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??ACS Nano：兼容性NiFe2O4涂層可調(diào)節(jié)富鋰層狀氧化物中的氧氧化還原

富鋰層狀氧化物在鋰離子電池中引起了廣泛的關(guān)注，因?yàn)檫^(guò)渡金屬陽(yáng)離子氧化還原和可逆氧-陰離子氧化還原同時(shí)提供了大量的容量。然而，不可調(diào)控的不可逆氧陰離子氧化還原會(huì)導(dǎo)致電壓衰減和氧釋放等關(guān)鍵問(wèn)題。

澳大利亞阿德萊德大學(xué)郭再萍教授、廣西師范大學(xué)王紅強(qiáng)教授、Sijiang Hu教授報(bào)道了一種可行的NiFe₂O₄（NFO）表面涂層策略，將表面氧的非鍵配位轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘?氧的去配位。

特別地，表面單一的M–O（M=Ni，Co，Mn來(lái)自MO₆八面體）和N–O（N=Ni，F(xiàn)e來(lái)自NO₆八面體）鍵以M–O–N鍵的形式重建。通過(guò)應(yīng)用原位和非原位技術(shù)，作者發(fā)現(xiàn)這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面能捕獲表面晶格氧，并在電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中抑制富鋰層狀氧化物中的陽(yáng)離子遷移。因此，表面晶格氧行為是顯著持續(xù)的。

更有趣的是，作者直接觀(guān)察到表面氧氧化還原與陽(yáng)離子遷移的解耦。此外，NFO 涂層可阻止電解液分解產(chǎn)生的 HF，從而減少M(fèi)n的溶解。與原始的富鋰層狀氧化物相比，采用這種策略，在這項(xiàng)工作中實(shí)現(xiàn)了更高的循環(huán)穩(wěn)定性（1 C下200 次循環(huán)后為 91.8%）和更高倍率性能（1 C下109.4 mA g^-1）。

圖1 原始LNCM和NFO₃電極的電化學(xué)行為

圖2 ?LNCM 和NFO₃電極局部結(jié)構(gòu)的HRTEM圖像

Phase Compatible NiFe₂O₄ Coating Tunes Oxygen Redox in Li-Rich Layered Oxide. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c02023

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