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?南京師范大學(xué)JMCA：含氧中間體在Ru-Sn固溶體氧化物上競爭吸附，顯著提高堿性O(shè)ER活性

析氧反應(yīng)(OER)是電化學(xué)水分解過程中的關(guān)鍵半反應(yīng)，在大規(guī)模制氫過程中起著至關(guān)重要的作用。然而，OER的高熱力學(xué)能壘(237 kJ mol^?1)和緩慢的動(dòng)力學(xué)限制了制氫效率。因此，迫切需要開發(fā)高效、穩(wěn)定的電催化劑，以提高OER的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)活性。為了實(shí)現(xiàn)對OER的高催化活性，必須調(diào)節(jié)含氧中間體與催化劑活性位點(diǎn)之間的吸附強(qiáng)度。根據(jù)N?rskov等人提出的理論，每個(gè)含氧中間體的結(jié)合能都是線性相關(guān)的，不能被獨(dú)立調(diào)制。

因此，氧中間體在活性位點(diǎn)上的中等吸附強(qiáng)度有利于促進(jìn)OER過程的催化效率。根據(jù)火山理論，二氧化釕(RuO₂)被認(rèn)為是OER反應(yīng)的基準(zhǔn)電催化劑。但是，RuO₂基催化劑的Ru位點(diǎn)和O中間體之間較強(qiáng)的吸附強(qiáng)度限制了其整體催化活性，因此需要對RuO₂基催化劑的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行精確調(diào)制，進(jìn)而提高OER催化活性。

考慮到Sn和Ru相同的陽離子價(jià)態(tài)、相似的離子半徑和氧化物晶體結(jié)構(gòu)，南京師范大學(xué)孫瀚君和唐亞文等將Sn加入到RuO₂中，構(gòu)建金紅石結(jié)構(gòu)的Ru-Sn固態(tài)溶液氧化物(Ru_0.6Sn_0.4O₂)，采用競爭吸附策略來加速OER動(dòng)力學(xué)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，Sn是一種具有優(yōu)異*O吸附能力的高嗜氧元素，通過中間體在Ru位點(diǎn)與Sn位點(diǎn)之間的競爭性吸附，緩解了*O在Ru位點(diǎn)上的過度吸附，進(jìn)一步顯著提高了在堿性介質(zhì)中水分解的活性和耐久性。

電化學(xué)測試結(jié)果顯示，所制備的Ru_0.6Sn_0.4O₂催化劑具有優(yōu)異的OER活性，其在10 mA cm^?2電流密度下的過電位僅為245 mV，Tafel斜率為61.80 mV dec^?1；同時(shí)，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行32小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的活性下降，并且反應(yīng)后材料的形貌和結(jié)構(gòu)基本保持原狀，表明Ru_0.6Sn_0.4O₂具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

綜上所述，該項(xiàng)工作證明了中間體競爭吸附策略對提高催化活性的可行性，為設(shè)計(jì)高效固溶體氧化物電催化劑提供了思路。

Competitive Adsorption of Oxygen-containing Intermediates on Ruthenium-tin Solid-solution Oxides for Alkaline Oxygen Evolution. Journal of Materials Chemistry A, 2023. DOI: 10.1039/d3ta05347d

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