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1. 楊全紅最新Mater. Today: 石墨烯實(shí)現(xiàn)的緊湊型儲(chǔ)能：挑戰(zhàn)、策略和進(jìn)展

電池頂刊集錦：Mater. Today/AFM/JACS/Adv. Sci./EnSM/Nano Lett.等成果速遞

“緊湊型儲(chǔ)能”是指在盡可能緊湊的空間內(nèi)儲(chǔ)存盡可能多的能量，是解決電化學(xué)儲(chǔ)能裝置（電池等）“空間焦慮”問(wèn)題的唯一途徑。由石墨烯單元構(gòu)建的碳材料可用作活性電極或非活性關(guān)鍵材料，充當(dāng)多孔微納米反應(yīng)器，促進(jìn)電池反應(yīng)并在優(yōu)化電極和電池的體積性能方面發(fā)揮重要作用。

在此，天津大學(xué)楊全紅教授等人討論并闡明了緊湊型儲(chǔ)能的關(guān)鍵問(wèn)題和具體策略，尤其是在電池方面，闡述了電池致密化電極材料與其有限的高體積電化學(xué)性能之間存在著沖突。作者將超級(jí)電容器中總結(jié)的策略和方法（材料到電極然后到設(shè)備）擴(kuò)展到可充電電池，總結(jié)了通過(guò)控制鋰/鈉/鉀/鋰硫電池中納米碳的組織來(lái)實(shí)現(xiàn)緊湊型儲(chǔ)能的最新進(jìn)展。

對(duì)于緊湊型儲(chǔ)能器件的未來(lái)實(shí)際發(fā)展，作者特別強(qiáng)調(diào)應(yīng)更加關(guān)注循環(huán)穩(wěn)定性、快速充電能力和熱安全性，這些關(guān)鍵部分都應(yīng)在相應(yīng)的碳設(shè)計(jì)中詳細(xì)討論以解決這些問(wèn)題。本研究綜述了從材料到電極再到電池的緊湊型儲(chǔ)能策略，為如何通過(guò)使用定制的碳結(jié)構(gòu)致密化電極來(lái)生產(chǎn)緊湊型高能電池提供指導(dǎo)。

圖1. 緊湊型儲(chǔ)能的挑戰(zhàn)和原理

圖2. 緊湊型儲(chǔ)能的最新進(jìn)展和未來(lái)方向總結(jié)

Compact energy storage enabled by graphenes: Challenges, strategies and progress, Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.07.026

2. 中科大陳維課題組EnSM: 高性能水系普魯士藍(lán)類(lèi)似物-氫氣混合電池

水系可充電電池由于其低成本和高安全性在大規(guī)模儲(chǔ)能方面顯示出廣闊的前景。與單離子電池相比，為了充分發(fā)揮正極和負(fù)極的優(yōu)勢(shì)，水系混合離子電池在構(gòu)建高性能電極系統(tǒng)方面受到了廣泛的關(guān)注。

在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維教授等人提出并展示了一類(lèi)水系普魯士藍(lán)類(lèi)似物-氫氣 (PBA-H₂) 混合電池，通過(guò)將PBA作為正極與氫氣負(fù)極的合理組合用于不同的陽(yáng)離子（如Na⁺、K⁺和NH₄⁺ )存儲(chǔ)，分別稱(chēng)為PBA (Na⁺)-H₂混合電池、PBA (K⁺)-H₂混合電池和PBA (NH₄⁺)-H₂混合電池，氫氣負(fù)極通過(guò)電催化析氫/氧化反應(yīng)工作。組裝好的PBA (Na⁺)-H₂ 混合電池具有優(yōu)異的倍率性能，在100 C的高電流倍率下具有初始容量的45%，在60 C下循環(huán)25000次后容量保持率仍高達(dá)92%。

此外，PBA (K⁺)-H₂混合電池可提供卓越的倍率性能和長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性，60 C下 10,000次循環(huán)后容量保持率為88%。PBA正極在離子插入和提取過(guò)程中實(shí)現(xiàn)了可逆的電化學(xué)反應(yīng)，這一點(diǎn)通過(guò)非原位XRD和XPS光譜得到證實(shí)。這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)高性能水系混合電池提供了新的途徑。

圖1. PBA (Na⁺)-H₂混合電池的電化學(xué)性能

圖2. PBA正極的電荷存儲(chǔ)機(jī)制

High Performance Aqueous Prussian Blue Analogue-Hydrogen Gas Hybrid Batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.050

3. 吉大徐吉靜EnSM: 局部表面等離子體共振增強(qiáng)了非質(zhì)子鋰氧電池的動(dòng)力學(xué)和產(chǎn)物選擇性

鋰氧（Li-O₂) 電池具有便攜式電子設(shè)備和電動(dòng)汽車(chē)所需的潛力，但氧還原反應(yīng) (ORR) 和析氧反應(yīng) (OER) 過(guò)程緩慢的動(dòng)力學(xué)阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，吉林大學(xué)徐吉靜教授等人報(bào)道了將銀納米粒子 (Ag NPs) 的局域表面等離子體共振 (LSPR) 引入鋰氧電池，它可以誘導(dǎo)等離子體熱和熱電子效應(yīng)同時(shí)增強(qiáng) ORR、OER的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。此外，該方法還可以降低反應(yīng)活化能，提高放電產(chǎn)物選擇性，減輕不利的副反應(yīng)，大大提高Ag NPs的催化性能。

此外，作者還計(jì)算了光化學(xué)轉(zhuǎn)化系數(shù)和兩種效應(yīng)之比對(duì)催化活性的定量貢獻(xiàn)。值得注意的是，通過(guò)加速氧還原和析出反應(yīng)，放電電壓顯著增加到3.2174 V，超過(guò)了2.96 V的熱力學(xué)極限，充電電壓降低到3.2487 V（過(guò)電位為 0.0331 V），導(dǎo)致 99% 的高往返效率。該概念還可以擴(kuò)展到其他類(lèi)型的電池，例如鋅空氣電池，從而有助于開(kāi)發(fā)先進(jìn)的儲(chǔ)能系統(tǒng)。

圖1. LSPR的特性和工作機(jī)制

圖2. 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和鋰氧電池的電化學(xué)性能

Localized surface plasmon resonance enhanced electrochemical kinetics and product selectivity in aprotic Li-O₂batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.004

4. 李強(qiáng)/葛琛/李洪森JACS: 通過(guò)原位實(shí)時(shí)磁性測(cè)試重新認(rèn)識(shí)FeS₂鈉離子電池的電化學(xué)轉(zhuǎn)換機(jī)制

盡管過(guò)渡金屬化合物在鋰離子電池（LIBs）具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，但在鈉離子電池（SIBs）中通常表現(xiàn)出較差的容量和循環(huán)性能，這意味著這兩種系統(tǒng)之間的反應(yīng)機(jī)制不同。

在此，中科院物理所葛琛副研究員以及青島大學(xué)李強(qiáng)教授、李洪森教授等人將operando（動(dòng)態(tài)現(xiàn)場(chǎng)原位）磁性測(cè)試與電化學(xué)測(cè)量相結(jié)合，對(duì)離子嵌入機(jī)制與典型 FeS₂ /Na (Li) 電池的電化學(xué)性能之間的內(nèi)在關(guān)系進(jìn)行了全面研究。Operando磁性測(cè)試和異位透射電子顯微鏡 (TEM) 測(cè)量表明，只有部分FeS₂參與轉(zhuǎn)化反應(yīng)過(guò)程，而不反應(yīng)的部分形成“非活性核”，導(dǎo)致低容量。

通過(guò)Langevin方程擬合量化，作者進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，SIBs中轉(zhuǎn)化反應(yīng)產(chǎn)生的鐵晶粒尺寸遠(yuǎn)小于LIBs，這可能導(dǎo)致更嚴(yán)重的粉末化，從而導(dǎo)致循環(huán)性能更差。SIBs中上述兩種現(xiàn)象的根本原因是較大的Na⁺半徑引起的緩慢動(dòng)力學(xué)。這項(xiàng)工作為研究具有高容量和長(zhǎng)耐久性的新型SIB材料鋪平了道路。

圖1. FeS₂電極的表征

圖2. LIBs和SIBs中FeS₂放電后的TEM表征以及機(jī)理研究

Reacquainting the Electrochemical Conversion Mechanism of FeS₂ Sodium-Ion Batteries by Operando Magnetometry, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06115

5. 韓國(guó)建國(guó)大學(xué)AFM: 揭示仿生有機(jī)正極材料的三階段放電行為

盡管在設(shè)計(jì)基于仿生有機(jī)化合物的材料及其潛在的結(jié)構(gòu)多樣性方面具有創(chuàng)造力，但將此類(lèi)材料引入儲(chǔ)能正極卻很少引起關(guān)注，這主要是由于其固有的弱氧化還原活性。

在此，韓國(guó)建國(guó)大學(xué)Ki Chul Kim等人設(shè)計(jì)了大量 DNA/RNA啟發(fā)的衍生物（腺嘌呤、鳥(niǎo)嘌呤、胸腺嘧啶、胞嘧啶和尿嘧啶），并評(píng)估了它們?cè)阡囯x子電池中的高電位正極的適用性。在充電時(shí)，通過(guò)摻入硼摻雜劑顯著提高了仿生有機(jī)正極材料的開(kāi)路絕熱氧化還原電位（腺嘌呤和鳥(niǎo)嘌呤分別為3.1和4.0V vs Li/Li⁺），充電和重組能共同導(dǎo)致放電過(guò)程中鋰誘導(dǎo)的還原能力減弱。

此外，作者發(fā)現(xiàn)由于溶劑化能的突然增加，化合物在放電過(guò)程結(jié)束時(shí)變得正極失活，因此，這些化合物表現(xiàn)出“三級(jí)放電行為”。一些仿生有機(jī)正極材料通過(guò)三個(gè)核心因素（即充電、重組和溶劑化能）的協(xié)同貢獻(xiàn)表現(xiàn)出令人印象深刻的理論性能參數(shù)。特別是，具有五個(gè)硼摻雜劑的鳥(niǎo)嘌呤衍生物表現(xiàn)出1190 mAh g^-1的充電容量和1586 mWh g^-1的能量密度。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)具有卓越性能的具有成本效益的高電位正極材料的未來(lái)突破提供了重要見(jiàn)解。

圖1. DNA和RNA中核堿基的硼取代衍生物的化學(xué)結(jié)構(gòu)

圖2. 仿生有機(jī)正極的理論性能參數(shù)

Unraveling Three-Stage Discharging Behaviors of Bio-Inspired Organic Cathode Materials, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105285

6. 香港科技大學(xué)AFM: 用于長(zhǎng)循環(huán)鋅離子電池和NASICON型正極的雙功能水合凝膠電解質(zhì)

水系鋅離子電池是一種有前景且安全的儲(chǔ)能技術(shù)。然而，當(dāng)前的水系電解液鋅離子電池技術(shù)受到電解液和電極之間不良反應(yīng)的阻礙，這會(huì)導(dǎo)致鋅枝晶生長(zhǎng)、氣體逸出和正極降解。

在此，香港科技大學(xué)Francesco Ciucci教授等人報(bào)道創(chuàng)建了一種在聚合物框架中結(jié)合己二腈 (ADN) 和Zn(ClO₄)₂·6H₂O的低成本水合凝膠電解質(zhì) (HGE)。其主要新穎性可概括如下：i) 引入熱和電化學(xué)穩(wěn)定的ADN以調(diào)節(jié)Zn剝離/鍍層并在正極上形成保護(hù)層；ii) 低成本和高溶解性的Zn(ClO₄)₂·6H₂O鹽將水引入HGE，降低粘度并增加電導(dǎo)率；iii) 進(jìn)行了深入的實(shí)驗(yàn)和理論研究，以探索HGE的穩(wěn)定機(jī)制。因此，HGE制造簡(jiǎn)單、成本低、安全且柔性。

組裝的Zn/HGE/Zn對(duì)稱(chēng)電池可以在0.5 mA cm^-2下循環(huán)超過(guò)1000小時(shí)，在 0.2 mA cm^-2下循環(huán)2000小時(shí)而不發(fā)生短路，表明對(duì)Zn枝晶的有效抑制。此外，以NASICON型Sr摻雜的Na₃V₂(PO₄)₃ (SNVP) 為正極的Zn/HGE/SNVP全電池可以在10 C下循環(huán)超過(guò)8000次，同時(shí)保持90 mAh g^-1的高容量。

圖1. DFT計(jì)算

圖2. Zn/HGE/SNVP全電池的電化學(xué)性能

Bifunctional Hydrated Gel Electrolyte for Long-Cycling Zn-Ion Battery with NASICON-Type Cathode. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105717

7. 三通訊單位聯(lián)發(fā)Nano Lett.: 鋰沉積誘導(dǎo)的碳納米管斷裂及其對(duì)固態(tài)電池的影響

隨著對(duì)儲(chǔ)能器件安全和高密度儲(chǔ)能的需求不斷增長(zhǎng)，研究重點(diǎn)已從基于液體電解質(zhì)的鋰離子電池轉(zhuǎn)向固態(tài)電池 (SSB)。然而，不可控的鋰枝晶生長(zhǎng)和短路阻礙了 SSB的應(yīng)用，其機(jī)制仍然難以捉摸。

在此，燕山大學(xué)唐永福教授、黃建宇教授與韓國(guó)蔚山國(guó)立科學(xué)技術(shù)院（UNIST）丁峰教授、美國(guó)賓夕法尼亞州立大學(xué)張宿林教授等人報(bào)道了一種方案利用原位TEM來(lái)可視化碳納米管（CNTs）內(nèi)部受限空間中的Li沉積，以模擬固體電解質(zhì)（SE）裂紋內(nèi)的Li沉積動(dòng)力學(xué)，其中高強(qiáng)度的CNT壁模擬了機(jī)械強(qiáng)度較強(qiáng)的SEs。

作者觀察到沉積的鋰在碳納米管中以蠕動(dòng)固體的形式傳播，為應(yīng)力松弛提供了有效的途徑。當(dāng)應(yīng)力松弛通路被阻斷時(shí)，鋰沉積引起的應(yīng)力達(dá)到千兆帕水平并導(dǎo)致碳納米管斷裂。力學(xué)分析表明，界面親鋰性是控制鋰沉積動(dòng)力學(xué)和應(yīng)力松弛的關(guān)鍵。這項(xiàng)研究為抑制鋰枝晶生長(zhǎng)和構(gòu)建高能量密度、電化學(xué)和機(jī)械堅(jiān)固的SSB 提供了關(guān)鍵策略。

圖1. 原始和鋰化碳納米管的徑向壓縮

圖2. 碳納米管中鋰沉積過(guò)程的動(dòng)力學(xué)、應(yīng)力松弛和積累

Lithium Deposition-Induced Fracture of Carbon Nanotubes and Its Implication to Solid-State Batteries, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01910

8. 韓國(guó)全南大學(xué)&漢陽(yáng)大學(xué)Adv. Sci.: 共價(jià)固定硫聚丙烯腈復(fù)合材料作為金屬硫電池先進(jìn)正極的多尺度理解

金屬硫電池 (MSB) 由于其高比容量而成為下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)有希望的候選者。與硫基電極相比，SPAN 被證明具有獨(dú)特的特性，例如高硫利用率和更低的LiPS溶解度。然而，由于SPAN結(jié)構(gòu)中的硫負(fù)載量低、化學(xué)結(jié)構(gòu)存在爭(zhēng)議以及反應(yīng)機(jī)制不確定，基于SPAN的電池的循環(huán)壽命和能量密度較差。

在此，韓國(guó)全南大學(xué)Jaekook Kim, Jang-Yeon Hwang以及漢陽(yáng)大學(xué)Yang-Kook Sun等人回顧并總結(jié)了SPAN電極的最新應(yīng)用，同時(shí)強(qiáng)烈強(qiáng)調(diào)了對(duì)其電化學(xué)機(jī)制的研究和先進(jìn)化合物的設(shè)計(jì)是實(shí)現(xiàn)實(shí)際應(yīng)用的基礎(chǔ)，應(yīng)該深入嘗試?yán)碚撚?jì)算和實(shí)驗(yàn)方法的協(xié)同組合。納米尺度的原位/非原位表征對(duì)于全面了解在循環(huán)過(guò)程中反應(yīng)機(jī)制是必不可少的，化學(xué)結(jié)構(gòu)的優(yōu)化以及化學(xué)鍵合性質(zhì)的優(yōu)化以及SPAN主鏈整體硫的利用研究也是必要的。

作者認(rèn)為，包含新的官能團(tuán)和粘結(jié)劑添加劑保持電接觸以及通過(guò)新的3D結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提高電化學(xué)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)是發(fā)展具有高容量和實(shí)際能量密度SPAN電極的方向。在此，作者將SPAN電極研究面臨的挑戰(zhàn)和前景總結(jié)如下：1）結(jié)構(gòu)優(yōu)化；2）增加SPAN結(jié)構(gòu)中的硫負(fù)載；3）加強(qiáng)反應(yīng)機(jī)理的研究；4）適用電解質(zhì)研究；5）高性能負(fù)極材料（如無(wú)枝晶）的開(kāi)發(fā)等。

圖1. SPAN復(fù)合材料的合成示意圖及電化學(xué)性能

圖2. SPAN電極的合成途徑及其在金屬硫電池中的應(yīng)用

Multiscale Understanding of Covalently Fixed Sulfur-Polyacrylonitrile Composite as Advanced Cathode for Metal-Sulfur Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202101123

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