寧平&張秋林ACS Catalysis:受阻路易斯酸堿對(duì)提高Ni/CeO2納米催化劑的低溫CO2甲烷化性能 2023年10月26日 下午6:09 ? T, 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 48 在鎳(Ni)基催化劑上,活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)與CO2甲烷化機(jī)理之間的關(guān)系面臨著巨大的挑戰(zhàn)。基于此,昆明理工大學(xué)寧平教授和張秋林教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了在Ni/CeO2-納米棒、Ni/CeO2-納米立方體和Ni/CeO2-納米八面體上精確地制備了具有不同分布的受阻路易斯酸堿對(duì)(frustrated Lewis pair, FLP)結(jié)構(gòu),以解決上述問(wèn)題。 Ni/CeO2-納米棒由于其CeO2(110)特性以及氧空位(OV)和羥基物種(OH)之間的空間位阻,在這些催化劑中具有最大構(gòu)建FLP的可能性。與具有較少FLPs的其他樣品相比,在低至225 °C的溫度下,富含F(xiàn)LPs的Ni/CeO2-納米棒表現(xiàn)出顯著更高的CO2轉(zhuǎn)化率(84.2%)和高達(dá)147.1 mmol gcat-1?h-1的CH4生產(chǎn)率和更高的CH4選擇性(97.8%)。 從系統(tǒng)的原位和原位表面分析結(jié)果可以看出,這種更好的低溫活性及其可接受的穩(wěn)定性與催化活性FLPs的構(gòu)建密切相關(guān),該FLP可以通過(guò)OV和OH的協(xié)同有效地活化和轉(zhuǎn)化CO2。 此外,原位拉曼和原位漫反射紅外傅里葉變換光譜分析結(jié)合密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步證明,出現(xiàn)的CO*途徑和甲酸鹽途徑的共同促進(jìn)是富FLPs的Ni/CeO2-納米棒在低溫(≤225 °C)下具有優(yōu)異CO2甲烷化性能的原因。因此,這種FLPs活化CO2的方法對(duì)設(shè)計(jì)CO2加氫催化劑具有潛在的指導(dǎo)意義。 Frustrated Lewis Pairs Boosting Low-Temperature CO2?Methanation Performance over Ni/CeO2?Nanocatalysts.?ACS Catal.,?2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c02535. https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02535. 原創(chuàng)文章,作者:Gloria,如若轉(zhuǎn)載,請(qǐng)注明來(lái)源華算科技,注明出處:http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/26/c705572d62/ 催化 贊 (0) 0 生成海報(bào) 相關(guān)推薦 精彩絕倫!‘鈣幫’圍攻光明頂:五行八卦掌發(fā)Nature,降龍十八掌發(fā)Science! 2023年10月14日 湖大譚勇文Small: 抑HER促N2活化!單原子Au分離到納米多孔MoSe2上以促進(jìn)電化學(xué)NRR 2023年10月17日 楊培東院士,最新JACS! 2024年1月18日 一作+通訊Science,找到金屬疲勞的根源,并實(shí)現(xiàn)預(yù)測(cè)! 2022年9月2日 廣工大ACS Energy Lett.: Ni/Mn和Al雙濃度梯度減輕富鋰層狀正極的電壓衰減和容量衰減 2023年11月1日 有哪些話一聽(tīng)就知道一個(gè)博士生是個(gè)水貨?知乎600+萬(wàn)熱議! 2023年11月13日