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李強(qiáng)/葛琛/李洪森JACS: 通過原位實(shí)時(shí)磁性測(cè)試重新認(rèn)識(shí)FeS2鈉離子電池的電化學(xué)轉(zhuǎn)換機(jī)制

盡管過渡金屬化合物在鋰離子電池（LIBs）具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，但在鈉離子電池（SIBs）中通常表現(xiàn)出較差的容量和循環(huán)性能，這意味著這兩種系統(tǒng)之間的反應(yīng)機(jī)制不同。

在此，中科院物理所葛琛副研究員以及青島大學(xué)李強(qiáng)教授、李洪森教授等人將operando（動(dòng)態(tài)現(xiàn)場(chǎng)原位）磁性測(cè)試與電化學(xué)測(cè)量相結(jié)合，對(duì)離子嵌入機(jī)制與典型 FeS₂ /Na (Li) 電池的電化學(xué)性能之間的內(nèi)在關(guān)系進(jìn)行了全面研究。

Operando磁性測(cè)試和異位透射電子顯微鏡 (TEM) 測(cè)量表明，只有部分FeS₂參與轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程，而不反應(yīng)的部分形成“非活性核”，導(dǎo)致低容量。

圖1. FeS₂電極的表征

通過Langevin方程擬合量化，作者進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，SIBs中轉(zhuǎn)化反應(yīng)產(chǎn)生的鐵晶粒尺寸遠(yuǎn)小于LIBs，這可能導(dǎo)致更嚴(yán)重的粉末化，從而導(dǎo)致循環(huán)性能更差。

SIBs中上述兩種現(xiàn)象的根本原因是較大的Na⁺半徑引起的緩慢動(dòng)力學(xué)。這項(xiàng)工作為研究具有高容量和長(zhǎng)耐久性的新型SIB材料鋪平了道路。

圖2. LIBs和SIBs中FeS₂放電后的TEM表征以及機(jī)理研究

Reacquainting the Electrochemical Conversion Mechanism of FeS₂ Sodium-Ion Batteries by Operando Magnetometry, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06115

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