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?北大AEM: Zn2+誘導(dǎo)K2MnFe(CN) 6相變促進(jìn)高度穩(wěn)定的鋅離子存儲(chǔ)

普魯士藍(lán)類似物 (PBA) 具有容納大離子和可調(diào)價(jià)態(tài)的開放框架，在水性鋅離子電池 (ZIB) 的背景下引起了廣泛的興趣。然而，由于結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定，ZIBs中的PBAs目前仍然存在容量低和循環(huán)穩(wěn)定性差的問題。

北京大學(xué)深圳研究生院鄭家新、李銳副教授等人報(bào)道了在ZIB充電/放電至400次循環(huán)中實(shí)現(xiàn)100 mAh g^-1的非常穩(wěn)定容量的K₂MnFe(CN)₆正極。有趣的是，這種穩(wěn)定的容量歸因于由 Zn²⁺插入誘導(dǎo)的過程中，K₂MnFe(CN)₆正極逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榱庑蜬₂Zn₃[Fe(CN) ₆]₂。原位 XRD 表征清楚地證明了循環(huán)過程中正極的結(jié)構(gòu)演變。

圖1 原位XRD表征

通過DFT計(jì)算表明插入的 Zn²⁺誘導(dǎo)三價(jià)錳的強(qiáng)烈 Jahn-Teller 效應(yīng)，導(dǎo)致強(qiáng)烈的晶格畸變。再加上錳的歧化反應(yīng)，MnN₆八面體被ZnN₄四面體取代并最終產(chǎn)生新的K₂Zn₃[Fe(CN) ₆]₂相。所得K₂Zn₃[Fe(CN) ₆]₂的堅(jiān)固結(jié)構(gòu)相包含更寬的通道以容納二價(jià)離子，因此能夠高度穩(wěn)定和可逆地存儲(chǔ) Zn²⁺離子。這項(xiàng)工作的發(fā)現(xiàn)使人們對(duì)ZIB中PBA的演變有了新的認(rèn)識(shí)，并提供了一種有前途的正極材料。

圖2 DFT計(jì)算結(jié)果

圖3 相變機(jī)理示意圖

Zn²⁺ Induced Phase Transformation of K₂MnFe(CN)₆ Boosts Highly Stable Zinc-Ion Storage. Advanced Energy Materials. 2021. DOI: 10.1002/aenm.202003639

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