鋰金屬電池(LMB)具有高的理論容量（3860 mAh g-1）、低電化學電位（-3.040 V vs. SHE）和低密度（0.534 g cm-3），受到研究人員的廣泛關注。然而，鋰金屬負極存在嚴重的安全隱患：鋰枝晶不受控制的生長，導致內部短路和熱失控。
為了解決上述問題，研究人員已經開發(fā)了幾種專注于隔膜/陽極界面的改性策略，以抑制鋰枝晶的形成并保護隔膜。其中，一種策略是通過調整電解質組成和添加劑來提高 SEI 的穩(wěn)定性。盡管取得了一定的效果，但是大多數添加劑在循環(huán)過程中會不斷消耗；另一種策略是采用 Li-C 復合材料，如親鋰 3D 納米多孔 氮 摻雜石墨烯，可以有效解決充電和放電過程中鋰負極不受控制的枝晶生長和大體積變化的關鍵問題。因為3D Li-C 復合負極具有以下優(yōu)點：首先，3D分層多孔結構在電鍍過程中為鋰沉積創(chuàng)造了大空間和連續(xù)的導電網絡結構，確保了循環(huán)穩(wěn)定性；其次，3D 導電網絡使陽極/隔膜界面處的電流密度分布均勻，有利于抑制鋰枝晶的生長以保護隔膜；最后，具有大比表面積的 3D 結構可以提供豐富的成核位點，這有助于降低滯后電壓。因此，3D Li-C復合負極在一定程度上緩解了枝晶形成和體積膨脹問題。然而，這些設計不能有效地保護隔膜，防止循環(huán)過程中陽極/隔膜界面處的枝晶生長。因此，設計金屬鋰負極以減輕由枝晶生長引起的負極/隔膜界面的壓力非常重要。
成果簡介
受 3D Li-C 復合負極獨特優(yōu)勢的啟發(fā)，西安交通大學丁書江教授團隊引入了一種新的“定向生長”策略，來抑制鋰枝晶生長和體積變化。該策略的創(chuàng)新之處在于將主沉積界面從負極/隔膜界面轉移到負極/集流體界面：在集流體和鋰金屬負極之間放置一層纖維素/石墨烯碳復合氣凝膠（CCA）。
圖1 新的定向生長策略的設計原理圖研究成果以“Current-density regulating lithium metal directional deposition for long cycle-life Li metal batteries”為題，發(fā)表在國際權威期刊Angew上。
圖2 原位實時OM成像表征2. 得益于上述優(yōu)點，鋰金屬負極在半電池和全電池測試中表現(xiàn)出出色的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能：即使在 25 mA cm-2 的高電流密度和 13 mAh cm-2 的高剝離/電鍍容量下，電極能夠在50 mV的低過電位內保仍然保持高循環(huán)穩(wěn)定性超過 300 h ；LCL-bottom/LPF 全電池在 1000 次循環(huán)后能夠保持其初始容量的 94%！圖3 所制備電極在鋰電鍍和剝離過程中的電化學性能表征3.密度泛函理論計算（DFT），CCA 層中的電流密度高于鋰表面的電流密度，因此鋰更容易沉積在其上而不是鋰金屬表面。這意味著枝晶形成總是面向集流體而不是隔膜，從而提高LMBs 的循環(huán)穩(wěn)定性。
文獻信息
Heng Mao, et al, Current-density regulating lithium metal directional deposition for long cycle-life Li metal batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021. DOI: 10.1002/anie.202105831. https://doi.org/10.1002/anie.202105831
作者簡介
丁書江，1978年生于黑龍江省哈爾濱市，西安交通大學理學院教授，博士生導師，教育部“新世紀優(yōu)秀人才”，陜西省“青年科技新星”，西安交通大學騰飛特聘教授、西安交通大學青年拔尖A類入選者。研究工作涉及高分子/無機物納米結構復合材料的設計、制備及其在電化學儲能（鋰/鈉離子電池、鋰硫電池、固態(tài)電池、燃料電池）、傳感器、電驅動和電催化等方面的應用基礎研究。以第一作者或者通訊作者身份在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem A等期刊上發(fā)表論文140余篇，其中14篇論文入選“基本科學指標數據（ESI）”高被引論文，并擔任多個著名國際學術期刊的審稿人。在研項目包括國家自然科學基金面上和青年項目，博士點基金、陜西省基金等。獲獎包括：2016年陜西青年科技獎，2017年陜西省高等學?？茖W技術獎一等獎（第一完成人）。2018年11月入選美國科睿唯安（Clarivate）交叉學科領域的高被引科學家，2019年1月入選愛思唯爾（Elsevier）中國高被引學者。
