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1. 鮑哲南&崔屹最新AEM: 大佬“花”式科研！Ni修飾碳花/硫正極用于貧電解液鋰硫電池

電池頂刊集錦：廈大1天2篇！鮑哲南、崔屹、孫學(xué)良、涂江平、許駿、趙金保、謝清水、蘭亞乾、陳遠(yuǎn)富等

鋰硫 (Li-S) 電池通過(guò)一系列可溶性多硫化鋰中間體 (LiPSs) 在硫和硫化鋰 (Li₂S) 之間發(fā)生可逆轉(zhuǎn)化反應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn) 1675 mAh g^-1的高理論比容量。然而，該工藝極化較大，硫利用率低，容易產(chǎn)生臨界容量衰減。迄今為止，解決這個(gè)問(wèn)題的主要方法是將硫滲透到納米碳中。但大多數(shù)使用多孔碳作為主體材料的研究都使用高電解液/硫比 (E/S)（通常> 15 μL mg^-1）進(jìn)行測(cè)試，這會(huì)損害電池級(jí)的能量密度。

在此，美國(guó)斯坦福大學(xué)鮑哲南教授、崔屹教授等人報(bào)道設(shè)計(jì)了一種可以解決上述問(wèn)題的帶有鎳納米顆粒的花狀多孔碳結(jié)構(gòu)。這種3D碳花 (CF) 狀結(jié)構(gòu)可實(shí)現(xiàn)較短的離子傳輸長(zhǎng)度，它具有優(yōu)異的高比表面積（>3300 m² g^-1），孔徑小于5 nm。與傳統(tǒng)碳結(jié)構(gòu)相比，碳花的暴露花瓣結(jié)構(gòu)和嵌入納米花瓣可以提供更快的擴(kuò)散途徑。此外，隨著在CF結(jié)構(gòu)上加入Ni納米顆粒，作者觀察到與LiPS的更強(qiáng)化學(xué)相互作用以及更好的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。所有這些優(yōu)點(diǎn)表明CF是S的理想宿主。

驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)顯示，Ni-CF/S電極在C/10（含硫量為64%）下循環(huán)50次后仍可保持其原始容量的87%。此外，在高質(zhì)量負(fù)載（5 mg cm^-2）和低E/S比（5 μL mg^-1）條件下，電極經(jīng)150次循環(huán)后容量仍保留70%。這種使用CF作為主體材料并添加鎳納米粒子以改善動(dòng)力學(xué)反應(yīng)和穩(wěn)定性的簡(jiǎn)單有效策略是在長(zhǎng)循環(huán)中獲得高實(shí)用功率和能量密度的關(guān)鍵，促進(jìn)了Li-S電池的實(shí)際應(yīng)用。

圖1. 碳花及碳片的表征

圖2. CF/S和Ni-CF/S電極的電化學(xué)性能

A Nickel-Decorated Carbon Flower/Sulfur Cathode for Lean-Electrolyte Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI:10.1002/aenm.202101449

2. 孫學(xué)良&有研集團(tuán)AEM: 超離子氟化的鹵化物固態(tài)電解質(zhì)以穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極

鹵化物固態(tài)電解質(zhì)（SSE）由于其高離子電導(dǎo)率和與正極材料的理想相容性而受到了極大的關(guān)注。然而，鹵化物的還原電位仍然>0.6 V（相對(duì)于Li/Li⁺），此外，還原穩(wěn)定性也是需要解決的挑戰(zhàn)之一。盡管Li₃YBr₆ (LYB) 溴化物具有高鋰離子電導(dǎo)率（>10^-3 S cm^-1），但相比于氟化物，其電化學(xué)窗口較窄。

在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授以及有研集團(tuán)王建濤、余金秋博士等人采用氟摻雜策略，通過(guò)鋰對(duì)稱電池的循環(huán)研究了摻氟溴化物和鋰金屬之間的界面穩(wěn)定性。作者報(bào)告了一種新的金屬鹵化物電解質(zhì)—Li₃YBr_5.7F_0.3，不僅具有高離子電導(dǎo)率（1.8×10^-3 S cm^-1），而且可以直接與鋰金屬負(fù)極配合使用。由于在鍍鋰、脫鋰過(guò)程中富氟組分的原位形成導(dǎo)致界面的高穩(wěn)定性，以Li₃YBr_5.7F_0.3作為電解質(zhì)的Li對(duì)稱電池可以在0.75 mA cm^-2下表現(xiàn)出超過(guò)1000小時(shí)的高穩(wěn)定性，其容量為0.75 mAh cm^-2。

XPS結(jié)果表明，在電池循環(huán)過(guò)程中原位形成富含氟化物的界面層，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)還原的抑制，導(dǎo)致較高的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，直接以鋰金屬為負(fù)極、LiCoO₂（LCO）為正極的全固態(tài)電池在室溫下表現(xiàn)出較高的循環(huán)穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究提出的氟摻雜改性為實(shí)現(xiàn)金屬鋰在全固態(tài)鋰電池中的應(yīng)用提供了新的可行性。

圖1. Li₃YBr_5.7F_0.3新型電解質(zhì)的表征

圖2. Li//Li₃YBr_5.7F_0.3//LCO@LIC全固態(tài)電池的電化學(xué)性能

Superionic Fluorinated Halide Solid Electrolytes for Highly Stable Li-Metal in All-Solid-State Li Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101915

3. 涂江平&王秀麗AEM: 這種電解質(zhì)，極限能量機(jī)械合金化制備！用于全固態(tài)鋰金屬電池

硫化物固體電解質(zhì)（SSE）由于其高離子電導(dǎo)率和適當(dāng)?shù)臋C(jī)械強(qiáng)度而引起了廣泛的關(guān)注。然而，SSEs較差的空氣穩(wěn)定性和高昂的制備成本限制了它們的應(yīng)用，因此，迫切需要用一種簡(jiǎn)單的方法開(kāi)發(fā)一種通用的SSE。

在此，浙江大學(xué)涂江平教授、王秀麗副教授等人采用一種新型的極限能量機(jī)械合金化 (UEMA) 方法，一鍋快速合成硫銀鍺礦型 (argyrodite-type) 固態(tài)電解質(zhì)。根據(jù)軟硬酸堿理論和DFT計(jì)算，作者嘗試在Li₆PS₅I中摻雜In來(lái)增強(qiáng)空氣穩(wěn)定性，實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了該方法的成功。合成的Li_6.5In_0.25P_0.75S₅I電解質(zhì)具有高離子電導(dǎo)率 (1.06 mS cm^-1)，并且由于形成了富含LiI的界面層，因此對(duì)Li金屬也具有出色的界面穩(wěn)定性。

驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)顯示，以Li_6.5In_0.25P_0.75S₅I為電解質(zhì)組裝的鋰硫電池具有較高的放電容量（954 mAh g^-1），200次循環(huán)后容量保持率達(dá)96%。因此，UEMA是一種簡(jiǎn)單實(shí)用的制備硫銀鍺礦電解質(zhì)的方法，In摻雜的Li₆PS₅I是一種具有高空氣穩(wěn)定性和離子導(dǎo)電性的新型電解質(zhì)，在全固態(tài)金屬鋰電池中具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖1. UEMA法制備Li₆PS₅I電解質(zhì)

圖2. 以Li_6.5In_0.25P_0.75S₅I為電解質(zhì)組裝的鋰硫電池的電化學(xué)性能

A Versatile Li_6.5In_0.25P_0.75S₅I Sulfide Electrolyte Triggered by Ultimate-Energy Mechanical Alloying for All-Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101521

4. 北卡羅來(lái)納大學(xué)夏洛特分校許駿AEM: 揭示全固態(tài)電池中枝晶生長(zhǎng)和裂紋擴(kuò)展的電化學(xué)-機(jī)械耦合行為

枝晶生長(zhǎng)和裂紋擴(kuò)展是全固態(tài)鋰金屬電池（ASSB）大規(guī)模商業(yè)化道路上的兩大障礙。由于潛在的枝晶生長(zhǎng)機(jī)制的高度多物理場(chǎng)耦合特性，理解它一直很困難。目前可用的建模工作并不是完全以電化學(xué)-機(jī)械耦合方式構(gòu)建的，而且該模型無(wú)法描述電池級(jí)行為，因此無(wú)法為電池設(shè)計(jì)和評(píng)估提供見(jiàn)解。

在此，美國(guó)北卡羅來(lái)納大學(xué)夏洛特分校許駿等人通過(guò)考慮電池模型、力學(xué)模型、相場(chǎng)模型和短路模型首次建立了電化學(xué)-機(jī)械模型，該模型從電池層面基于物理學(xué)的角度直接耦合枝晶生長(zhǎng)和裂紋擴(kuò)展。結(jié)果表明，過(guò)電位驅(qū)動(dòng)的應(yīng)力推動(dòng)裂紋穿透固體電解質(zhì)，為枝晶生長(zhǎng)創(chuàng)造空位，導(dǎo)致電池短路。因此，電解質(zhì)的高鋰化/充電速率和低電導(dǎo)率會(huì)加速電池的電化學(xué)失效。

作者進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)電解質(zhì)的楊氏模量對(duì)斷裂和枝晶生長(zhǎng)具有競(jìng)爭(zhēng)性貢獻(xiàn)；具體而言，當(dāng)楊氏模量為40~100 GPa時(shí)，短路會(huì)提前觸發(fā)。此外，較大的韌性值會(huì)阻礙裂紋擴(kuò)展并減緩鋰枝晶的生長(zhǎng)。本研究開(kāi)發(fā)的多物理場(chǎng)模型提供了對(duì)ASSB 內(nèi)裂紋擴(kuò)展和枝晶生長(zhǎng)耦合的深入理解，并為穩(wěn)健和安全的 ASSB 電池提供了有見(jiàn)地的機(jī)械設(shè)計(jì)指導(dǎo)。

圖1. 建立模型的示意圖，包括幾何形狀、邊界條件和缺陷區(qū)域

圖2. 楊氏模量的影響

Unlocking the Electrochemical-Mechanical Coupling Behaviors of Dendrite Growth and Crack Propagation in All-Solid-State Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101807

5. 廈大趙金保AEM: 一種用于寬溫度范圍、快速動(dòng)力學(xué)高壓鋰電池的多功能雙鹽局部高濃度電解液

目前人們對(duì)更高能量密度的存儲(chǔ)設(shè)備的需求越來(lái)越迫切，鋰電池傳統(tǒng)的商業(yè)碳酸鹽電解質(zhì)僅具有有限的氧化穩(wěn)定性（約4.3 V），限制了其在高壓電池領(lǐng)域的應(yīng)用。更重要的是電極材料在低溫條件下具有較慢的動(dòng)力學(xué)，提供的容量較小。因此，開(kāi)發(fā)一種能在較寬的溫度范圍內(nèi)與高壓材料兼容的電解液就顯得尤為重要。

在此，廈門大學(xué)趙金保教授等人報(bào)道了一種多功能雙鹽局部高濃度電解質(zhì) (TEH-2m-LiTD+10%FEC)，含有10 wt%的碳氟酸鹽 (FEC)。將其結(jié)合到Li||Ni_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（Li||NCM523）電池中，在25℃、1C電流密度下充電至4.6 V，循環(huán)200次后容量仍能保持近89%，顯示出良好的高壓循環(huán)穩(wěn)定性。此外，在10C時(shí)還實(shí)現(xiàn)了65% (≈130 mAh g^-1) 比容量的高倍率性能。

此外，即使在-80 °C下，它仍保持液體狀態(tài)并表現(xiàn)出良好的離子導(dǎo)電性，并使 Li||NCM523電池在-40°C時(shí)可提供50%以上的室溫容量，并在相同條件下穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)200次，實(shí)現(xiàn)出色的低溫快速充電/放電性能。它還具有與鋰金屬和石墨負(fù)極的兼容性。這項(xiàng)工作為快速動(dòng)力學(xué)、高電壓、低溫鋰電池電解液的設(shè)計(jì)提供了新思路。結(jié)果表明，直接由最佳高濃度電解質(zhì)制成的電解液不是最合適的方法，將稀釋劑與添加劑結(jié)合使用是必要且有效的。

圖1. 基于五種電解液的Li||NCM523電池循環(huán)后的TEM圖像和XPS表征對(duì)比

圖2. 基于該電解液的Li||NCM523全電池的低溫性能

A Multifunctional Dual-Salt Localized High-Concentration Electrolyte for Fast Dynamic High-Voltage Lithium Battery in Wide Temperature Range, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101775

6. 廈大謝清水AFM: 由離子整流層誘導(dǎo)的無(wú)枝晶反向鋰沉積，用于鋰金屬電池

目前學(xué)界為抑制鋰 (Li) 枝晶和提高鋰金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性以促進(jìn)其商業(yè)應(yīng)用，已經(jīng)開(kāi)展了相當(dāng)多的研究。通過(guò)可擴(kuò)展的方法設(shè)計(jì)連續(xù)、多孔隔膜改性層對(duì)于整流鋰離子通量，調(diào)節(jié)鋰成核和沉積行為，最終提高鋰金屬負(fù)極的電化學(xué)性能具有重要意義，但到目前為止這仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

在此，廈門大學(xué)謝清水副教授等人通過(guò)可擴(kuò)展的方法提出了具有均勻納米孔的連續(xù)鋅（Zn）納米顆粒組裝膜作為隔膜的改性層。當(dāng)液體電解質(zhì)中的Li⁺被Zn膜捕獲時(shí)原位形成LiZn合金，LiZn合金對(duì)于Li的成核和擴(kuò)散具有高表面能和低擴(kuò)散勢(shì)壘。因此，精心設(shè)計(jì)的LiZn合金整流層具有分布均勻的 Li⁺擴(kuò)散路徑，不僅可以使 Li⁺通量均勻，同時(shí)也引導(dǎo)LiZn層表面均勻的鋰成核，并賦予鋰向負(fù)極的反向生長(zhǎng)。

當(dāng)應(yīng)用于具有傳統(tǒng)碳酸鹽基電解液的Li||LiFePO₄全電池時(shí)，改性隔膜可在5 C以及在高達(dá)19.72 mg cm^-2的商業(yè)質(zhì)量負(fù)載下循環(huán)120次后具有144 mAh g^-1的出色可逆容量。優(yōu)異的電化學(xué)性能歸因于改性層誘導(dǎo)的無(wú)枝晶反向鋰沉積，其親鋰特性可調(diào)節(jié)隔膜上的均質(zhì)鋰成核以及其分布均勻的納米孔，用于均勻鋰離子通量和增強(qiáng)電解液潤(rùn)濕性。

圖1. 多孔鋅膜改性隔膜（Zn-PP）的合成方案及鋰沉積示意圖

圖2. Zn-PP對(duì)電解液中鋰離子通量的模擬計(jì)算

Dendrite-Free Reverse Lithium Deposition Induced by Ion Rectification Layer toward Superior Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104081

7. 陳遠(yuǎn)富&王澤高等ACS Nano: 1T’-MoTe₂量子點(diǎn)修飾的3D石墨烯在無(wú)穿梭Li-S電池中的出色催化作用

為鋰硫電池開(kāi)發(fā)具有高電導(dǎo)率和快速動(dòng)力學(xué)以及有效抑制多硫化鋰穿梭效應(yīng)的硫電極仍然具有挑戰(zhàn)性。為了提高循環(huán)過(guò)程中硫的利用率，應(yīng)該努力促進(jìn)界面反應(yīng)并闡明具有內(nèi)在快速動(dòng)力學(xué)的表面反應(yīng)機(jī)制。

在此，四川大學(xué)王澤高研究員、電子科技大學(xué)陳遠(yuǎn)富教授以及德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校賀加瑞等人通過(guò)密度泛函理論計(jì)算深入研究了具有不同相（2H、1T和1T’）的極性MoTe₂，表明1T’-MoTe₂在費(fèi)米能級(jí)附近顯示出集中態(tài)密度（DOS）并具有高電導(dǎo)率。通過(guò)優(yōu)化合成，制備了1T’-MoTe₂量子點(diǎn)修飾的三維石墨烯（MTQ@3DG）來(lái)克服上述問(wèn)題，并在Li-S電池中實(shí)現(xiàn)了卓越的性能。

由于1T’-MoTe₂量子點(diǎn)的化學(xué)吸附和高催化作用，MTQ@3DG/S 在0.2 C下表現(xiàn)出1310.1 mAh g^-1的高可逆放電容量，在600次循環(huán)中每個(gè)循環(huán)的容量衰減率為 0.026%。吸附計(jì)算表明，Li₂S₂轉(zhuǎn)化為L(zhǎng)i₂S是限速步驟，其中石墨烯的吉布斯自由能為1.07 eV，1T’-MoTe₂的吉布斯自由能為0.97 eV，揭示了1T’-MoTe₂的重要性。此外，原位拉曼光譜研究證明了在基于MTQ@3DG/S正極的電池循環(huán)過(guò)程中LiPS的穿梭效應(yīng)得到了抑制。

圖1. MTQ@3DG /S的合成策略及表征

圖2. MTQ@3DG /S電極及軟包電池的電化學(xué)性能

Outstanding Catalytic Effects of 1T′-MoTe₂ Quantum Dots@3D Graphene in Shuttle-Free Li-S Batteries, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c03011

8. 蘭亞乾&蔡躍鵬ACS Nano: 單原子鋅和陰離子骨架作為Janus隔膜涂層抑制鋰枝晶和穿梭效應(yīng)

Li-S電池產(chǎn)業(yè)化的兩個(gè)關(guān)鍵問(wèn)題是鋰負(fù)極的枝晶生長(zhǎng)和多硫化鋰（LiPSs）的穿梭效應(yīng)。兩面都涂有相應(yīng)功能材料的Janus隔膜可以同時(shí)高效地解決這兩個(gè)問(wèn)題，然而迄今為止，關(guān)于Li-S電池Janus隔膜中LiPSs催化轉(zhuǎn)化的報(bào)道很少。

在此，南京師范大學(xué)蘭亞乾教授與華南師范大學(xué)蔡躍鵬教授、洪旭佳副研究員等人聯(lián)合報(bào)道了一種通過(guò)在Celgard隔膜的每一側(cè)涂覆具有陰離子骨架Bio-MOF-100及其衍生的單原子鋅催化劑制備的Janus隔膜，將其命名為 SAZ-AF Janus隔膜。Zn單原子對(duì)金屬氧化物、金屬納米顆粒和金屬碳化物表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，用Bio-MOF-100涂層組裝的Li-Li對(duì)稱電池在5 mA cm^-2和10 mAh cm^-2下可穩(wěn)定循環(huán)2800 h，性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于已報(bào)道的隔膜涂層。

與其他報(bào)道的使用單原子催化劑作為涂層的隔膜相比，所制得的SAZ-AF Janus隔膜在Li-S電池中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能（2 C下1000次循環(huán)后容量衰減率為0.05%)，在保護(hù)鋰負(fù)極方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能（在10 mAh cm^-2下穩(wěn)定循環(huán)2800 h）。此外，該隔膜應(yīng)用范圍廣泛，在Li-SeS₂或Li-Se電池中具有同樣優(yōu)異的循環(huán)性能。這項(xiàng)研究為制備具有廣泛應(yīng)用的高性能功能性隔膜提供了一種簡(jiǎn)便的方法。

圖1. Bio-MOF-100的表征

圖2. 含有不同隔膜的鋰硫電池電化學(xué)性能對(duì)比

Single-Atom Zinc and Anionic Framework as Janus Separator Coatings for Efficient Inhibition of Lithium Dendrites and Shuttle Effect, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c03876

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/27/ce865f6922/

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