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?李映偉/陳立宇Nano Research：B/N-MOF-S納米催化劑用于高效聯(lián)氨輔助制氫

制備出負(fù)載型高密度金屬納米顆粒（NPs），對(duì)于提高其多相催化性能具有重要意義。其中，金屬有機(jī)骨架（MOFs）的熱轉(zhuǎn)化已被證明是合成高金屬負(fù)載量的負(fù)載金屬NPs的一種有前途的方法，但實(shí)現(xiàn)金屬均勻分散是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，華南理工大學(xué)李映偉教授和陳立宇教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種“空間隔離和摻雜錨定”的策略，通過(guò)將塊狀MOF轉(zhuǎn)化為含雙雜原子的花狀MOF薄片（B/N-MOF-S），以抵抗MOF熱解過(guò)程中的金屬聚集。

該方法可以在空間上隔離金屬離子，增加錨定位點(diǎn)數(shù)量，從而有效地構(gòu)建物理和/或化學(xué)屏障，協(xié)同防止金屬NPs在高溫轉(zhuǎn)化過(guò)程中聚集。在1000 °C熱分解后，B/N-MOFs共摻雜碳負(fù)載Co NPs（Co/BNC）具有均勻的分散性和37.3 wt.%的高Co負(fù)載，而未摻雜的MOFs產(chǎn)得尺寸更大、分布不均勻的Co NPs。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，所得Co/BNC在析氫反應(yīng)（HER）和肼氧化反應(yīng)（HzOR）中均表現(xiàn)出良好的電催化活性。

此外，采用Co/BNC作為正極和負(fù)極材料的雙電極整體肼裂解電解液僅需0.617 V的電壓即可實(shí)現(xiàn)100 mA·cm^-2的高電流密度。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，具有大量暴露活性位點(diǎn)的小Co NPs的良好分散性和具有高本征活性的Co中心的缺電子狀態(tài)有助于Co/BNC實(shí)現(xiàn)優(yōu)異HER和HzOR性能。

Resisting metal aggregation in pyrolysis of MOFs towards highdensity metal nanocatalysts for efficient hydrazine assisted hydrogen production. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4777-5.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4777-5.

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