在過去的多年中，人們尋找地球豐富的半導(dǎo)體催化劑來驅(qū)動(dòng)光解水反應(yīng)。本文研究了六方晶系單層CuCl薄片催化劑對該光催化反應(yīng)的催化性能。文中采用密度泛函理論研究了CuCl單層薄片和CuCl塊體材料對光解水全反應(yīng)的催化效果。電子結(jié)構(gòu)、能帶排布和過電位的計(jì)算表明CuCl單層薄片比CuCl塊體材料具有更優(yōu)越的催化性能，這主要是由于單層結(jié)構(gòu)價(jià)帶的穩(wěn)定性所致。

大量的金屬氧化物、硫化物和磷化物用來研究做光解水的優(yōu)良催化劑。其中Cu₂O具有較好的析氫效果，但是其在水溶液中不穩(wěn)定。Cu₃P和Cu₂S也有相關(guān)的研究，而CuCl具有較好的帶隙結(jié)構(gòu)，是光解水的優(yōu)良催化劑。

圖1：六方晶系單層CuCl的模型結(jié)構(gòu)

文中計(jì)算了CuCl單層結(jié)構(gòu)和CuCl塊體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性、態(tài)密度圖和能帶分布圖，結(jié)果如下：

圖2：六方晶系單層CuCl和塊體CuCl的態(tài)密度和能帶排布

根據(jù)析氧反應(yīng)的基元步驟，計(jì)算了六方晶系單層CuCl和塊體CuCl表面吸附and O*, HO*, and HOO* 重要中間體的自由能。同時(shí)計(jì)算了H*物種在催化劑表面的吸附，以此給出光解水析氧和析氫反應(yīng)的熱力學(xué)判斷。

計(jì)算結(jié)果顯示，單層CuCl具有較好的熱力學(xué)穩(wěn)定性。從能帶結(jié)構(gòu)上來看，單層CuCl比塊體CuCl對光催化分解水具有更好的催化活性。對H*較弱的吸附使得單層CuCl具有更好的析氫效果。

Hexagonal CuCl Monolayer for Water Splitting: A DFT Study，Cite This: ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2, 4238?4246