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1. ACS Nano：空間隔離啟發(fā)的超細CoSe₂實現(xiàn)高倍率、高能鋁電池

電池頂刊集錦：劉美林/馮金奎/孫靖宇/李亞運/余學斌/葛明政/王浩/萬厚釗等最新成果！

過渡金屬硒化物因其高比容量、優(yōu)異的電性能和低成本而成為可充鋁電池(RABs)的有吸引力的正極材料。但是，它們面臨著結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性低和反應(yīng)動力學差的相關(guān)挑戰(zhàn)

復旦大學余學斌等人應(yīng)用空間隔離策略開發(fā)了一種RAB雜化正極材料(CoSe₂-NPCS)，該正極材料包含超細CoSe₂顆粒和N摻雜多孔碳納米片(NPCS)，其中二維NPCS結(jié)構(gòu)源自 MXene表面金屬框架的自組裝。

超細納米晶顆粒顯著提高了材料的化學活性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，而二維分級多孔碳納米片基體表現(xiàn)出較高的石墨化；這些特征結(jié)合了大孔/介孔和微孔結(jié)構(gòu)的優(yōu)點，包括易于獲得活性位點的大表面積、快速的電子和離子傳輸以及無阻礙的電解液滲透。此外，即使在高熱解溫度下，這種合成策略也能控制活性材料的粒徑，從而可以研究粒徑對電化學行為的影響。

結(jié)果，CoSe₂-NPCS電極表現(xiàn)出高放電容量（1 A g^-1時為436 mAh g^-1）、優(yōu)異的倍率性能（5 A g^-1時為122 mAh g^-1）和長期循環(huán)穩(wěn)定性（2 A g^-1時循環(huán)5000次后獲得111 mAh g^-1的容量，平均每個循環(huán)的容量衰減小于0.0084%）。采用設(shè)計電極開發(fā)的鋁電池實現(xiàn)了高達630 Wh kg^–1的比能量密度，這進一步突出了其實際應(yīng)用的潛力。這項工作為高能RABs電極的高倍率穩(wěn)定性設(shè)計提供了一種有效的材料工程方法。

圖1 合成示意圖

圖2 電化學性能

Spatial Isolation-Inspired Ultrafine CoSe2 for High-Energy Aluminum Batteries with Improved Rate Cyclability. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04895

2. ACS Nano：通過氧空位和鉍替代實現(xiàn)三維快速鈉離子傳輸

層狀鈦酸鈉（NTO）是用于先進鈉離子電池（SIBs）最有前景的負極材料之一，它具有高理論容量且沒有嚴重的安全問題。然而，由于晶體內(nèi)沿低能壘八面體層的主要二維Na離子傳輸通道，原始NTO電極具有不利的Na⁺傳輸動力學，這阻礙了此類潛在材料的實際應(yīng)用。

澳大利亞昆士蘭科技大學Jun Mei、Ziqi Sun等人提出了一種結(jié)合氧空位生成和陽離子取代的組合策略，通過該策略，NTO 框架的層間距被擴展以構(gòu)建3D快速Na離子傳輸通道，從而促進Na⁺的傳輸和存儲，并提高SIBs的性能。

實驗顯示，氧缺陷和鉍取代的HBNTO (Bi_xNa_2-xTi₃O_y, 0 < x < 2, 0 < y < 7, HBNTO) 表現(xiàn)出明顯增強的可逆容量（在20 mAh g^-1下與NTO相比提高了~145%）、倍率性能（500 mAh g^-1下與NTO相比提高了約200%）和循環(huán)穩(wěn)定性（20 mAh g^-1下與NTO相比，在150次循環(huán)后保持容量提高了約210%）。

分子動力學模擬和理論計算表明，HBNTO的性能增強是由倍增的鈉擴散途徑和隨著3D內(nèi)部離子傳輸通道的成功打開而增加的離子遷移率所貢獻的。這項工作證明了這些策略在打開3D晶間離子傳輸通道以提高SIBs電化學性能方面的有效性。

圖1 材料的形態(tài)和結(jié)構(gòu)特征

圖2 電化學性能和動力學分析

Three-Dimensional Fast Na-Ion Transport in Sodium Titanate Nanoarchitectures via Engineering of Oxygen Vacancies and Bismuth Substitution. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04479

3. Small：鋰電池商業(yè)化驅(qū)動的電極設(shè)計：基本指導、機遇和前景

當前的鋰離子電池技術(shù)正接近理論能量密度極限，而電動汽車、混合動力電動汽車和便攜式電子設(shè)備等不斷增長的儲能市場的需求日益增長，這對鋰離子電池技術(shù)提出了挑戰(zhàn)。盡管在從方法到機理的電極材料定制方面取得了很大的進展，以滿足實際需求，但在將面積/體積負載增加到商業(yè)水平時，緩慢的物質(zhì)傳輸和電荷轉(zhuǎn)移動力學是主要的瓶頸。

南通大學葛明政、Hongchao Liu、福州大學Yuxin Tang等人綜述介紹了鋰電池商業(yè)化驅(qū)動電極合理設(shè)計的最新進展。

首先，討論了構(gòu)建工業(yè)所需的高質(zhì)量負載電極以實現(xiàn)商業(yè)化的基本指導和挑戰(zhàn)（例如電極機械不穩(wěn)定性、電荷擴散緩慢、性能下降和安全問題）。其次，提出了具有高質(zhì)量負載的正極/負極電極材料的相應(yīng)設(shè)計策略，以在不影響能量密度和循環(huán)耐久性的情況下克服這些挑戰(zhàn)，包括電極結(jié)構(gòu)、集成配置、界面工程、機械壓縮和鋰金屬保護。

最后，說明了從實驗室水平到商業(yè)水平構(gòu)建實用高質(zhì)量負載電極的一些新出現(xiàn)的挑戰(zhàn)和機遇。這些設(shè)計原則和潛在策略也有望應(yīng)用于其他能量存儲和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)，例如超級電容器和其他金屬離子電池。

圖1 典型鋰離子電池中鋰離子和電子的傳輸路徑示意圖

圖2 不同電極中的離子傳輸路徑

Commercialization-Driven Electrodes Design for Lithium Batteries: Basic Guidance, Opportunities, and Perspectives. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202102233

4. Nano-Micro Lett.：氧缺陷增強陰離子吸附能實現(xiàn)Ni-Zn電池的超高倍率和耐用正極

高能量密度的堿性鋅基電池正成為研究熱點。然而，差循環(huán)穩(wěn)定性和低倍率性能限制了它們的廣泛應(yīng)用。

湖北大學王浩、萬厚釗、中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所Chi Chen等人將具有豐富氧缺陷的超薄CoNiO₂納米片固定在垂直排列的Ni納米管陣列（Od-CNO@Ni NTs）上，用作可充堿性Ni-Zn電池的正極材料。

圖1 Od-CNO@Ni NTs納米結(jié)構(gòu)的合成機理

由于高度均勻的Ni納米管陣列提供了快速的電子/離子傳輸路徑和豐富的活性位點，因此Od-CNO@Ni NTs電極具有出色的容量（432.7 mAh g^-1）和倍率性能（218.3 mAh g^-1 at 60 A g^-1)。此外，Od-CNO@Ni NTs//Zn電池具有超長壽命（循環(huán)5000次后保持初始容量的93.0%）、547.5 Wh kg^-1的極高能量密度和92.9 kW kg^-1的功率密度。

此外，密度泛函理論（DFT）表明，氧缺陷的引入可以提高OH-的吸附能，從而提高充放電過程中晶體結(jié)構(gòu)的循環(huán)穩(wěn)定性。同時，氧缺陷可以有效地調(diào)節(jié)表面電子結(jié)構(gòu)以促進電荷存儲。這項工作為開發(fā)超耐用、超快、高能量的Ni-Zn電池開辟了合理的思路。

圖2 Od-CNO@Ni NTs//Zn電池性能

圖3 Od-CNO@Ni NTs//Zn軟包電池性能

Oxygen-Defect Enhanced Anion Adsorption Energy Toward Super-Rate and Durable Cathode for Ni-Zn Batteries. Nano-Micro Letters 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00699-z

5. ACS Nano：單原子Co-N_x分散體植入的雙功能纖維骨架助力長壽命鋰硫全電池

盡管鋰硫（Li-S）電池長期以來一直被視為下一代儲能裝置，但負極側(cè)猖獗的枝晶生長和正極側(cè)緩慢的氧化還原動力學極大地阻礙了它們的實際應(yīng)用。

蘇州大學孫靖宇、深圳大學李亞運等人設(shè)計了一種植入單原子Co-N_x分散體的雙功能纖維骨架作為先進改性劑，以實現(xiàn)兩個電極的同時調(diào)節(jié)。

單原子Co-N_x位點的合理整合可以將纖維狀碳骨架從疏鋰轉(zhuǎn)變?yōu)橛H鋰，有助于緩解鋰負極的枝晶形成。同時，Co-N_x物種的良好電催化活性提供了輕質(zhì)特征，有效地加快了硫電化學的雙向轉(zhuǎn)化動力學，從而抑制了多硫化物穿梭。此外，相互連接的多孔骨架賦予整個骨架良好的機械強度和快速的電子/離子傳輸。

受益于原子分散的Co-N_x位點和三維導電網(wǎng)絡(luò)之間的協(xié)同效應(yīng)，構(gòu)建的S/Co-PCNF|| Co-PCNF@Li全電池可在3.5 mg cm^–2硫負載和0.2 C 下循環(huán)600次，平均每次循環(huán)容量衰減僅為 0.082%。即使在6.9 mg cm^-2的硫負載下，全電池在0.1 C 下的面積容量也能達到7.15 mAh cm^–2。這項工作可能有利于利用單原子介體開發(fā)切實可行的Li-S電池。

圖1 ?Co-PCNF 的合成和表征

圖2 S/Co-PCNF||Co-PCNF@Li全電池的電化學性能

A Dual-Functional Fibrous Skeleton Implanted with Single-Atomic Co–Nx Dispersions for Longevous Li–S Full Batteries. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04642

6. ACS Nano：共價有機框架及其衍生物助力可充電池金屬負極

基于沉積/剝離電化學的金屬負極，如金屬鋰、鈉、鉀、鋅、鈣、鎂、鐵和鋁，由于低電化學勢、高理論比容量、優(yōu)異的電子導電性等優(yōu)勢，被認為是構(gòu)建下一代高能量密度可充金屬電池有前景的負極材料。然而，其固有的高化學反應(yīng)活性、嚴重的枝晶生長、大體積變化、不穩(wěn)定的界面等問題在很大程度上阻礙了其實際應(yīng)用。共價有機骨架（COFs）及其衍生物作為新興的多功能材料，由于其豐富的親金屬官能團、特殊的內(nèi)部通道和可控的結(jié)構(gòu)，在過去幾年中已經(jīng)很好地解決了金屬負極的固有問題。

山東大學馮金奎等人詳細回顧了多功能COFs及其衍生物在可充金屬電池金屬負極中的應(yīng)用。同時，提出了一些展望和意見。

結(jié)果發(fā)現(xiàn)，COFs及其衍生物的應(yīng)用主要集中在鋰金屬負極，其他金屬負極的應(yīng)用幾乎是空白。對于鋰金屬負極，COFs及其衍生物的近期研究主要集中在通過構(gòu)建基于COFs的固態(tài)電解質(zhì)、界面改性和作為成核種子來減少鋰金屬負極的腐蝕。由于這些研究中鋰金屬負極的比例很大，作者在這篇綜述中重點關(guān)注鋰金屬負極。事實上，鋰金屬負極的改性策略可以擴展到其他金屬負極，因為這些金屬負極在電化學中具有許多相似的行為。

在這篇綜述中，作者首先介紹了鋰金屬負極的一些基本信息，即穩(wěn)定鋰金屬負極的優(yōu)點、問題和報道的策略。然后簡單介紹了其他金屬負極。接著，列出了COFs的背景，例如合成方法、優(yōu)點、種類和應(yīng)用。隨后，仔細總結(jié)了多功能COFs及其衍生物在穩(wěn)定和長循環(huán)金屬負極方面的最新進展。同時，提出了一些看法和觀點。希望該綜述能夠引起相關(guān)研究人員的注意，促進COFs、金屬負極以及高能量密度金屬電池的發(fā)展。

圖1 COFs制備方法的發(fā)展

圖2 COF對鋰負極的保護

Covalent Organic Frameworks and Their Derivatives for Better Metal Anodes in Rechargeable Batteries. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c05497

7. ACS Energy Lett.：利用原位顯微鏡揭示復合固態(tài)電池電極的倍率限制

固態(tài)電池(SSBs)有望提高能量密度、循環(huán)壽命和安全性。然而，當活性材料顆粒與固態(tài)電解質(zhì)相混合時，所得復合電極的倍率性能通常受到限制。因此，出現(xiàn)了能量和功率密度之間的權(quán)衡，特別是在厚電極中。

美國密歇根大學Neil P. Dasgupta等人制備了具有不同活性材料分數(shù)和厚度的石墨/Li6PS5Cl 復合電極作為模型系統(tǒng)，以探索限制復合SSB電極倍率性能的機制。

通過在不同倍率下循環(huán)這些電極，作者觀察到倍率性能限制，其中可逆容量隨著倍率的增加而降低。隨著復合電極中活性材料的質(zhì)量百分比從40%增加到 100%，這些權(quán)衡會被放大。

使用原位光學顯微鏡，可以直接觀察到由于電流聚焦而產(chǎn)生的石墨局部荷電狀態(tài)的空間變化。將這些結(jié)果與模擬相結(jié)合，作者確定了限制倍率性能的電極特性，包括曲折的固體電解質(zhì)界面內(nèi)的靜電勢降和石墨域內(nèi)的固態(tài)擴散。這些結(jié)果突出了微觀結(jié)構(gòu)在設(shè)計復合 SSB正極和負極中的關(guān)鍵作用。

圖1 在各種石墨/SE比下提高鋰化倍率時的可逆容量

圖2 以C/4倍率充電時40% Gr電池的演變

Rate Limitations in Composite Solid-State Battery Electrodes: Revealing Heterogeneity with Operando Microscopy. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01063

8. Nano Energy：設(shè)計用于高倍率鋰離子電池的T-Nb₂O₅ -碳-石墨烯復合材料

對于Nb₂O₅在大功率可充鋰離子電池（LIBs）中廣泛的商業(yè)應(yīng)用而言，使用經(jīng)濟高效的合成策略開發(fā)先進的體系結(jié)構(gòu)仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

美國佐治亞理工學院劉美林、Bote Zhao等人報道了一種新型二維（2D）結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)由還原氧化石墨烯納米片上富含氧空位的T- Nb₂O₅和碳組成（2D Nb₂O₅-C-rGO），它是通過一鍋水解路線和熱處理合成的。

作為 LIB 的負極，2D Nb₂O₅-C-rGO架構(gòu)顯示出優(yōu)異的倍率性能（在100 C或 20 A g^-1下實現(xiàn)114 mAh g^-1的容量）和循環(huán)穩(wěn)定性（在5 C下循環(huán)1500次后保持147 mAh g^-1的容量，在50C下循環(huán)5000次后保持107 mAh g^-1的容量）。

實驗研究和基于密度泛函理論(DFT)的計算表明，2D Nb₂O₅-C-rGO電極出色的 Li⁺存儲性能歸因于C-rGO電子網(wǎng)絡(luò)改善的電子導電性和原位形成晶格氧空位增強的Nb₂O₅晶粒內(nèi)快速的Li+遷移動力學。這項工作為快速鋰離子儲存提供了一種具有先進結(jié)構(gòu)的負極，并進一步加強了對Nb₂O₅基碳質(zhì)復合材料儲能機理的理解。

圖1 2D Nb₂O₅-C-rGO結(jié)構(gòu)的合成過程示意圖

圖2 電化學性能

Engineering the architecture and oxygen deficiency of T-Nb₂O₅-carbon-graphene composite for high-rate lithium-ion batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106398

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