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孫學(xué)良/有研集團(tuán)AEM: 超離子氟化的鹵化物固態(tài)電解質(zhì)以穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極

鹵化物固態(tài)電解質(zhì)（SSE）由于其高離子電導(dǎo)率和與正極材料的理想相容性而受到了極大的關(guān)注。然而，鹵化物的還原電位仍然>0.6 V（相對(duì)于Li/Li⁺），此外，還原穩(wěn)定性也是需要解決的挑戰(zhàn)之一。盡管Li₃YBr₆ (LYB) 溴化物具有高鋰離子電導(dǎo)率（>10^-3 S cm^-1），但相比于氟化物，其電化學(xué)窗口較窄。

在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授以及有研集團(tuán)王建濤、余金秋博士等人采用氟摻雜策略，通過鋰對(duì)稱電池的循環(huán)研究了摻氟溴化物和鋰金屬之間的界面穩(wěn)定性。作者報(bào)告了一種新的金屬鹵化物電解質(zhì)—Li₃YBr_5.7F_0.3，不僅具有高離子電導(dǎo)率（1.8×10^-3 S cm^-1），而且可以直接與鋰金屬負(fù)極配合使用。

由于在鍍鋰、脫鋰過程中富氟組分的原位形成導(dǎo)致界面的高穩(wěn)定性，以Li₃YBr_5.7F_0.3作為電解質(zhì)的Li對(duì)稱電池可以在0.75 mA cm^-2下表現(xiàn)出超過1000小時(shí)的高穩(wěn)定性，其容量為0.75 mAh cm^-2。

圖1. Li₃YBr_5.7F_0.3新型電解質(zhì)的表征

XPS結(jié)果表明，在電池循環(huán)過程中原位形成富含氟化物的界面層，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)還原的抑制，導(dǎo)致較高的循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，直接以鋰金屬為負(fù)極、LiCoO₂（LCO）為正極的全固態(tài)電池在室溫下表現(xiàn)出較高的循環(huán)穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究提出的氟摻雜改性為實(shí)現(xiàn)金屬鋰在全固態(tài)鋰電池中的應(yīng)用提供了新的可行性。

圖2. Li//Li₃YBr_5.7F_0.3//LCO@LIC全固態(tài)電池的電化學(xué)性能

Superionic Fluorinated Halide Solid Electrolytes for Highly Stable Li-Metal in All-Solid-State Li Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101915

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