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Nature 子刊:原位表面非晶化不可忽視,顯著提升堿性HER活性

Nature 子刊:原位表面非晶化不可忽視,顯著提升堿性HER活性

電化學(xué)水分解是一種重要的制氫技術(shù),其涉及復(fù)雜的表面化學(xué)反應(yīng)。催化劑的活性高度依賴于催化材料的表面結(jié)構(gòu),特別是在堿性水電解(AWE)的情況下。對(duì)于堿性HER過(guò)程,催化劑表面會(huì)發(fā)生重構(gòu),形成一個(gè)無(wú)定形層?,F(xiàn)階段,人們對(duì)催化劑表面非晶化過(guò)程以及由此產(chǎn)生的非晶層在催化劑上的作用的基本認(rèn)識(shí)仍然不足。
此外,如何有效地利用不可避免的無(wú)定形層來(lái)進(jìn)一步提高電催化材料的催化活性仍然是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。因此,尋找合適的材料平臺(tái)以全面研究非晶層對(duì)催化劑活性的影響具有重要意義。
Nature 子刊:原位表面非晶化不可忽視,顯著提升堿性HER活性
Nature 子刊:原位表面非晶化不可忽視,顯著提升堿性HER活性
近日,香港理工大學(xué)趙炯、淮陰師范學(xué)院鄧慶明香港城市大學(xué)Thuc Hue Ly (李淑惠)等人以二維(2D)金屬磷三硫化物(MPTs)Ru-NiPS3(Ru主要穩(wěn)定在NiPS3的邊緣)為模型催化劑,證明了原位形成的非晶層的重要作用,并提出了一種邊緣位置修飾策略來(lái)提高M(jìn)PTs催化劑的堿性HER性能。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明,在堿性HER過(guò)程中,Ru-NiPS3催化劑表面形成一層含有大量橋聯(lián)S22?物種的無(wú)定形層,其可以穩(wěn)定摻雜劑Ru,減少[P2S6]4?官能團(tuán)的溶出,增加活性位點(diǎn)的數(shù)量;同時(shí),位于無(wú)定形層的Ru物種能夠提高對(duì)中間體的吸附,加速水的解離過(guò)程,從而提高堿性HER活性。
Nature 子刊:原位表面非晶化不可忽視,顯著提升堿性HER活性
Nature 子刊:原位表面非晶化不可忽視,顯著提升堿性HER活性
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因此,所制備的Ru-NiPS3納米片(NSs)在10 mA cm?2電流密度下的過(guò)電位僅為58 mV,交換電流密度為1180 μA cm?2,與商業(yè)Pt/C相當(dāng)。此外,在100 mA cm?2的恒定電流密度下,研究人員利用計(jì)時(shí)電位法研究了Ru摻雜NiPS3 NSs電極的穩(wěn)定性。
結(jié)果顯示,在連續(xù)測(cè)試45小時(shí)后,電極的過(guò)電位僅僅增加了24 mV,表明其具有優(yōu)異的耐久性。總的來(lái)說(shuō),這項(xiàng)工作證明了原位形成的活性層在提高催化劑活性和穩(wěn)定性中起到的關(guān)鍵作用,并為提高層狀材料的催化活性提出了合適的調(diào)控策略。
Unraveling and Leveraging in situ Surface Amorphization for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Media. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-42221-6

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