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?孫學(xué)良/任祥忠Nano Energy: 計算+實驗，探究非共價相互作用對電催化HER的影響

了解在電催化界面發(fā)生的非共價相互作用對于促進析氫系統(tǒng)的發(fā)展非常重要。然而，由于缺乏有效的策略來解耦每種相互作用(ΔG_H*，非共價相互作用)對HER動力學(xué)的影響，電極-電解質(zhì)界面中的非共價相互作用對HER動力學(xué)的確切作用在分子水平上仍然不清楚，特別是對于非鉑基電極。

基于此，西安大略大學(xué)孫學(xué)良和深圳大學(xué)任祥忠等構(gòu)建了模型催化劑表面(Pd, RuS_2-xO_y)以解耦ΔG_H*與雙層結(jié)構(gòu)優(yōu)化對HER動力學(xué)的影響，從而在分子水平上探索這種非共價相互作用對HER的作用。

研究人員通過將O原子自發(fā)地結(jié)合到二硫化釕(RuS₂)晶格中來創(chuàng)建模型催化劑表面(Pd, RuS_2-xO_y)，Pd, RuS_2-xO_y具有最佳H*結(jié)合強度的位點，這也與電解液中的H₃O⁺或H₂O形成氫鍵網(wǎng)絡(luò)。更重要的是，模型催化劑表面解耦了ΔG_H和雙層結(jié)構(gòu)優(yōu)化對HER動力學(xué)的影響，也就是通過控制電極表面和位于外亥姆霍茲平面(OHP)的水合陽離子之間的非共價相互作用，可以調(diào)節(jié)帶電界面的電催化活性。

由于非共價相互作用工程，Pd, RuS_2-xO_y對HER表現(xiàn)出顯著的電催化性能，在100 mA^-2電流密度下的過電位低至82 mV，遠低于這是迄今為止報道的大多數(shù)最先進的催化劑，甚至可以與Pt/C相媲美。除了高催化活性外，Pd, RuS_2-xO_y在連續(xù)運行超過50小時后表現(xiàn)出出色的長期穩(wěn)定性，電位增加僅為12 mV。雖然本論文集中討論了Pd, RuS_2-xO_y，但該研究中提出的概念和方法為設(shè)計和利用Pt族無金屬催化劑在酸性溶液中高效電催化制氫提供了指導(dǎo)。

Atomic-Scale Insights into The Role of Non-Covalent Interactions in Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107654

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