高鎳層狀氧化物正極在鋰離子電池中的應用受到表面形成類NiO巖鹽相和殘留鋰(如LiOH、LiHCO₃和Li₂CO₃)的固有問題的阻礙。

近日，德克薩斯大學奧斯汀分校Arumugam Manthiram（通訊作者）等人在材料研究頂級期刊Adv. Energy. Mater.上發(fā)表了題為”Rational Design of Coating Ions via Advantageous Surface Reconstruction in High-Nickel Layered Oxide Cathodes for Lithium-Ion Batteries”的研究性論文。

高鎳層狀氧化物本征問題和特性的示意圖

作者提出了一種合理的基于互擴散的干涂層表面重建策略，并給出了確定NMC91正極最佳涂層離子的設計原則。值得注意的是，理論篩選結合考慮不同氧化態(tài)之間的超交換作用和密度泛函理論計算，以及實驗分析證明了巖鹽相和殘余鋰的有效還原。

密度泛函方法研究了LiNiO₂中四種不同摻雜的Li/Ni交換能

在所研究的四種離子(Al、Co、Fe和Ti)中，鍍鈷的NMC91通過成功地重建NMC91的表面，在還原巖鹽相和殘余鋰方面效果最好，在30 °C循環(huán)300次后，在滿電池中的容量保持率高達85%。

NMC91橫截面上NiO^?和LiCO₃^?的可視化

Rational Design of Coating Ions via Advantageous Surface Reconstruction in High-Nickel Layered Oxide Cathodes for Lithium-Ion Batteries(Adv. Energy Mater, 2021, DOI: 10.1002/aenm.202101112)