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蘭亞乾/嚴(yán)勇Nature子刊：具有氧化還原簇的多孔催化劑，高效光催化CO2還原和H2O氧化

模擬自然光合作用將CO₂與H₂O轉(zhuǎn)化為增值燃料是減少大氣CO₂的有效的方法。設(shè)計(jì)和制備具有快速電子轉(zhuǎn)移和相互作用的兩個(gè)或多個(gè)催化位點(diǎn)的催化劑對(duì)于耦合光催化CO₂還原和H₂O氧化具有重要意義。

近日，華南師范大學(xué)蘭亞乾和嚴(yán)勇等采用包含具有氧化能力Ti-O簇和具有還原能力Cu簇的異金屬簇催化劑(MCOF-Ti₆Cu₃)，以實(shí)現(xiàn)有效耦合光催化CO₂還原和H₂O氧化。

MCOF-Ti₆Cu₃是通過相對(duì)溫和的動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵定向組裝制備的，其能夠?qū)崿F(xiàn)快速電子轉(zhuǎn)移和簇之間的協(xié)同相互作用，而不會(huì)破壞固有的單個(gè)成分并保留它們的氧化和還原特性。具體而言，在模擬太陽光照射下，MCOF-Ti₆Cu₃上HCOOH產(chǎn)率高達(dá)169.8 μmol g^-1 h^-1；在12小時(shí)內(nèi)O₂釋放量為20.39 μmol，在已報(bào)道的具有整體反應(yīng)的非貴金屬光催化劑中處于較高水平。

此外，研究人員通過X射線光電子能譜(XPS)證實(shí)了MCOF-Ti₆Cu₃中存在由Ti簇指向Cu簇的內(nèi)部電場；原位XPS和密度泛函理論(DFT)計(jì)算證明，在光激發(fā)條件下電子到達(dá)Cu簇，并且在Cu簇處發(fā)生還原反應(yīng)，光生空穴在Ti簇處發(fā)生氧化反應(yīng)。最后，原位漫反射紅外傅里葉變換光譜(DRIFTS)和DFT計(jì)算明確揭示了光反應(yīng)機(jī)理(CO₂在Cu簇上轉(zhuǎn)化為HCOOH；H₂O在Ti簇上轉(zhuǎn)化為OH?；HCOOH從系統(tǒng)中解吸出來并與兩個(gè)OH?自由基相互結(jié)合生成O₂和H₂O)。這項(xiàng)工作不僅為構(gòu)建異質(zhì)金屬簇催化劑提供了合理的策略，而且還通過使用準(zhǔn)確的結(jié)構(gòu)模型深入了解光催化CO₂還原和H₂O氧化整體反應(yīng)。

Linking Oxidative and Reductive Clusters to Prepare Crystalline Porous Catalysts for Photocatalytic CO₂ Reduction with H₂O. Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32449-z

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