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昆士蘭科技大學(xué)ACS Nano：通過氧空位和鉍替代實(shí)現(xiàn)三維快速鈉離子傳輸

層狀鈦酸鈉（NTO）是用于先進(jìn)鈉離子電池（SIBs）最有前景的負(fù)極材料之一，它具有高理論容量且沒有嚴(yán)重的安全問題。然而，由于晶體內(nèi)沿低能壘八面體層的主要二維Na離子傳輸通道，原始NTO電極具有不利的Na⁺傳輸動(dòng)力學(xué)，這阻礙了此類潛在材料的實(shí)際應(yīng)用。

澳大利亞昆士蘭科技大學(xué)Jun Mei、Ziqi Sun等人提出了一種結(jié)合氧空位生成和陽離子取代的組合策略，通過該策略，NTO 框架的層間距被擴(kuò)展以構(gòu)建3D快速Na離子傳輸通道，從而促進(jìn)Na⁺的傳輸和存儲(chǔ)，并提高SIBs的性能。

實(shí)驗(yàn)顯示，氧缺陷和鉍取代的HBNTO (Bi_xNa_2-xTi₃O_y, 0 < x < 2, 0 < y < 7, HBNTO) 表現(xiàn)出明顯增強(qiáng)的可逆容量（在20 mAh g^-1下與NTO相比提高了~145%）、倍率性能（500 mAh g^-1下與NTO相比提高了約200%）和循環(huán)穩(wěn)定性（20 mAh g^-1下與NTO相比，在150次循環(huán)后保持容量提高了約210%）。

圖1 材料的形態(tài)和結(jié)構(gòu)特征

分子動(dòng)力學(xué)模擬和理論計(jì)算表明，HBNTO的性能增強(qiáng)是由倍增的鈉擴(kuò)散途徑和隨著3D內(nèi)部離子傳輸通道的成功打開而增加的離子遷移率所貢獻(xiàn)的。這項(xiàng)工作證明了這些策略在打開3D晶間離子傳輸通道以提高SIBs電化學(xué)性能方面的有效性。

圖2 電化學(xué)性能和動(dòng)力學(xué)分析

Three-Dimensional Fast Na-Ion Transport in Sodium Titanate Nanoarchitectures via Engineering of Oxygen Vacancies and Bismuth Substitution. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04479

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