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夏暉/翟騰/蘇東Nature子刊：通過(guò)具有穩(wěn)定 Li+ 嵌入的相干界面在 MoO3 中進(jìn)行晶格釘扎

電極活性材料的Li⁺嵌入/脫嵌導(dǎo)致大的晶格膨脹/收縮，導(dǎo)致電極的嚴(yán)重結(jié)構(gòu)退化，并可能對(duì)固態(tài)鋰電池的循環(huán)壽命產(chǎn)生負(fù)面影響。在層狀正交MoO₃（α-MoO₃）的情況下，在Li⁺嵌入/脫出過(guò)程中，其沿b軸的大晶格變化導(dǎo)致不可逆的相變和結(jié)構(gòu)退化，導(dǎo)致不期望的循環(huán)壽命。

在此，南京理工大學(xué)夏暉教授、翟騰和中國(guó)科學(xué)院物理研究所蘇東教授等人提出了一種點(diǎn)陣釘扎策略來(lái)構(gòu)建具有外延互生結(jié)構(gòu)的α-MoO₃和η-Mo₄O₁₁之間的共形界面。由于在Li⁺嵌入/脫出過(guò)程中η-Mo₄O₁₁的晶格變化很小，因此η-Mo₄O₁₁結(jié)構(gòu)域作為釘扎中心可以有效抑制α-MoO₃的晶格膨脹，沿b方向的晶格膨脹從16%左右明顯降低到2%。

本文所設(shè)計(jì)的α-MoO₃/η-Mo₄O₁₁互生異質(zhì)結(jié)構(gòu)利用外延穩(wěn)定性和釘扎效應(yīng)的優(yōu)點(diǎn)，在循環(huán)過(guò)程中具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性(在2 A g^?1和298±2 K下，經(jīng)過(guò)3000次循環(huán)后容量保持率約81%)。最后，得益于穩(wěn)定的正極-固體電解質(zhì)界面，進(jìn)一步展示了一種高耐用和柔性的全固態(tài)薄膜鋰電池。

圖1. MoO₃/Mo₄O₁₁異質(zhì)結(jié)構(gòu)構(gòu)筑

總之，該工作展示了通過(guò)構(gòu)建共形界面來(lái)穩(wěn)定α-MoO₃在α-MoO₃/η-Mo₄O₁₁異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的晶格釘扎策略。這種策略大大延長(zhǎng)了循環(huán)壽命，提高了倍率，從而提高了Li⁺的存儲(chǔ)能力。通過(guò)合理的異質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，α-MoO₃的外延晶格通過(guò)強(qiáng)離子鍵在共形界面處受到η-Mo₄O₁₁的有效約束，成功抑制了α-MoO₃沿b方向的晶格膨脹，消除了α-MoO₃在鋰化過(guò)程中的有害相變。

DFT計(jì)算表明，鋰化引起的α-MoO₃層間膨脹削弱了Mo-O鍵，并允許Mo在α-MoO₃八面體中遷移，從而驅(qū)動(dòng)不可逆相變形成不穩(wěn)定的LixMoO₃相。與單個(gè)α-MoO₃相比，α-MoO₃/η-Mo₄O₁₁異質(zhì)結(jié)構(gòu)在鋰化/脫鋰過(guò)程中晶格變化最小，可顯著延長(zhǎng)循環(huán)壽命，且在初始循環(huán)過(guò)程中沒(méi)有快速的容量損失。在全固態(tài)薄膜鋰電池中，α-MoO₃/η-Mo₄O₁₁異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有較高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和最小的晶格變化，在2 A g^?1下循環(huán)4000次后，其容量保持率約為74%。因此，該工作通過(guò)共形界面設(shè)計(jì)證明了層狀α-MoO₃中有效的晶格釘扎效應(yīng)，為可持續(xù)電池設(shè)計(jì)高穩(wěn)定的嵌入主體提供了新的見(jiàn)解。

圖2. 全固態(tài)薄膜電池的應(yīng)用

Lattice pinning in MoO3 via coherent interface with stabilized Li+ intercalation,?Nature Communications?2023 DOI: 10.1038/s41467-023-42335-x

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