用于生產聚合物級乙烯的乙炔選擇性半氫化是一個重要的化學工業(yè)過程，乙炔的易活化和乙烯的弱吸附是高性能催化的關鍵要求。單原子合金（SAA）對乙炔的結合作用強，對乙烯的作用弱，因而被認為是乙炔半加氫的優(yōu)良催化劑。

在此，北京化工大學張欣教授、楊宇森博士等人建立了一種開創(chuàng)性的機器學習 （ML）輔助方法來研究70種SAA催化劑對乙炔半加氫反應的反應活性和選擇性。具體而言，作者采用可訪問特征和DFT計算結果來訓練ML模型，該模型可以準確預測*C₂H_n（n=2~4）在M₁/M_host SAA 上的加氫勢壘（M₁ = Sc~Au除Tc、Hg和鑭系元素外，M_host = Cu、Ag和Au）。通過DFT計算建立數(shù)據庫，作者系統(tǒng)研究了乙炔在20個M₁/M_host SAA和3種純主體金屬上的加氫機理，共獲得69個加氫勢壘數(shù)據點。

此外，作者訓練了5種不同的監(jiān)督ML算法，即線性回歸（LR），嶺回歸（RR），貝葉斯嶺回歸（BRR），K近鄰回歸（KNR）和梯度提升回歸（GBR）。同時，使用均方根誤差（RMSE）和決定系數(shù)（R²）來評估ML模型的性能，R²越大、RMSE越小，說明模型越好。

圖1. ML輔助催化性能預測示意圖

ML模型的結果表明，GBR模型以高精度（RMSE = 0.02 eV和R² = 0.99）表現(xiàn)最佳，這與DFT計算的結果非常吻合（誤差低于0.07 eV）。最后，作者預測了*C₂H_n（n=2~4）的210個加氫勢壘，并從總共70種SAA中篩選出5種候選 SAA催化劑（Pd₁Cu、Pt₁Cu、Cr₁Ag、Mn₁Ag 和V₁Au SAA），這些催化劑對乙炔半加氫具有潛在的高活性和選擇性。

此外，ML對*C₂H_n加氫能壘的預測比傳統(tǒng)的 DFT計算快約3.13倍。這種ML輔助方法顯著降低了計算成本，有效克服了傳統(tǒng)DFT計算在眾多候選者中發(fā)現(xiàn)高性能催化劑的高成本和低效率問題?？傊?，這項工作證明了ML輔助方法在預測過渡態(tài)能壘方面的潛力，同時為合理設計高效催化劑提供了一種簡便的方法。

圖2. ML模型篩選潛在的候選催化劑

Machine-Learning-Assisted Catalytic Performance Predictions of Single-Atom Alloys for Acetylene Semihydrogenation, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c02317