由于金屬鋅具有高容量，可以作為陽(yáng)極并使用不可燃水溶液作為電解質(zhì)，水系鋅離子可充電電池在過(guò)去幾年引起了廣泛的關(guān)注。特別是，最近的研究表明，以V2O5和其他釩基氧化物作為正極材料，在水鋅離子電池中可以實(shí)現(xiàn)超過(guò)300 mAh g-1容量和數(shù)千次循環(huán)。盡管釩氧化物具有顯著的電化學(xué)性能，特別是在大規(guī)模應(yīng)用中，但對(duì)鋅的插層行為以及水環(huán)境下釩氧化物高容量和可逆性的來(lái)源仍然嚴(yán)重缺乏深入的了解，而大量的報(bào)道關(guān)注循環(huán)性能。
當(dāng)陽(yáng)離子被電化學(xué)地插入其晶格時(shí)，初始晶相可以轉(zhuǎn)變成另一種晶相。因此，在原子水平上精確地識(shí)別相變過(guò)程中的相演化是全面理解陽(yáng)離子插入行為的第一步，并隨后在可充電電池中獲得更高的存儲(chǔ)容量，盡管有時(shí)這是具有挑戰(zhàn)性的。
韓國(guó)科學(xué)技術(shù)高級(jí)研究院Sung-Yoon Chung和國(guó)立首爾大學(xué)Jang Wook Choi在Nature Communications上發(fā)文，利用原位透射顯微鏡來(lái)實(shí)時(shí)觀察陽(yáng)離子嵌入主體材料。
通過(guò)大量使用原子柱分辨掃描透射電子顯微鏡，作者直接可視化了在水系電解液中，放電時(shí)，V2O5中同時(shí)插入了水和鋅。特別是，當(dāng)Zn進(jìn)一步插入時(shí)，多個(gè)中間相在原子尺度上清晰地成像，顯示了相之間的結(jié)構(gòu)拓?fù)湎嚓P(guān)性，而這些中間相無(wú)法用宏觀粉末衍射方法識(shí)別。本研究的結(jié)果表明，在水充電池中，氧化物陰極的高容量與平滑的多相演化和低的過(guò)渡勢(shì)壘有顯著的關(guān)系，在充/放電過(guò)程中容易的多相轉(zhuǎn)變可能是水系電池中獲得高容量和高可逆正極材料的重要條件，一般來(lái)說(shuō)，放電陰極的晶體結(jié)構(gòu)與初始結(jié)晶狀態(tài)完全不同。
圖4. 兩個(gè)投影中的STEM圖像來(lái)可視化存在的H2O
Byeon, P., Hong, Y., Bae, H.B. et al. Atomic-scale unveiling of multiphase evolution during hydrated Zn-ion insertion in vanadium oxide. Nat Commun 12, 4599 (2021).
https://doi.org/10.1038/s41467-021-24700-w
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