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王春生/范修林Chem. Soc. Rev.：鋰電池高壓電解液：進(jìn)展與展望

自鋰離子電池（LIBs）問世以來，能量密度增加了兩倍，這主要?dú)w功于電極容量的增加?，F(xiàn)在，由于電解液的穩(wěn)定性限制，過渡金屬氧化物正極的容量正在接近極限。為進(jìn)一步提高LIBs的能量密度，最有前景的策略是提高主流正極的截止電壓或探索新型高容量和高壓正極材料，以及采用Si/Si-C或鋰金屬代替石墨負(fù)極。

然而，商業(yè)碳酸乙烯酯(EC)基電解液的陽極穩(wěn)定性相對(duì)較低，約為4.3 V vs. Li⁺/Li，無法承受高壓正極。限制鋰電池電化學(xué)性能的瓶頸已經(jīng)轉(zhuǎn)向適合下一代正極和Si/Si-C或鋰金屬負(fù)極的新型電解液組合物，因?yàn)殡娊庖旱目寡趸院驮恍纬傻恼龢O電解質(zhì)界面CEI）層和負(fù)極上的固體電解質(zhì)界面(SEI)層嚴(yán)格控制著這些高壓鋰電池的電化學(xué)性能。

馬里蘭大學(xué)王春生、浙江大學(xué)范修林等人對(duì)新型高壓電解液系統(tǒng)的最新進(jìn)展、基本機(jī)理、科學(xué)挑戰(zhàn)和設(shè)計(jì)策略進(jìn)行了全面深入的綜述，特別關(guān)注電解液的穩(wěn)定性問題、電解液與電極之間的兼容性、相互作用和反應(yīng)機(jī)理。最后，提出了與有效SEI/CEI層相關(guān)的高壓電解液的新見解、有前景的方向和潛在解決方案，以激發(fā)革命性的下一代高壓鋰電池化學(xué)。

圖1 可逆電池化學(xué)發(fā)展史

除了基本功能外，為高壓和高能量電池設(shè)計(jì)的新型電解液應(yīng)遵循以下兩個(gè)關(guān)鍵原則：1）原位形成的SEI 應(yīng)具有與高容量負(fù)極的最高界面能，這可以最大限度地減少鋰化/脫鋰循環(huán)過程中的SEI 損傷；2）原位形成的SEI/CEI應(yīng)具有最低的電子電導(dǎo)率，這可以最大限度地減少電解液和電極之間的副反應(yīng)。

圖2 高壓電池中不同電解液的電化學(xué)穩(wěn)定性和電化學(xué)性能

此外，作者認(rèn)為未來研究的關(guān)鍵課題主要包括：

1）為縮短合適電解液的開發(fā)周期，大數(shù)據(jù)庫或AI是可能的解決方案之一；

2）需要事后、原位等分析手段來探測電解液和電極之間的界面反應(yīng)，并耦合半電池和全電池的電化學(xué)性能；

3）下一代電解液的開發(fā)應(yīng)考慮一些環(huán)境和安全問題；

4）開發(fā)具有可自我修復(fù)原位形成鈍化層的電解液/質(zhì)，以保證優(yōu)異的電化學(xué)性能；

5）電動(dòng)汽車電池中的新型電解液應(yīng)具有更高的安全性、更寬的工作溫度和電壓范圍以及更好的倍率性能。

圖3 LCO正極和18650電池在電解液LiFSI-TEP + FEC-LiBOB中的電化學(xué)性能

High-voltage liquid electrolytes for Li batteries: progress and perspectives. Chemical Society Reviews 2021. DOI: 10.1039/d1cs00450f

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