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納米鈀（Pd）基催化劑廣泛用于由氫氣（H₂）和氧氣（O₂）直接合成過氧化氫（H₂O₂），但由于反應(yīng)物O₂和生成的H₂O₂均發(fā)生O-O鍵斷裂，因此其選擇性和產(chǎn)率仍然較差，這可能是O₂在Pd納米顆粒上的吸附構(gòu)型不同導(dǎo)致的。

基于此，北京工業(yè)大學(xué)陳戈教授、李洪義教授和莊春強(qiáng)副研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種具有高活性和選擇性的單原子Pd催化劑（O-Pd/TiO₂催化劑）。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算證明，O-O鍵斷裂在單個(gè)Pd原子上受到顯著抑制，O₂更容易被活化形成*OOH，其是H₂O₂合成的關(guān)鍵中間體，同時(shí)關(guān)閉H₂O₂的降解。因此，O-Pd/TiO₂催化劑具有高產(chǎn)率和選擇性，是因?yàn)閱卧覲d催化劑上O-O鍵解離和H₂O₂解離的高能壘。

實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化后的0.1%O-Pd/TiO₂催化劑的H₂O₂產(chǎn)率高達(dá)115?mol g_Pd^-1 h^-1，選擇性高于99%，超過了已報(bào)道的Pd基催化劑的性能。

此外，H₂O₂的濃度在一批中達(dá)到1.07?wt.%。該工作報(bào)道了單原子Pd催化劑在H₂O₂直接合成中的應(yīng)用，并且將對后續(xù)直接合成H₂O₂的催化劑設(shè)計(jì)和未來相應(yīng)的機(jī)理研究產(chǎn)生深遠(yuǎn)的影響。

High activity and selectivity of single palladium atom for oxygen hydrogenation to H₂O₂. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32450-6.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32450-6.

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Nature子刊：O-Pd/TiO2高活性和選擇性的氧加氫制H2O2

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