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?清華王訓(xùn)AM：簡單預(yù)熱-熱解策略，助力Fe-N/炭黑中實現(xiàn)出色的ORR活性

聚合物電解質(zhì)燃料電池(PEFCs)是氫能系統(tǒng)中可再生能源制備的重要組成部分，而氧還原反應(yīng)(ORR)是PEFCs中的一個重要過程，并且PEFC中的電流密度輸出主要受到在陰極處發(fā)生的氧還原反應(yīng)的緩慢電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)的限制。目前，用于燃料電池的催化劑主要是貴金屬催化劑，其成本高和長期耐久性不足阻礙了燃料電池的廣泛應(yīng)用。

基于此，清華大學(xué)王訓(xùn)課題組開發(fā)了一種簡單的方法，制備出具有高ORR活性和優(yōu)異穩(wěn)定性的Fe-N/C催化劑。具體而言，研究人員通過蒸發(fā)溶劑法將Fe²⁺和1，10-菲咯啉與導(dǎo)電炭黑(VXC72)均勻混合，然后將其進(jìn)行熱解。在熱解過程中，1，10-菲咯啉、Fe²⁺和炭黑的相互作用導(dǎo)致在炭黑的多孔結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生了大量的Fe-N_x位點(diǎn)，并且可以通過控制制備條件來調(diào)控Fe-N_x位點(diǎn)的配位環(huán)境。

實驗結(jié)果表明，熱解產(chǎn)物(Cal-Fephen)的ORR催化活性明顯強(qiáng)于炭黑。此外，該方法制備的Fe-N/C方法簡單、合成成本低，具有極高的ORR催化活性：極限擴(kuò)散電流密度(j_L)達(dá)到5.9 mA cm^-2和半波電位(E_1/2)為0.93V vs RHE，這是迄今為止所報道的最好的數(shù)值之一。采用在0.6 V-1.1 V之間掃描速度為100 mV s^-1的加速耐久性試驗(ADT)來評估優(yōu)化的Cal-Fephen₄-150的穩(wěn)定性，20000個ADT周期后該催化劑的LSV曲線與初始曲線相比沒有明顯變化，表明其具有良好的穩(wěn)定性。

此外，研究人員還利用其他氮源進(jìn)行了熱解試驗，結(jié)果表明，配體的結(jié)構(gòu)和配位能力對熱解產(chǎn)物的催化活性有重要影響。從實際應(yīng)用的角度來看，該項工作中催化劑的制備方法非常簡單、原料很廉價以及在合成過程中制備的溶液可以重復(fù)利用，這些特點(diǎn)保證了催化劑較低成本，顯示出其廣闊的應(yīng)用潛力。

A Simple Preheating-pyrolysis Strategy Leading to Superior ORR Activity in Fe-N/Carbon Black. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202205372

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