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張凱/王?；ǖ華CS Nano: 兩相轉(zhuǎn)變誘導(dǎo)的無定形金屬磷化物實(shí)現(xiàn)快速可逆的堿金屬離子存儲(chǔ)

金屬磷化物由于其高理論容量和電子電導(dǎo)率而成為堿金屬離子電池有前景的負(fù)極材料之一。然而，它們在客體離子的重復(fù)插入/提取過程中遭受巨大的體積膨脹和元素偏析，導(dǎo)致結(jié)構(gòu)惡化和容量快速衰減。

在此，南開大學(xué)張凱研究員、韓國高麗大學(xué)Yong-Mook Kang以及陜西科技大學(xué)王海花教授等人基于來自兩種結(jié)晶對應(yīng)物的元素組成調(diào)控，通過兩相中間體策略構(gòu)建了無定形Sn_0.5Ge_0.5P₃并應(yīng)用于堿金屬離子電池。

與結(jié)晶P基化合物不同，Sn_0.5Ge_0.5P₃的非晶結(jié)構(gòu)有效地將循環(huán)過程中的體積變化從300%以上降低到 225%。短程陽離子和陰離子的有序分布確保了循環(huán)過程中每種元素的均勻分布，從而有助于持久的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，非晶材料的長程無序結(jié)構(gòu)縮短了離子傳輸距離，有利于擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。

圖1. 樣品的鈉存儲(chǔ)電化學(xué)性能

受益于上述效果，在0.1 A g^-1下循環(huán)100次，無定形Sn_0.5Ge_0.5P₃仍提供1132 mAh g^-1的高鈉存儲(chǔ)容量。即使在2和10 A g^-1的高電流密度下，其容量仍分別達(dá)到666 和321 mAh g^-1。

作為儲(chǔ)鋰負(fù)極，Sn_0.5Ge_0.5P₃相比其結(jié)晶對應(yīng)物同樣也表現(xiàn)出更好的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。值得注意的是，兩相轉(zhuǎn)變策略普遍適用于獲得其他非晶金屬磷化物，如GeP₂。這項(xiàng)工作為構(gòu)建用于堿金屬離子電池的高性能非晶負(fù)極材料提供了參考。

圖2. 循環(huán)過程中結(jié)晶富Ge/富Sn相和非晶態(tài)Sn_0.5Ge_0.5P₃的結(jié)構(gòu)演變示意圖

Two-Phase Transition Induced Amorphous Metal Phosphides Enabling Rapid, Reversible Alkali-Metal Ion Storage, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04041

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