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北大陳繼濤Adv. Sci.: 有效調(diào)控?zé)o定形鋰團(tuán)簇,實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定無(wú)枝晶循環(huán)

北大陳繼濤Adv. Sci.: 有效調(diào)控?zé)o定形鋰團(tuán)簇,實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定無(wú)枝晶循環(huán)
鋰(Li)沉積納米結(jié)構(gòu)中的無(wú)序相具有極大的吸引力,但Li生長(zhǎng)的不可控和不穩(wěn)定,以及結(jié)構(gòu)中納米尺度的表征等問題一直阻礙著其發(fā)展。
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在此,北京大學(xué)陳繼濤等人利用冷凍電鏡 (cryo-TEM) 表征揭示了更堅(jiān)固的非晶鋰 (ALi) 團(tuán)簇,并在雜原子活化電負(fù)性位點(diǎn)和先進(jìn)的固體電解質(zhì)中間相 (SEI) 層上進(jìn)行了有效調(diào)控。
雜原子活化的電負(fù)性中心能夠增強(qiáng)Li+和雜原子摻雜的類石墨烯薄膜(HDGs)的靜電相互作用,這意味著更低的Li擴(kuò)散勢(shì)壘和更大的結(jié)合能,0.1 mA cm-2下氟乙烯碳酸-酯基(FEC-酯)和LiNO3-醚基(LiNO3-醚)電解液中的成核過電位分別低至13.9和10 mV也證實(shí)了這一點(diǎn)。
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圖1. 鍍鋰的無(wú)序有序演化納米結(jié)構(gòu)的冷凍電鏡表征
由富含無(wú)機(jī)成分組成的有序多層SEI結(jié)構(gòu)能夠?qū)崿F(xiàn)快速的離子傳輸和持久的能力,以構(gòu)建長(zhǎng)期高度可逆的電鍍/剝離循環(huán)。ALi簇負(fù)極表現(xiàn)出無(wú)定形形態(tài),并能進(jìn)行2800次以上的超穩(wěn)定無(wú)枝晶循環(huán)。
在優(yōu)化的電解液中,LiFePO4電池能生長(zhǎng)穩(wěn)定的ALi簇,在0.1 C下具有高達(dá)165.5和164.3 mAh g-1的優(yōu)勢(shì)容量;在0.2 C下循環(huán)150次后,容量保持率分別為93%和91%,這顯示ALi團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)活力、電化學(xué)可逆性和優(yōu)異性能得到了有效調(diào)節(jié)。
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圖2. 基于ALi簇負(fù)極的電池性能
Effectively Regulating More Robust Amorphous Li Clusters for Ultrastable Dendrite-Free Cycling, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202101584

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