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超臨界CO₂(SCCO₂)具有類似氣體的擴(kuò)散性、低表面張力和出色的傳質(zhì)特性，可用于在硅顆粒上形成SiO_x/碳多層涂層。SCCO₂與Si的相互作用產(chǎn)生連續(xù)的SiO_x 層，可以緩沖鋰化/脫鋰過程中的Si體積變化。此外，共形碳膜沉積在Si@SiOx 核周圍。與通過傳統(tǒng)濕化學(xué)方法生產(chǎn)的碳膜相比，SCCO₂沉積的碳具有明顯更少的含氧官能團(tuán)，因此具有更高的電子導(dǎo)電性。

臺(tái)灣陽明交通大學(xué)Jeng-Kuei Chang等人比較了SCCO₂合成中三種類型的碳前體，即葡萄糖、蔗糖和檸檬酸。并開發(fā)了一種環(huán)保、經(jīng)濟(jì)且可擴(kuò)展的SCCO₂工藝，用于一步生產(chǎn)鋰離子電池獨(dú)特的 Si@SiO_x@C負(fù)極。

圖1 SCCO₂裝置的示意圖

這項(xiàng)工作對(duì)使用傳統(tǒng)濕化學(xué)方法合成的對(duì)照樣品進(jìn)行了比較。系統(tǒng)地研究了各種電極的微觀結(jié)構(gòu)、結(jié)晶度、化學(xué)成分和鋰化-脫鋰行為。此外，還探討了碳前驅(qū)體對(duì)材料和電化學(xué)特性的影響。所提出的SCCO₂合成方法可以為下一代鋰離子電池制造高容量、高功率和長(zhǎng)壽命的Si@SiO_x@C復(fù)合負(fù)極。

研究顯示，使用葡萄糖前體制備的樣品顯示出最高的振實(shí)密度、最低的電荷轉(zhuǎn)移電阻和最佳的Li⁺傳輸動(dòng)力學(xué)，從而在5 A g^-1下具有918 mAh g^-1的高比容量。經(jīng)過300次充放電循環(huán)后，電極保持其完整性，固體電解質(zhì)界面的積累很低。

圖2 電化學(xué)性能

Supercritical CO2-Assisted SiOx/Carbon Multi-Layer Coating on Si Anode for Lithium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104135

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AFM：超臨界CO2輔助SiOx/碳多層涂層修飾鋰離子電池硅負(fù)極

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