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凌濤/劉輝PNAS：創(chuàng)紀(jì)錄活性！FM-Mn2V2O7助力ORR

過(guò)渡金屬氧化物材料進(jìn)行與氧相關(guān)電化學(xué)反應(yīng)的效率，通常由金屬-氧雜化控制。近年來(lái)，過(guò)渡金屬氧化物中獨(dú)特的磁交換相互作用被提出，以促進(jìn)電化學(xué)反應(yīng)中的電荷轉(zhuǎn)移和降低激活勢(shì)壘。這種自旋/磁性相關(guān)效應(yīng)為設(shè)計(jì)氧化物電催化劑提供了一個(gè)新的平臺(tái)，但它們與經(jīng)典金屬-氧雜化理論的聯(lián)系還是一個(gè)未決的問(wèn)題。

基于此，天津大學(xué)凌濤教授和劉輝教授等人報(bào)道了以Mn_xV_yO_z家族為平臺(tái)，發(fā)現(xiàn)鐵磁（FM）有序與錳氧化物的強(qiáng)錳（Mn）-氧（O）雜化密切相關(guān)，從而顯著提高氧還原反應(yīng)（ORR）活性。結(jié)果表明，Mn-O雜交程度高的FM-Mn₂V₂O₇獲得了創(chuàng)紀(jì)錄的高ORR活性。

為進(jìn)一步研究磁效應(yīng)對(duì)反應(yīng)熱力學(xué)的影響，作者構(gòu)建了FM和AFM有序的Mn₂V₂O₇，并在Mn₂V₂O₇表面合理地暴露了Mn³⁺位點(diǎn)。作者計(jì)算了FM-和AFM-Mn₂V₂O₇的Mn位點(diǎn)上的ORR自由能圖，AFM-Mn₂V₂O₇的限電位步驟是將吸附的O₂轉(zhuǎn)化為*OOH的第一個(gè)反應(yīng)步驟，而氧中間體與FM-Mn₂V₂O₇結(jié)合更強(qiáng)，促進(jìn)*OOH的形成，限制電位步驟轉(zhuǎn)移為*OH的解吸。

注意三元態(tài)O₂向*OOH中間體（O₂ → *OOH）的轉(zhuǎn)化通常被認(rèn)為是ORR對(duì)氧化物材料的主要限制。更強(qiáng)的Mn-O雜化和FM排序有望穩(wěn)定*OOH，從而增加O₂ → *OOH的驅(qū)動(dòng)力。

與AFM-Mn₂V₂O₇相比，F(xiàn)M-Mn₂V₂O₇的Mn-O雜化率提高了約30%；與AFM-Mn₂V₂O₇相比，O₂ → ?OOH在FM-Mn₂V₂O₇上的能量消耗降低了~0.1 eV，表明FM有序的強(qiáng)Mn-O雜化促進(jìn)了*OOH的形成，并極大提高了FM-Mn₂V₂O₇上各Mn活性位點(diǎn)的固有活性。計(jì)算結(jié)果表明，具有強(qiáng)Mn-O雜化的FM排序在優(yōu)化磁性過(guò)渡金屬氧化物的反應(yīng)熱力學(xué)中的關(guān)鍵作用。

Ferromagnetic ordering correlated strong metal-oxygen hybridization for superior oxygen reduction reaction activity. PNAS, 2023, DOI: 10.1073/pnas.2307901120.

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