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?陳維/夏川ACS Catalysis: 銅錫硫化物的原位動(dòng)態(tài)構(gòu)建，實(shí)現(xiàn)高性能電化學(xué)CO2轉(zhuǎn)化為甲酸鹽

電化學(xué)還原CO₂以生產(chǎn)燃料和化學(xué)品是實(shí)現(xiàn)碳中和的最有價(jià)值的方法之一。目前，已經(jīng)開發(fā)了多種催化劑以提高其固有活性和效率，然而工作條件下電催化劑的動(dòng)態(tài)演化過程和原位構(gòu)建行為通常被忽略。

基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維和電子科技大學(xué)夏川等以Cu₂SnS₃和CuS化合物(預(yù)催化劑)的電化學(xué)CO₂RR還原為模型，研究了銅錫硫化物(S-CuSn)催化劑的原位動(dòng)態(tài)構(gòu)建過程。

基于預(yù)催化劑在工作條件下原位還原的不同表征，整個(gè)過程可以解耦為五個(gè)階段：1.CuS的還原；2.S從Cu₂SnS₃中浸出；3.Cu₂₄Sn₂₀合金的形成；4.Sn金屬的形成以及5.S/Sn共摻雜Cu₂₄Sn₂₀合金的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。重構(gòu)的S-CuSn催化劑對(duì)CO₂的電化學(xué)還原表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，能夠在較寬的電位范圍內(nèi)將CO₂還原為甲酸。具體而言，在H-電解池中，-1.20 V_RHE時(shí)的部分電流密度(j_甲酸鹽)約為-54.9 mA cm^-2(-109.8 A g^-1)，CO₂還原為甲酸的FE為91.5%。

此外，在流通池中，重構(gòu)的S-CuSn催化劑在-2.22 V_RHE時(shí)還表現(xiàn)出96.4%的甲酸鹽法拉第效率，j_甲酸鹽為-241.0 mA cm^-2(-669.4 A g^-1)以及甲酸鹽產(chǎn)率高達(dá)124889.9 μmol mg^-1 h^-1。

理論計(jì)算表明，甲酸鹽產(chǎn)生的高選擇性和活性歸因于S-CuSn的特定電子結(jié)構(gòu)和吸附質(zhì)與底物之間的強(qiáng)電荷相互作用，導(dǎo)致電荷轉(zhuǎn)移加速和CO₂生成HCOOH的關(guān)鍵中間體的自由能降低。總體而言，這項(xiàng)工作不僅展示了電催化劑在工作條件下的重構(gòu)過程和相變，而且為設(shè)計(jì)具有優(yōu)異活性的電催化劑提供了新的策略。

In Situ Dynamic Construction of a Copper Tin Sulfide Catalyst for High-Performance Electrochemical CO₂ Conversion to Formate. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02627

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