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抑制不可逆界面反應(yīng)是發(fā)展穩(wěn)定的高能量密度鋰離子電池的重要科學(xué)瓶頸。氫氟酸(HF)作為含F(xiàn)電解液中不可去除的微量水的腐蝕性最強(qiáng)的產(chǎn)物，對正負(fù)極和電解液產(chǎn)生一系列持續(xù)的不利影響。開發(fā)一種物理分離HF的新方法，在不產(chǎn)生任何有害副產(chǎn)物的情況下化學(xué)清除HF是十分必要的。

在此，中科院化學(xué)所李玉良院士、左自成、何峰等人報道了首次將原位生長的石墨二炔（GDY）用于在高電壓LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）正極上提供連續(xù)的表面保護(hù)。

GDY是一種二維多孔碳同素異形體，其結(jié)構(gòu)優(yōu)勢證明了Li⁺的3D擴(kuò)散路徑、低擴(kuò)散勢壘、良好的機(jī)械強(qiáng)度和延展性。在GDY保護(hù)下，LNMO的庫侖效率和穩(wěn)定性大大提高。

圖1. 原始LNMO和GDY@LNMO電極的性能對比

研究表明，sp雜化碳原子化學(xué)清除HF并原位形成氟化GDY界面，將有害的HF轉(zhuǎn)化為有益的，大大提高了界面穩(wěn)定性，抑制了高工作電壓下正極的副反應(yīng)。GDY涂層的LNMO正極明顯減輕了電解液的降解，實現(xiàn)了高庫侖效率和可靠性。

由于原子級選擇性和GDY對HF的化學(xué)捕獲，有效抑制了Mn、Ni元素的溶解。這項研究證明了GDY在形成高穩(wěn)定界面和保護(hù)高能量密度電極方面無與倫比的優(yōu)勢。

圖2. GDY層保護(hù)LNMO正極示意圖及界面演化過程

High Voltage-Stabilized Graphdiyne Cathode Interface, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202102066

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李玉良院士/左自成/何峰Small: 高電壓穩(wěn)定的石墨二炔正極界面

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