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1. 楊全紅最新Mater. Today: 石墨烯實現(xiàn)的緊湊型儲能：挑戰(zhàn)、策略和進展

電池頂刊集錦：Mater. Today/AFM/JACS/Adv. Sci./EnSM/Nano Lett.等成果速遞

“緊湊型儲能”是指在盡可能緊湊的空間內(nèi)儲存盡可能多的能量，是解決電化學儲能裝置（電池等）“空間焦慮”問題的唯一途徑。由石墨烯單元構(gòu)建的碳材料可用作活性電極或非活性關鍵材料，充當多孔微納米反應器，促進電池反應并在優(yōu)化電極和電池的體積性能方面發(fā)揮重要作用。

在此，天津大學楊全紅教授等人討論并闡明了緊湊型儲能的關鍵問題和具體策略，尤其是在電池方面，闡述了電池致密化電極材料與其有限的高體積電化學性能之間存在著沖突。作者將超級電容器中總結(jié)的策略和方法（材料到電極然后到設備）擴展到可充電電池，總結(jié)了通過控制鋰/鈉/鉀/鋰硫電池中納米碳的組織來實現(xiàn)緊湊型儲能的最新進展。

對于緊湊型儲能器件的未來實際發(fā)展，作者特別強調(diào)應更加關注循環(huán)穩(wěn)定性、快速充電能力和熱安全性，這些關鍵部分都應在相應的碳設計中詳細討論以解決這些問題。本研究綜述了從材料到電極再到電池的緊湊型儲能策略，為如何通過使用定制的碳結(jié)構(gòu)致密化電極來生產(chǎn)緊湊型高能電池提供指導。

圖1. 緊湊型儲能的挑戰(zhàn)和原理

圖2. 緊湊型儲能的最新進展和未來方向總結(jié)

Compact energy storage enabled by graphenes: Challenges, strategies and progress, Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.07.026

2. 中科大陳維課題組EnSM: 高性能水系普魯士藍類似物-氫氣混合電池

水系可充電電池由于其低成本和高安全性在大規(guī)模儲能方面顯示出廣闊的前景。與單離子電池相比，為了充分發(fā)揮正極和負極的優(yōu)勢，水系混合離子電池在構(gòu)建高性能電極系統(tǒng)方面受到了廣泛的關注。

在此，中國科學技術大學陳維教授等人提出并展示了一類水系普魯士藍類似物-氫氣 (PBA-H₂) 混合電池，通過將PBA作為正極與氫氣負極的合理組合用于不同的陽離子（如Na⁺、K⁺和NH₄⁺ )存儲，分別稱為PBA (Na⁺)-H₂混合電池、PBA (K⁺)-H₂混合電池和PBA (NH₄⁺)-H₂混合電池，氫氣負極通過電催化析氫/氧化反應工作。組裝好的PBA (Na⁺)-H₂ 混合電池具有優(yōu)異的倍率性能，在100 C的高電流倍率下具有初始容量的45%，在60 C下循環(huán)25000次后容量保持率仍高達92%。

此外，PBA (K⁺)-H₂混合電池可提供卓越的倍率性能和長循環(huán)穩(wěn)定性，60 C下 10,000次循環(huán)后容量保持率為88%。PBA正極在離子插入和提取過程中實現(xiàn)了可逆的電化學反應，這一點通過非原位XRD和XPS光譜得到證實。這項研究為設計高性能水系混合電池提供了新的途徑。

圖1. PBA (Na⁺)-H₂混合電池的電化學性能

圖2. PBA正極的電荷存儲機制

High Performance Aqueous Prussian Blue Analogue-Hydrogen Gas Hybrid Batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.050

3. 吉大徐吉靜EnSM: 局部表面等離子體共振增強了非質(zhì)子鋰氧電池的動力學和產(chǎn)物選擇性

鋰氧（Li-O₂) 電池具有便攜式電子設備和電動汽車所需的潛力，但氧還原反應 (ORR) 和析氧反應 (OER) 過程緩慢的動力學阻礙了其實際應用。

在此，吉林大學徐吉靜教授等人報道了將銀納米粒子 (Ag NPs) 的局域表面等離子體共振 (LSPR) 引入鋰氧電池，它可以誘導等離子體熱和熱電子效應同時增強 ORR、OER的反應動力學。此外，該方法還可以降低反應活化能，提高放電產(chǎn)物選擇性，減輕不利的副反應，大大提高Ag NPs的催化性能。

此外，作者還計算了光化學轉(zhuǎn)化系數(shù)和兩種效應之比對催化活性的定量貢獻。值得注意的是，通過加速氧還原和析出反應，放電電壓顯著增加到3.2174 V，超過了2.96 V的熱力學極限，充電電壓降低到3.2487 V（過電位為 0.0331 V），導致 99% 的高往返效率。該概念還可以擴展到其他類型的電池，例如鋅空氣電池，從而有助于開發(fā)先進的儲能系統(tǒng)。

圖1. LSPR的特性和工作機制

圖2. 反應動力學和鋰氧電池的電化學性能

Localized surface plasmon resonance enhanced electrochemical kinetics and product selectivity in aprotic Li-O₂batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.004

4. 李強/葛琛/李洪森JACS: 通過原位實時磁性測試重新認識FeS₂鈉離子電池的電化學轉(zhuǎn)換機制

盡管過渡金屬化合物在鋰離子電池（LIBs）具有優(yōu)異的電化學性能，但在鈉離子電池（SIBs）中通常表現(xiàn)出較差的容量和循環(huán)性能，這意味著這兩種系統(tǒng)之間的反應機制不同。

在此，中科院物理所葛琛副研究員以及青島大學李強教授、李洪森教授等人將operando（動態(tài)現(xiàn)場原位）磁性測試與電化學測量相結(jié)合，對離子嵌入機制與典型 FeS₂ /Na (Li) 電池的電化學性能之間的內(nèi)在關系進行了全面研究。Operando磁性測試和異位透射電子顯微鏡 (TEM) 測量表明，只有部分FeS₂參與轉(zhuǎn)化反應過程，而不反應的部分形成“非活性核”，導致低容量。

通過Langevin方程擬合量化，作者進一步發(fā)現(xiàn)，SIBs中轉(zhuǎn)化反應產(chǎn)生的鐵晶粒尺寸遠小于LIBs，這可能導致更嚴重的粉末化，從而導致循環(huán)性能更差。SIBs中上述兩種現(xiàn)象的根本原因是較大的Na⁺半徑引起的緩慢動力學。這項工作為研究具有高容量和長耐久性的新型SIB材料鋪平了道路。

圖1. FeS₂電極的表征

圖2. LIBs和SIBs中FeS₂放電后的TEM表征以及機理研究

Reacquainting the Electrochemical Conversion Mechanism of FeS₂ Sodium-Ion Batteries by Operando Magnetometry, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06115

5. 韓國建國大學AFM: 揭示仿生有機正極材料的三階段放電行為

盡管在設計基于仿生有機化合物的材料及其潛在的結(jié)構(gòu)多樣性方面具有創(chuàng)造力，但將此類材料引入儲能正極卻很少引起關注，這主要是由于其固有的弱氧化還原活性。

在此，韓國建國大學Ki Chul Kim等人設計了大量 DNA/RNA啟發(fā)的衍生物（腺嘌呤、鳥嘌呤、胸腺嘧啶、胞嘧啶和尿嘧啶），并評估了它們在鋰離子電池中的高電位正極的適用性。在充電時，通過摻入硼摻雜劑顯著提高了仿生有機正極材料的開路絕熱氧化還原電位（腺嘌呤和鳥嘌呤分別為3.1和4.0V vs Li/Li⁺），充電和重組能共同導致放電過程中鋰誘導的還原能力減弱。

此外，作者發(fā)現(xiàn)由于溶劑化能的突然增加，化合物在放電過程結(jié)束時變得正極失活，因此，這些化合物表現(xiàn)出“三級放電行為”。一些仿生有機正極材料通過三個核心因素（即充電、重組和溶劑化能）的協(xié)同貢獻表現(xiàn)出令人印象深刻的理論性能參數(shù)。特別是，具有五個硼摻雜劑的鳥嘌呤衍生物表現(xiàn)出1190 mAh g^-1的充電容量和1586 mWh g^-1的能量密度。這些發(fā)現(xiàn)為設計具有卓越性能的具有成本效益的高電位正極材料的未來突破提供了重要見解。

圖1. DNA和RNA中核堿基的硼取代衍生物的化學結(jié)構(gòu)

圖2. 仿生有機正極的理論性能參數(shù)

Unraveling Three-Stage Discharging Behaviors of Bio-Inspired Organic Cathode Materials, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105285

6. 香港科技大學AFM: 用于長循環(huán)鋅離子電池和NASICON型正極的雙功能水合凝膠電解質(zhì)

水系鋅離子電池是一種有前景且安全的儲能技術。然而，當前的水系電解液鋅離子電池技術受到電解液和電極之間不良反應的阻礙，這會導致鋅枝晶生長、氣體逸出和正極降解。

在此，香港科技大學Francesco Ciucci教授等人報道創(chuàng)建了一種在聚合物框架中結(jié)合己二腈 (ADN) 和Zn(ClO₄)₂·6H₂O的低成本水合凝膠電解質(zhì) (HGE)。其主要新穎性可概括如下：i) 引入熱和電化學穩(wěn)定的ADN以調(diào)節(jié)Zn剝離/鍍層并在正極上形成保護層；ii) 低成本和高溶解性的Zn(ClO₄)₂·6H₂O鹽將水引入HGE，降低粘度并增加電導率；iii) 進行了深入的實驗和理論研究，以探索HGE的穩(wěn)定機制。因此，HGE制造簡單、成本低、安全且柔性。

組裝的Zn/HGE/Zn對稱電池可以在0.5 mA cm^-2下循環(huán)超過1000小時，在 0.2 mA cm^-2下循環(huán)2000小時而不發(fā)生短路，表明對Zn枝晶的有效抑制。此外，以NASICON型Sr摻雜的Na₃V₂(PO₄)₃ (SNVP) 為正極的Zn/HGE/SNVP全電池可以在10 C下循環(huán)超過8000次，同時保持90 mAh g^-1的高容量。

圖1. DFT計算

圖2. Zn/HGE/SNVP全電池的電化學性能

Bifunctional Hydrated Gel Electrolyte for Long-Cycling Zn-Ion Battery with NASICON-Type Cathode. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105717

7. 三通訊單位聯(lián)發(fā)Nano Lett.: 鋰沉積誘導的碳納米管斷裂及其對固態(tài)電池的影響

隨著對儲能器件安全和高密度儲能的需求不斷增長，研究重點已從基于液體電解質(zhì)的鋰離子電池轉(zhuǎn)向固態(tài)電池 (SSB)。然而，不可控的鋰枝晶生長和短路阻礙了 SSB的應用，其機制仍然難以捉摸。

在此，燕山大學唐永福教授、黃建宇教授與韓國蔚山國立科學技術院（UNIST）丁峰教授、美國賓夕法尼亞州立大學張宿林教授等人報道了一種方案利用原位TEM來可視化碳納米管（CNTs）內(nèi)部受限空間中的Li沉積，以模擬固體電解質(zhì)（SE）裂紋內(nèi)的Li沉積動力學，其中高強度的CNT壁模擬了機械強度較強的SEs。

作者觀察到沉積的鋰在碳納米管中以蠕動固體的形式傳播，為應力松弛提供了有效的途徑。當應力松弛通路被阻斷時，鋰沉積引起的應力達到千兆帕水平并導致碳納米管斷裂。力學分析表明，界面親鋰性是控制鋰沉積動力學和應力松弛的關鍵。這項研究為抑制鋰枝晶生長和構(gòu)建高能量密度、電化學和機械堅固的SSB 提供了關鍵策略。

圖1. 原始和鋰化碳納米管的徑向壓縮

圖2. 碳納米管中鋰沉積過程的動力學、應力松弛和積累

Lithium Deposition-Induced Fracture of Carbon Nanotubes and Its Implication to Solid-State Batteries, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01910

8. 韓國全南大學&漢陽大學Adv. Sci.: 共價固定硫聚丙烯腈復合材料作為金屬硫電池先進正極的多尺度理解

金屬硫電池 (MSB) 由于其高比容量而成為下一代儲能系統(tǒng)有希望的候選者。與硫基電極相比，SPAN 被證明具有獨特的特性，例如高硫利用率和更低的LiPS溶解度。然而，由于SPAN結(jié)構(gòu)中的硫負載量低、化學結(jié)構(gòu)存在爭議以及反應機制不確定，基于SPAN的電池的循環(huán)壽命和能量密度較差。

在此，韓國全南大學Jaekook Kim, Jang-Yeon Hwang以及漢陽大學Yang-Kook Sun等人回顧并總結(jié)了SPAN電極的最新應用，同時強烈強調(diào)了對其電化學機制的研究和先進化合物的設計是實現(xiàn)實際應用的基礎，應該深入嘗試理論計算和實驗方法的協(xié)同組合。納米尺度的原位/非原位表征對于全面了解在循環(huán)過程中反應機制是必不可少的，化學結(jié)構(gòu)的優(yōu)化以及化學鍵合性質(zhì)的優(yōu)化以及SPAN主鏈整體硫的利用研究也是必要的。

作者認為，包含新的官能團和粘結(jié)劑添加劑保持電接觸以及通過新的3D結(jié)構(gòu)設計提高電化學反應的動力學是發(fā)展具有高容量和實際能量密度SPAN電極的方向。在此，作者將SPAN電極研究面臨的挑戰(zhàn)和前景總結(jié)如下：1）結(jié)構(gòu)優(yōu)化；2）增加SPAN結(jié)構(gòu)中的硫負載；3）加強反應機理的研究；4）適用電解質(zhì)研究；5）高性能負極材料（如無枝晶）的開發(fā)等。

圖1. SPAN復合材料的合成示意圖及電化學性能

圖2. SPAN電極的合成途徑及其在金屬硫電池中的應用

Multiscale Understanding of Covalently Fixed Sulfur-Polyacrylonitrile Composite as Advanced Cathode for Metal-Sulfur Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202101123

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