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張躍鋼/郭晶華EnSM: 含氯化物電解液的鎂硫電池中Ag催化劑的可逆功能轉(zhuǎn)換

鎂金屬負(fù)極不會(huì)在大多數(shù)有機(jī)電解質(zhì)中形成枝晶，儲(chǔ)量豐富且比鋰更具化學(xué)惰性。以高體積容量的鎂為負(fù)極，硫?yàn)檎龢O的鎂硫（Mg/S）電池具有比最先進(jìn)的鋰離子電池提供更高能量密度的巨大潛力，但由于MgS難以再氧化導(dǎo)致可逆性差，其容量衰減快。

為此，中科院蘇州納米所張躍鋼教授與美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室郭晶華教授等人在含Cl ^–電解質(zhì)的Mg/S 電池中使用Ag 催化劑，并實(shí)現(xiàn)了~1200 mAh?g^-1的比容量和100次循環(huán)的長循環(huán)壽命的顯著提高。

為了了解這種改進(jìn)背后的機(jī)制，作者采用原位同步輻射X射線衍射（SR-XRD）和原位X射線吸收光譜（XAS）來研究充電/放電循環(huán)過程中的可逆相變。

圖1. 原位SR-XRD測(cè)試結(jié)果

原位實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在深度充電狀態(tài)，與Ag反應(yīng)的Cl ^–在電解液中形成 AgCl 界面層，防止Ag與元素S的物理接觸并避免形成Ag₂S；在早期放電狀態(tài)下，AgCl 轉(zhuǎn)化回金屬Ag，這保證了其對(duì)MgS分解的催化效果。

Ag催化劑的這種可逆功能切換機(jī)制與使用其他催化劑或電解液的Mg/S電池完全不同，這一發(fā)現(xiàn)可能會(huì)導(dǎo)致在未來的Mg/S電池中更好地設(shè)計(jì)S@Ag正極。

圖2. 原位XAS測(cè)試結(jié)果

Reversible Function Switching of Ag Catalyst in Mg/S Battery with Chloride-Containing Electrolyte, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.009

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