受益于固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成，“鹽包水”電解液（WiSE）概念的引入為水系電化學(xué)開辟了新的視野。然而，這種SEI仍然面臨著多重挑戰(zhàn)，包括溶解、機械損傷和不斷重整，從而導(dǎo)致差循環(huán)穩(wěn)定性。

意大利米蘭理工大學(xué)Jie Li等人在WiSE中引入聚丙烯酰胺（PAM）作為有效的電解液添加劑，以穩(wěn)定負極/電解質(zhì)界面。

作者采用原位小角中子散射和密度泛函理論計算研究了PAM輔助SEI的演變，結(jié)果表明，PAM最大限度地減少了負極/電解質(zhì)界面處自由水分子的存在，加速了TFSI-陰離子的分解，并使SEI的結(jié)構(gòu)致密化。因此，WiSE的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口拓寬至3.1 V（1.8-4.9 V，相對于Li|Li⁺）。

受益于此，在 21 mol kg^-1 LiTFSI電解液中添加5 mol% PAM后，LiMn₂O₄||L-TiO₂全電池表現(xiàn)出增強的循環(huán)穩(wěn)定性，在1 C下循環(huán)100次后容量保持率為86%。

這種由聚合物物種提供的界面輔助新機制對未來高壓水系鋰離子電池的新型電解液和界面化學(xué)的設(shè)計具有指導(dǎo)意義。

圖1 PAM對SEI的影響

圖2 電化學(xué)性能

Stabilizing the solid-electrolyte interphase with polyacrylamide for high-voltage aqueous lithium-ion batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202107252