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1. 孫學(xué)良最新Small Methods: 通過(guò)增材制造和化學(xué)強(qiáng)化正極實(shí)現(xiàn)高性能鋰硫電池

?電池日?qǐng)?bào)：8篇頂刊！孫學(xué)良、陳人杰、唐永炳、李振聲、葉明新、沈劍鋒、李會(huì)巧、胡望宇等最新成果

為了提高鋰硫（Li-S）電池正極的可逆容量和長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性，學(xué)界已經(jīng)做了大量的研究。然而，在高硫負(fù)載下，由于穿梭效應(yīng)和較差的Li⁺傳輸，在循環(huán)過(guò)程中容易發(fā)生不可逆的Li容量損失仍然是個(gè)挑戰(zhàn)。

為了應(yīng)對(duì)上述挑戰(zhàn)，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授等人采用雙機(jī)制方法開(kāi)發(fā)了一種化學(xué)和物理增強(qiáng)的Li-S正極。一方面，增材制造用于在高硫負(fù)載正極內(nèi)構(gòu)建大量微通道，從而實(shí)現(xiàn)理想的多硫化鋰沉積機(jī)制并改善Li⁺和電子運(yùn)輸。同時(shí)，硫化鈷（CoS_x）被摻入正極組合物中，并在循環(huán)過(guò)程中表現(xiàn)出對(duì)多硫化鋰的強(qiáng)吸附行為。

因此，通過(guò)物理和化學(xué)增強(qiáng)的鋰硫正極的設(shè)計(jì)獲得了優(yōu)異的電化學(xué)性能。在硫負(fù)載為8 mg cm^-2的條件下，所報(bào)道的電極初始容量為 1118.8 mAh g^-1，電流密度為3 mA cm^-2時(shí)循環(huán)150次后可逆容量為 771.7 mAh g^-1。這項(xiàng)工作表明，增材制造（3D打?。┑幕瘜W(xué)強(qiáng)化硫正極是實(shí)現(xiàn)高性能鋰硫電池的可行途徑。

圖1. 高負(fù)載鋰硫電池的電化學(xué)性能

圖2. CoS_x在LiPS溶解中的吸附示意圖及XANES測(cè)試

Realizing High-Performance Li-S Batteries through Additive Manufactured and Chemically Enhanced Cathodes, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100176

2. 帝國(guó)理工學(xué)院EES: 富缺陷骨架調(diào)控的均質(zhì)金屬沉積，用于鈉金屬電池

鈉金屬電池由于其高能量密度以及豐富的鈉基資源而引起越來(lái)越多的關(guān)注。然而，循環(huán)過(guò)程中不均勻的金屬沉積和枝晶形成阻礙了鈉金屬負(fù)極的應(yīng)用。文獻(xiàn)已經(jīng)報(bào)道了碳骨架可以減輕金屬鈉電鍍和剝離過(guò)程中枝晶的形成，但不同碳結(jié)構(gòu)特征（即孔與缺陷）和相關(guān)機(jī)制所起的作用尚不清楚，這阻礙了負(fù)極側(cè)的可控界面工程。

鑒于此，英國(guó)帝國(guó)理工學(xué)院Maria-Magdalena Titirici等人以木質(zhì)素為可再生前體合理設(shè)計(jì)了可持續(xù)碳骨架的結(jié)構(gòu)特征，以揭示缺陷和孔隙在金屬沉積中的作用。作者通過(guò)原子到宏觀尺度的多尺度模擬，并結(jié)合operando和非原位表征來(lái)加深對(duì)Na金屬沉積行為和電化學(xué)界面的基本理解。在長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)（> 1200 小時(shí)）后，電鍍和剝離過(guò)程保持著高庫(kù)侖效率（~ 99.9 %），證明了碳材料中的缺陷在促進(jìn)Na金屬的成核和沉積方面起著比孔隙更重要的作用。

圖1. 碳骨架的表征

此外，作者還發(fā)現(xiàn)將二甘醇與低成本、穩(wěn)定的NaCF₃SO₃鹽相結(jié)合可以調(diào)節(jié)離子電導(dǎo)率，提高最低空位分子軌道能（LUMO），從而有利于Na金屬的均勻沉積。更重要的是，結(jié)合不同類型的正極（例如普魯士藍(lán)和硫），這種3D結(jié)構(gòu)的碳骨架通過(guò)改善電極中的離子和質(zhì)量擴(kuò)散，在減少電化學(xué)極化方面發(fā)揮了重要作用，因此具有增強(qiáng)的電化學(xué)性能的“無(wú)負(fù)極”鈉金屬電池在可持續(xù)性方面也得到了證明。這項(xiàng)研究為未來(lái)鋰離子電池技術(shù)以外的下一代儲(chǔ)能技術(shù)的改進(jìn)鋪平了道路。

圖2. 鈉金屬沉積行為研究

圖3. 基于該3D碳骨架的對(duì)稱電池和全電池的電化學(xué)性能

Homogenous metallic deposition regulated by defect-rich skeletons for sodium metal batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE01346G

3.?陳人杰/趙騰Small Methods: 用于高速率柔性鋰硫電池的多孔陰離子摻雜硒化鈷

新興的硫催化主體是打破鋰硫電池（LSBs）實(shí)際應(yīng)用極限的有效方法。CoSe由于其金屬性質(zhì)（優(yōu)異的導(dǎo)電性）和高催化活性而在LSBs中受到更多關(guān)注，然而關(guān)于CoSe陰離子摻雜的文獻(xiàn)很少。實(shí)際上，通過(guò)缺陷（天然或人工）或非金屬陰離子摻雜來(lái)調(diào)整晶體的電子結(jié)構(gòu)是提高材料固有電導(dǎo)率的有效方法。

在此，北京理工大學(xué)陳人杰教授、趙騰等人合成了具有大孔結(jié)構(gòu)的繡球花狀Co_0.85Se電催化劑，并用亞硫酸氫鈉進(jìn)一步熱處理以摻雜硫。與Co_0.85Se相比，Co_0.85SeS具有更高的導(dǎo)電性并保持了多孔結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)證明了Co_0.85SeS對(duì)LiPS的良好催化轉(zhuǎn)化能力，此外理論計(jì)算表明，S摻雜的Co_0.85Se對(duì)短鏈LiPSs具有更強(qiáng)的吸附能，可以加速Li₂S/Li₂S₂在其表面成核。

這些特點(diǎn)賦予了 Co_0.85SeS/S正極具有低電化學(xué)極化和高放電容量。此外，通過(guò)在柔性碳布（Co_0.85SeS@CC）上原位合成Co_0.85SeS設(shè)計(jì)了高S負(fù)載正極， Co0.85SeS@CC的多孔開(kāi)放框架促進(jìn)了電解液的滲透并適應(yīng)了充電/放電過(guò)程中硫的體積變化。因此，在高硫負(fù)載下具有Co_0.85SeS@CC-5%Co_0.85SeS的柔性軟包Li-S電池顯示出高面積容量、循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。這項(xiàng)工作為實(shí)現(xiàn)高倍率柔性Li-S電池提供了一種可行的方法。

圖1. Co_0.85SeS的合成及表征

圖2. 基于Co_0.85SeS@CC-5%Co_0.85SeS/S的軟包鋰硫電池的電化學(xué)性能

Anion-Doped Cobalt Selenide with Porous Architecture for High-Rate and Flexible Lithium-Sulfur Batteries, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100649

4. 唐永炳/李振聲EnSM: 可充電鎂電池電極材料的發(fā)展與挑戰(zhàn)

作為一種潛在的低成本和高能量密度儲(chǔ)能技術(shù)，可充電鎂電池（RMBs）自近百年前首次實(shí)現(xiàn)鎂電化學(xué)沉積以來(lái)，在過(guò)去十年中呈現(xiàn)出復(fù)興。自從基于Chervel 相Mo₆S₈正極、金屬鎂負(fù)極和有機(jī)鹵鋁酸鹽電解液構(gòu)建了第一個(gè)可充電鎂電池原型，之后越來(lái)越多的研究致力于推進(jìn)RMBs。

圖1. 鎂金屬負(fù)極的表面工程

在此，中科院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院唐永炳研究員與香港城市大學(xué)李振聲（Chun-Sing Lee）教授等人基于對(duì)最新發(fā)展的分析，概述和討論了RMBs當(dāng)前面臨的挑戰(zhàn)。然后，作者詳細(xì)回顧了有關(guān)RMB關(guān)鍵部件的研究，即正極和負(fù)極的材料設(shè)計(jì)和工程。通過(guò)對(duì)RMBs代表性電極材料的系統(tǒng)檢查，總結(jié)了阻礙鎂電池技術(shù)實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵問(wèn)題，并提出了潛在策略。

圖2. 基于不同工作機(jī)制的代表性RMB正極

作者指出，目前RMBs面臨挑戰(zhàn)的解決方案應(yīng)考慮綜合和均衡策略。一方面采用高吞吐量模擬，模擬開(kāi)發(fā)鋰電池期間積累的經(jīng)驗(yàn)，同時(shí)實(shí)驗(yàn)上的改進(jìn)也很關(guān)鍵。雖然RMBs具有廣闊前景，但要充分發(fā)揮其潛力并實(shí)現(xiàn)實(shí)際商業(yè)化還有很長(zhǎng)的路要走，這需要一種跨學(xué)科的方法，具有從有機(jī)化學(xué)到無(wú)機(jī)化學(xué)、從本體化學(xué)到表面和界面化學(xué)、從電化學(xué)到材料科學(xué)與工程等方面的深厚知識(shí)。

圖3. 當(dāng)前RMB面臨的挑戰(zhàn)和潛在解決方案的示意圖

Development and Challenges of electrode materials for rechargeable Mg batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.019

5. 葉明新/沈劍鋒EnSM: 認(rèn)識(shí)多硫化物在鋰硫電池中的作用及電解液工程調(diào)控策略

鋰硫（Li-S）電池由于其相對(duì)較高的理論能量密度和低成本的原材料，越來(lái)越受到學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的重視。然而，它們的商業(yè)化很大程度上取決于克服多硫化物（LiPSs）引起的穿梭效應(yīng)、活性硫材料的低利用效率以及鋰枝晶的不受控制的生長(zhǎng)。電解液可能是解決這些問(wèn)題的關(guān)鍵，并通過(guò)電解液工程促進(jìn)鋰硫電池的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

在此，復(fù)旦大學(xué)葉明新教授、沈劍鋒教授等人介紹了鋰硫電池的發(fā)展歷史和工作機(jī)制，討論了有助于深入了解鋰硫電池潛在機(jī)制的先進(jìn)原位表征技術(shù)。隨后，簡(jiǎn)單總結(jié)了抑制LiPS穿梭效應(yīng)的各種策略，深入討論了LiPS的作用，并提供了全面的概述，重點(diǎn)是消除LiPS溶解和抑制Li-S電池系統(tǒng)中鋰枝晶生長(zhǎng)的電解液工程策略。

此外，作者還深入討論了關(guān)于抑制還是促進(jìn)LiPSs溶解到電解液中的爭(zhēng)議，并介紹了表征Li⁺離子溶劑化結(jié)構(gòu)的技術(shù)和理論計(jì)算。最后提供了電解液工程作為鋰硫電池未來(lái)研究方向的前景和個(gè)人觀點(diǎn)。作者認(rèn)為，用于鋰硫電池的具有高Donor Number（DN）陰離子的電解液是未來(lái)很有前景的研究方向，電解液添加劑的開(kāi)發(fā)是另一個(gè)發(fā)展方向。此外，安全固態(tài)或凝膠電解質(zhì)的開(kāi)發(fā)將進(jìn)一步提高鋰硫電池的可行性。

圖1. 醚基電解液中鋰硫電池的充放電曲線示意圖以及正負(fù)極面臨的挑戰(zhàn)

圖2. 抑制LiPS穿梭效應(yīng)的策略示意圖

Appreciating the Role of Polysulfides in Lithium-Sulfur Batteries and Regulation Strategies by Electrolytes Engineering, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.012

6. 華科李會(huì)巧課題組EnSM: 半導(dǎo)體與非金屬熔合成的鋰離子電池用高導(dǎo)電性寬范圍合金

開(kāi)發(fā)具有快充能力的大容量電極一直是開(kāi)發(fā)高能鋰離子電池的目標(biāo)。要設(shè)計(jì)出性能優(yōu)良的電極，需要同時(shí)考慮足夠大的容量、合適的電壓平臺(tái)和良好的離子/電子導(dǎo)電性。

在此，華中科技大學(xué)李會(huì)巧教授等人通過(guò)將半導(dǎo)體Ge融合到非金屬P中，提出了一種具有寬范圍可調(diào)域的新型金屬Ge_xP_60-x固溶體，并證明了這是一種Ge-P二元合金，而不是典型的離子/共價(jià)化合物。由于其獨(dú)特的類磷層狀結(jié)構(gòu)，這些Ge_xP_60-x合金具有高導(dǎo)電性（~2.4×10⁶ S/m）。更具體地說(shuō)，Ge-P 相互作用不像金屬磷化物那樣是強(qiáng)共價(jià)鍵，因此，在Ge_xP_60-x合金中不會(huì)發(fā)生基于金屬磷化物化學(xué)鍵斷裂的轉(zhuǎn)化反應(yīng)過(guò)程，取而代之的是合金化儲(chǔ)鋰機(jī)制。

因此，這樣的Ge_xP_60-x是第一個(gè)可以同時(shí)表現(xiàn)出大容量（> 1800 mAh/g）、高可逆性（ICE> 90%）和合適的電壓平臺(tái)（~0.5 V）的合金，在15分鐘內(nèi)以較低的安全電壓提供770 mAh/g快速充電。非金屬和半導(dǎo)體元素可以基于固溶體化學(xué)形成導(dǎo)電合金的這一發(fā)現(xiàn)為高性能負(fù)極家族注入了新鮮血液，并為用于儲(chǔ)能的先進(jìn)快充電極的材料設(shè)計(jì)提供了新策略。

圖1. Ge_xP_60-x的電子電導(dǎo)率和熱穩(wěn)定性表征

圖2. 具有快速充放電能力的Ge_xP_60-x合金的形態(tài)和電化學(xué)特性

Fusing semiconductor and nonmetal into a high conductive wide-range solid solution alloy for Li-ion batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.001

7. 胡望宇/閆鵬飛/高飛Nano Lett.: 通過(guò)建模和實(shí)驗(yàn)揭示NMC正極中TM的遷移機(jī)制

LiNi_yMn_zCo_1-y-zO₂（NMC）正極目前在鋰離子電池中取得了巨大成功，但電化學(xué)循環(huán)會(huì)在層狀過(guò)渡金屬氧化物中誘導(dǎo)過(guò)渡金屬 (TM) 離子遷移和氧空位形成，從而導(dǎo)致性能下降。因此，深入了解循環(huán)過(guò)程中過(guò)渡金屬 (TM) 離子的演變對(duì)于設(shè)計(jì)更好的NMC層狀正極至關(guān)重要。

在此，北京工業(yè)大學(xué)閆鵬飛教授、湖南大學(xué)胡望宇教授及美國(guó)密歇根大學(xué)高飛教授等人采用第一性原理計(jì)算和原子級(jí)成像（TEM）組合探索LiNi_1/3Mn_1/3Co_1/3O₂ (NMC333) 中的TM遷移機(jī)制。對(duì)于體模型，TM/Li交換是TM遷移的有利能量途徑。對(duì)于存在氧空位的表面區(qū)域，通過(guò)取代鋰空位 (TMsub) 的TM凝聚解釋了表面區(qū)域中經(jīng)常觀察到的TM偏析現(xiàn)象。

Ni 在體區(qū)和表面區(qū)更容易遷移，突出了Ni在穩(wěn)定層狀正極方面的關(guān)鍵作用。此外，一旦TM離子遷移到 Li層，TM離子更容易擴(kuò)散并形成富含TM的表面層。本研究為定制具有高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和卓越性能的分層正極提供了重要見(jiàn)解。

圖1. TM 離子的可能遷移機(jī)制

圖2. 含有氧空位的表面區(qū)域可能的降解機(jī)制

Unraveling TM Migration Mechanisms in LiNi_1/3Mn_1/3Co_1/3O₂ by Modeling and Experimental Studies, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01985

8. 瑞士EMPA最新AFM: 高功率鈉金屬氯化物電池的合理正極設(shè)計(jì)

從化石燃料到可再生能源的過(guò)渡需要經(jīng)濟(jì)、高性能的電化學(xué)儲(chǔ)能。高溫鈉金屬氯化物電池具有壽命長(zhǎng)、比能量高、無(wú)自放電、維護(hù)要求低、原材料豐富等特點(diǎn)。然而，移動(dòng)和固定存儲(chǔ)應(yīng)用中的大規(guī)模部署目前受到復(fù)雜的商業(yè)管狀電池的高生產(chǎn)成本和有限的倍率能力的阻礙。

在此，瑞士聯(lián)邦材料科學(xué)與技術(shù)研究所（EMPA）Meike V. F. Heinz等人研究了正極組成如何影響平面鈉金屬氯化物電池中的可用功率、能量和能量效率。作者比較了平面Fe/Ni正極電池和純Ni正極電池，并研究了電池有效電阻作為荷電狀態(tài)（SOC）的函數(shù)，從而為相關(guān)電池反應(yīng)提供了機(jī)理上的見(jiàn)解。結(jié)果表明，電池電阻至關(guān)重要。因?yàn)樵诙x的電流下，它決定了給定電壓限制內(nèi)的可用容量，并且直接影響電池的能量效率。

考慮到關(guān)鍵傳輸過(guò)程和正極組成對(duì)電池電阻的影響，合理的正極設(shè)計(jì)能夠開(kāi)發(fā)高性能電池。結(jié)果表明，具有純鎳正極的電池表現(xiàn)出更高的比放電功率，達(dá)到1022 W kg^-1，同時(shí)在總共140個(gè)循環(huán)中保持了258 Wh kg^-1的高比放電能量，比文獻(xiàn)中報(bào)道的平面鈉金屬氯化物電池比功率增加了四倍以上，同時(shí)將比能量提高了 74%。這項(xiàng)研究為鈉金屬氯化物電池的性能增強(qiáng)提供了參考。

圖1. 基于Fe/Ni正極和純Ni正極的鈉金屬氯化物電池的高功率放電比較

圖2. Ni正極的大功率充電測(cè)試

Rational Cathode Design for High-Power Sodium-Metal Chloride Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106367

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/26/7bfff59f38/

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