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EES: 高效穩(wěn)定的無Ru催化劑催化氨分解制氫：在450℃下接近完全轉(zhuǎn)化

氫(H₂)是一種零碳、高能高密度燃料，能夠用于發(fā)電和作為清潔能源，有希望成為傳統(tǒng)化石燃料的替代品；氨(NH₃)是一種很有前途的H₂(17.7%)載體，可以輕松克服H₂儲(chǔ)存和運(yùn)輸不方便的缺點(diǎn)。熱催化氨分解反應(yīng)(ADR)是一種有效的獲得清潔H₂的方法，但目前主要依賴于使用昂貴的稀有釕(Ru)基催化劑，這是不可持續(xù)的和經(jīng)濟(jì)上不可行的。

基于此，紐約州立大學(xué)布法羅分校武剛、Eleni A. Kyriakidou和南伊利諾伊大學(xué)葛慶峰等通過一種新的協(xié)同策略來設(shè)計(jì)一種異質(zhì)結(jié)構(gòu)的無釕催化劑，其由分散在具有鉀(K)啟動(dòng)子的鎂(Mg)、銫(Ce)和鍶(Sr)的混合氧化物載體上的CoNi合金納米顆粒組成(K-CoNi_alloy-MgO-CeO₂-SrO)，可產(chǎn)生顯著促進(jìn)ADR的協(xié)同作用。

在混合氧化物載體中，CeO_x獨(dú)特的Ce³⁺/Ce⁴⁺氧化還原對(duì)促進(jìn)了晶粒尺寸最小的CoNi合金納米顆粒的均勻分散；提高堿度是提高催化性能的關(guān)鍵，通過在MgO和CeO₂中加入Sr以及額外的K啟動(dòng)子，可以進(jìn)一步提高催化性能。

因此，在450℃下K-CoNi_alloy-MgO-CeO₂-SrO催化劑在氣時(shí)空速(GHSV)為6000 mL h^-1 g_cat^-1和12000 mL h^-1 g_cat^-1下的氨轉(zhuǎn)化效率分別為97.7%和87.50%；在500℃下，K-CoNi_alloy-MgO-CeO₂-SrO上H₂的生產(chǎn)速率(57.75 mmol g_cat^-1 min^-1)，性能與大多數(shù)報(bào)道的Ru基催化劑相當(dāng)。更重要的是，該催化劑在500℃下，在固定床反應(yīng)器(5.0 bar，120 h)和膜反應(yīng)器(600 bar，1.5 h)中能夠穩(wěn)定運(yùn)行。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明，與單一金屬和其他合金催化劑相比，合金催化劑的最佳Co:Ni比率增強(qiáng)了催化性能。更重要的是，金屬/氧化物界面上的活性位點(diǎn)促進(jìn)了被吸附的N原子的重組和隨后的N₂解吸，并顯著降低了活化能壘。

這種顯著的活性和穩(wěn)定性歸因于高表面積、混合氧化物支持、小晶體尺寸、供電子啟動(dòng)子、多金屬活性界面、多相活性物種間的強(qiáng)相互作用以及N₂解吸的有利活性位點(diǎn)。該項(xiàng)工作所報(bào)道的K-CoNi_alloy-MgO-CeO₂-SrO是首個(gè)表現(xiàn)出在450℃下接近完全的氨轉(zhuǎn)化優(yōu)異性能的無釕催化劑，這將促進(jìn)更多利用豐富材料開發(fā)先進(jìn)氨分解技術(shù)的研究，有利于可持續(xù)氫氣的綠色生產(chǎn)。

Hydrogen Generation via Ammonia Decomposition on Highly Efficient and Stable Ru-free Catalysts: Approaching Complete Conversion at 450 °C. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D1EE03730G

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EES: 高效穩(wěn)定的無Ru催化劑催化氨分解制氫：在450℃下接近完全轉(zhuǎn)化

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