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蘇大鄧昭Nano Lett.: 絕緣離子導(dǎo)電硒化鋰作為人造SEI實(shí)現(xiàn)鋰金屬電池重負(fù)荷運(yùn)行

鋰金屬電池的發(fā)展受到無(wú)法控制的鋰枝晶生長(zhǎng)的嚴(yán)重限制，尤其是在重負(fù)荷運(yùn)行條件下。鋰金屬負(fù)極鈍化及同時(shí)實(shí)現(xiàn)最大化鋰電鍍/剝離的效率和動(dòng)力學(xué)雖然似乎相互矛盾，但對(duì)于鋰金屬負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要。

在此，蘇州大學(xué)鄧昭教授等人實(shí)施了一種原位表面轉(zhuǎn)化策略，利用氣相固-氣反應(yīng)在鋰金屬負(fù)極上構(gòu)建了Li₂Se的人工固體電解質(zhì)中間相 (SEI) 。

一系列光譜、顯微鏡、電分析和理論計(jì)算表明，具有高離子擴(kuò)散率但電子電導(dǎo)率差的共形 Li₂Se層有效地抑制了Li/Li⁺氧化還原對(duì)向Li/Li₂Se 界面的轉(zhuǎn)化，進(jìn)而通過(guò)均勻的Li⁺通量使Li沉積平整而厚實(shí)，促進(jìn)了氧化還原動(dòng)力學(xué)。

圖1. 含人工SEI的對(duì)稱電池和半電池的電化學(xué)性能

因此在對(duì)稱電池中，制造的Li@Li₂Se 電極在10 mA cm^-2的電流密度下以5 mAh cm^-2的大容量表現(xiàn)出高達(dá)600 次循環(huán)的卓越循環(huán)穩(wěn)定性，甚至可以在40 mA cm^-2的超高電流密度下運(yùn)行，支持其在重負(fù)荷條件下的潛在應(yīng)用。

由于抑制了枝晶生長(zhǎng)和副反應(yīng)，Li@Li₂Se負(fù)極的優(yōu)良電化學(xué)性能在Li-O₂電池中得到了進(jìn)一步的體現(xiàn)，與裸Li相比，循環(huán)穩(wěn)定性和能量效率都有了很大的提高。

圖2. 含人工SEI的Li-O₂電池的電化學(xué)性能

Insulative Ion-Conducting Lithium Selenide as the Artificial Solid–Electrolyte Interface Enabling Heavy-Duty Lithium Metal Operations, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02658

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