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盡管在全固態(tài)鋰/硫 (ASSLS) 電池中使用固體聚合物電解質(zhì) (SPE) 是獲得高能量密度和安全性電源的有前途的方法，但 SPE-ASSLS電池的實(shí)際性能仍落后于傳統(tǒng)的使用液體醚電解質(zhì)的鋰/硫電池。

在這項(xiàng)工作中，清華大學(xué)張躍鋼教授等人結(jié)合X射線光電子能譜、原位光學(xué)顯微鏡和三電極測(cè)量的表征方法，對(duì)這兩種電池系統(tǒng)進(jìn)行了直接比較，以揭示其性能差異背后的機(jī)制。除了多硫化物外，作者發(fā)現(xiàn)初始元素硫也可以溶解并擴(kuò)散通過SPE到達(dá)負(fù)極。與在液體電解質(zhì)中導(dǎo)致負(fù)極均勻腐蝕的穿梭效應(yīng)不同，SPE中溶解的硫物質(zhì)不均勻地鈍化負(fù)極表面，導(dǎo)致負(fù)極/SPE的固-固界面上Li⁺電鍍/剝離不均勻。這種不均勻性最終會(huì)導(dǎo)致界面處形成空隙，從而導(dǎo)致SPE-ASSLS電池失效。

圖1. 固態(tài)鋰硫電池中鋰負(fù)極//SPE界面的橫截面SEM圖像

基于這種理解，設(shè)計(jì)了保護(hù)夾層來抑制硫物質(zhì)的穿梭，改進(jìn)后的SPE-ASSLS電池在循環(huán)壽命方面表現(xiàn)出極大的改善。這項(xiàng)工作表明SPE-ASSLS電池的性能瓶頸源于溶解的硫物質(zhì)，且用來分析 SPE-ASSLS 電池的方法可能有助于理解其他固態(tài)電池。

圖2. 含夾層的固態(tài)鋰硫電池示意圖及電化學(xué)性能

Mechanistic Investigation of Polymer-Based All-Solid-State Lithium/Sulfur Battery, Advanced Functional Materials. 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104863

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清華張躍鋼AFM: 聚合物基全固態(tài)鋰硫電池的機(jī)理研究

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