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中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)傅堯等人報道使用生物質(zhì)衍生的植酸作磷源和成孔劑來合成 AlPyOx 載體。在負(fù)載 Ni 后，發(fā)現(xiàn)Ni/AlP_yO_x催化劑在溫和條件下在將木質(zhì)素模型化合物催化轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品方面具有很高的催化活性。在 30 °C 和 3 MPa H₂ 條件下，芐基苯基醚（α-O-4 木質(zhì)素模型化合物）可以以幾乎等效的選擇性完全轉(zhuǎn)化為甲苯和苯酚。二苯醚和2-苯氧基-1-苯乙醇也分別用作木質(zhì)素的4-O-5和β-O-4模型化合物。木質(zhì)素可以通過選擇性裂解 C-O 鍵在 Ni/AlP_0.5O_x降解，實現(xiàn)26.60 wt% 的單體產(chǎn)率。

DFT計算模擬芐基苯基醚在 AlP_0.5O_x上的吸附行為。AlP_0.5O_x中磷的s和p軌道的部分態(tài)密度在與芐基苯基醚相互作用后變寬，表明 P 的原子軌道與 O 的原子軌道雜化；P（AlP_0.5O_x中）和O（在芐基苯基醚中）的原子軌道在費米能級附近有一定程度的重疊，表明芐基苯基醚通過弱 P-O 相互作用吸附在AlP_0.5O_x表面上，這種相互作用允許原料的快速吸附和產(chǎn)品的脫附。

DFT 計算進一步模擬H₂ 在 Ni 納米顆粒上的解離過程。計算發(fā)現(xiàn)缺電子Ni表面的解離勢壘和放熱反應(yīng)能低于常規(guī)Ni表面，表明在缺電子的Ni表面上，H₂更容易解離，而解離的H更不穩(wěn)定，更容易溢出并參與氫化反應(yīng)。根據(jù)計算結(jié)果，在Ni/AlP_0.5O_x催化體系中，載體可以吸附反應(yīng)物中的醚氧，而缺電子的Ni容易解離H₂，其都有助于醚的有效 C-O 鍵斷裂。

苯環(huán)加氫和C-O鍵直接氫解是苯甲基苯醚加氫的兩條不同路徑。根據(jù)實驗結(jié)果提出反應(yīng)機理，游離 H₂ 可以在 30 °C 下被 Ni 納米顆粒吸附和活化，從而產(chǎn)生活性 Ni-H 物種；然后，醚鍵被AlP_0.5O_x 活化；最后，Ni-H 物種催化的 C_aliphatic-O 裂解形成甲苯和苯酚；在該體系中，苯酚不能在溫和的反應(yīng)條件下進一步氫化。

Liang Jiang, Guangyue Xu et al. Catalytic Cleavage of the C?O Bond in Lignin and Lignin-Derived Aryl Ethers over Ni/AlPyOx Catalysts. ACS Catal. 2022, 12, 9473?9485

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01523

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中科大傅堯ACS Catalysis: Ni/AlPyOx 催化裂解C-O 鍵

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