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1. AFM：先進(jìn)電解質(zhì)使可充鋰金屬電池安全穩(wěn)定：進(jìn)展與前景

電池頂刊集錦：Nat. Commun./AM/AEM/AFM/Nano Energy/EnSM等成果！

當(dāng)使用碳酸酯電解液時(shí)，可充鋰金屬電池(RLBs)可以提高能量，但循環(huán)穩(wěn)定性和安全性較差。為獲得穩(wěn)定、安全的電池，研究和開(kāi)發(fā)用于RLB的電解液已經(jīng)投入了無(wú)數(shù)的努力。然而，只有少數(shù)現(xiàn)有電解液滿(mǎn)足實(shí)際RLBs的要求。

中科院化學(xué)所郭玉國(guó)、辛森等人總結(jié)了有機(jī)液態(tài)電解液在RLBs應(yīng)用中的挑戰(zhàn)，并提出了實(shí)用RLBs對(duì)電解質(zhì)的要求。

該觀點(diǎn)簡(jiǎn)要回顧了最近用于 RLBs 的電解質(zhì)（液態(tài)和固態(tài)）的成就，并分析了每種電解質(zhì)的相應(yīng)缺點(diǎn)。此外，還提出了各種電解質(zhì)現(xiàn)有缺點(diǎn)的可能解決方案。特別是，該觀點(diǎn)概述了原位凝膠電解質(zhì)的發(fā)展戰(zhàn)略，同時(shí)呼吁人們使用軟包電池來(lái)評(píng)估性能，并更加重視電池安全研究。這一觀點(diǎn)旨在闡明RLBs電解質(zhì)面臨的挑戰(zhàn)和可能的研究方向，以更好地推廣實(shí)用RLBs。

從第一代以有機(jī)碳酸酯溶劑為基礎(chǔ)的鋰金屬商用電解液開(kāi)始，科學(xué)家們?cè)陔娊庖禾砑觿?、鋰鹽、新型溶劑等方面進(jìn)行了大量探索。近年來(lái)，（局部）高鹽濃度電解液、雙鹽體系、全氟溶劑等策略在基于液態(tài)電解液的鋰金屬電池的循環(huán)性能方面取得了重大進(jìn)展。同時(shí)，各種固態(tài)（復(fù)合）電解質(zhì)的發(fā)展抑制了枝晶生長(zhǎng)，提高了電池的安全性。此外，具有高Li⁺電導(dǎo)率和良好加工性的液體-聚合物雜化電解質(zhì)也顯示出特殊的應(yīng)用前景，尤其是與阻燃劑、無(wú)機(jī)陶瓷等成分結(jié)合使用時(shí)。為獲得實(shí)用RLBs的穩(wěn)定和安全循環(huán)，電解質(zhì)需要在寬溫度范圍內(nèi)具有高離子電導(dǎo)率 (>10^-3 S cm^-1)。同時(shí)，電解質(zhì)需要具有適度的機(jī)械性能（楊氏模量 > 7.98-10.64 GPa），以在不犧牲其加工性能的情況下抑制鋰枝晶的刺穿。電解質(zhì)的不可燃性也將進(jìn)一步提高電池的整體安全性。在短期內(nèi)，基于原位聚合的液體-聚合物雜化電解質(zhì)可能是實(shí)際應(yīng)用的折衷選擇。當(dāng)然，聚合反應(yīng)的可控性、電池一致性等問(wèn)題仍需解決。

圖1 RLBs有機(jī)液態(tài)電解液的挑戰(zhàn)

圖2 對(duì)RLBs中電解質(zhì)的要求

Advanced Electrolytes Enabling Safe and Stable Rechargeable Li-Metal Batteries: Progress and Prospects. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105253

2. Nano Energy：理解濃電解液中鋰離子熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)行為以開(kāi)發(fā)水系鋰離子電池

由于高安全性、環(huán)境友好性和寬電壓窗口，高濃度水系電解液對(duì)于未來(lái)鋰離子電池的部署很有吸引力。理解鋰離子在高濃度條件下的行為對(duì)于機(jī)理研究和商業(yè)應(yīng)用都具有重要意義。

北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒、中科院化學(xué)所林原等人通過(guò)使用定制的單粒子模型分析循環(huán)伏安法和電壓曲線，闡明了以LiFePO₄為活性電極在不同濃度水系電解液中鋰離子的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)行為。

LFP單粒子(SP)電極被設(shè)計(jì)用于減少團(tuán)聚并最大限度地減少活性納米粒子的粒子間相互作用。在熱力學(xué)研究中，SP電極在不同電解液濃度下的循環(huán)伏安（CV）曲線表明，隨著電解液濃度的增加，平衡電位逐漸向更高的電位移動(dòng)，這歸因于聚合物(Li⁺(H₂O)₂)_n溶液中鋰離子活性的增加。在動(dòng)力學(xué)研究中，高濃度電解液聚合物(Li⁺(H₂O)₂)_n結(jié)構(gòu)中緩慢的鋰離子去溶劑化過(guò)程是導(dǎo)致界面反應(yīng)時(shí)低界面速率常數(shù)(k⁰)和高活化能(E_a)的原因。

此外，在不同溫度和掃描速率下也觀察到這種在高濃度下緩慢的鋰離子界面動(dòng)力學(xué)，較低的溫度和較高的掃描速率導(dǎo)致更緩慢的過(guò)程。電解液中陰離子的類(lèi)型是另一個(gè)重要因素，因?yàn)檩^小的陰離子尺寸更有利于界面反應(yīng)。對(duì)高濃度電解液中鋰離子行為（熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)）的基本理解有助于為特定電池應(yīng)用選擇合適的電解液和工作條件。

圖1 不同濃度LiTFSI和LiNO₃電解液對(duì)LFP的影響

圖3 不同溫度和掃速對(duì)k⁰和E_a的影響

Understanding Li-ion thermodynamic and kinetic behaviors in concentrated electrolyte for the development of aqueous Lithium-ion batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106413

3. Nat. Commun.：基于同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿的長(zhǎng)壽命高面積容量鋰硫電池

異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)為鋰硫電池中多硫化鋰轉(zhuǎn)化的理想催化劑體系開(kāi)辟了新的機(jī)遇。然而，其傳統(tǒng)的制備工藝復(fù)雜，難以合理控制各組分的含量和分布。

日本沖繩科學(xué)技術(shù)大學(xué)院大學(xué)Yabing Qi等人為合理設(shè)計(jì)異質(zhì)結(jié)構(gòu)，利用原子層沉積(ALD)方法制備了基于化學(xué)氣相沉積 (CVD)制備的三維獨(dú)立CNT框架的同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿，以作為功能性硫載體。

圖1 CNTs@TiN-TiO₂的制備過(guò)程及其多硫化物轉(zhuǎn)化催化過(guò)程示意圖

通過(guò)控制CNTs外表面TiO₂和TiN層的厚度，并結(jié)合退火后處理，由10 nm TiN 包裹5 nm TiO₂的CNTs雜化衍生的同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。相應(yīng)的Li-S 電池在0.2 C下具有1431 mAh g^-1的高比容量，在2 C下循環(huán)500次后容量保持率高達(dá) 85%。性能提高的主要原因是TiN-TiO₂內(nèi)的連續(xù)界面異質(zhì)結(jié)構(gòu)使TiO₂先吸附多硫化鋰，然后很容易將多硫化物擴(kuò)散到TiN中進(jìn)行后續(xù)的電化學(xué)催化。同時(shí)，在高導(dǎo)電性碳納米管的協(xié)同作用下，TiN有效地催化多硫化物轉(zhuǎn)化為L(zhǎng)i₂S₂/Li₂S。

此外，3D CNTs海綿的多孔結(jié)構(gòu)和相互連接的導(dǎo)電通路有助于容納大量硫并保證其有效利用。結(jié)果，基于同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿的Li-S電池的面積容量高達(dá)21.5 mAh cm^?2，遠(yuǎn)高于商業(yè)化鋰離子電池的面積容量（4 mAh cm^?2）。

圖2 多硫化鋰的吸附實(shí)驗(yàn)及相應(yīng)的XPS表征

圖3 電化學(xué)循環(huán)性能

Long-life lithium-sulfur batteries with high areal capacity based on coaxial CNTs@TiN-TiO2 sponge. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24976-y

4. AEM：?jiǎn)坞x子導(dǎo)電軟電解質(zhì)使半固態(tài)鋰金屬電池在環(huán)境條件下運(yùn)行

盡管固態(tài)鋰金屬電池具有后鋰離子電池的潛力，但它們?nèi)悦媾R電化學(xué)可持續(xù)性不足和運(yùn)行環(huán)境限制的問(wèn)題。這些挑戰(zhàn)主要源于缺乏可靠的固態(tài)電解質(zhì)。

韓國(guó)延世大學(xué)Sang-Young Lee、仁川大學(xué)Taeeun Yim、上海大學(xué)袁帥等人展示了一種用于實(shí)用半固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）的新型單離子導(dǎo)電準(zhǔn)固態(tài)軟電解質(zhì)（SICSE）。

圖1 在環(huán)境條件下制備SiCSE及其單離子導(dǎo)電特性

SICSE由離子整流兼容骨架和不可燃配位電解液組成。離子整流兼容骨架由紫外線固化的陽(yáng)離子共聚物（乙氧基化三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(ETPTA)/二烯丙基二甲基銨-雙（三氟甲磺?；啺罚―ADMA-TFSI））和鈦/二氧化硅改性的氧化鋁納米粒子（Ti-SiO₂@Al₂O₃)組成，其中ETPTA和DADMA-TFSI可以分別提供結(jié)構(gòu)完整性和離子整流（即，陰離子捕獲）效果，而Ti-SiO₂@Al₂O₃納米顆粒作為流變調(diào)節(jié)和陰離子捕獲（通過(guò)路易斯酸堿相互作用）劑。配位電解液是4 M LiFSI-PC/FEC，由于離子-溶劑配位良好，該電解液對(duì)鋰金屬負(fù)極和高壓正極顯示出較好的電化學(xué)穩(wěn)定性，此外該電解液兼具高熱穩(wěn)定性和不可燃性。所得SICSE具有高離子導(dǎo)電性、Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)接近單位（t_Li⁺=0.91）、寬電化學(xué)穩(wěn)定性窗口、機(jī)械柔性和不易燃性。

流變學(xué)調(diào)整的SiCSE漿料經(jīng)過(guò)紫外線固化輔助逐步印刷工藝，能夠輕松制備無(wú)縫集成的SSLMB，而無(wú)需進(jìn)行高壓/高溫步驟。SICSE的單離子導(dǎo)電能力有助于穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極和NCM811正極的界面。由此產(chǎn)生的SSLMB全電池表現(xiàn)出可靠的電化學(xué)性能、循環(huán)穩(wěn)定性、倍率性能以及具有可調(diào)電壓和在室溫條件下的高重量/體積能量密度（基于電池，476 Wh kg^-1/1102 Wh L^-1）。此外，低溫性能、可折疊性和安全性遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了基于無(wú)機(jī)電解質(zhì)的固態(tài)LMB。

圖2 SSLMB在環(huán)境條件下的電化學(xué)性能

圖3 SSLMB的電化學(xué)性能

Single-Ion Conducting Soft Electrolytes for Semi-Solid Lithium Metal Batteries Enabling Cell Fabrication and Operation under Ambient Conditions. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101813

5. AM：共價(jià)有機(jī)骨架正極的分子工程實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的鋅離子電池

共價(jià)有機(jī)骨架(COF)具有可預(yù)先設(shè)計(jì)的具有原子精度的網(wǎng)狀化學(xué)，可精確控制的孔徑、氧化還原活性功能部分和穩(wěn)定的共價(jià)骨架，因此它們是用于電化學(xué)電荷存儲(chǔ)應(yīng)用的潛在電極材料。然而，對(duì)其鋅離子儲(chǔ)存行為的機(jī)理和實(shí)際方面的研究仍然有限。

沙特阿拉伯阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)Mohamed Eddaoudi、Husam N. Alshareef等人報(bào)道了一種通過(guò)在1,4,5,8,9,12-六氮雜三苯基COF（HA-COF）中引入醌基團(tuán)來(lái)提高鋅離子電池（ZIB）中COF正極電化學(xué)性能的策略。

HA-COF具有π-共軛結(jié)構(gòu)和化學(xué)穩(wěn)定性，并且可以用醌基團(tuán)精確地官能化?？紤]到這一點(diǎn)，HA-COF材料被認(rèn)為是加深對(duì)ZIBs結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系理解的理想候選材料。電化學(xué)測(cè)量證實(shí)，與HA-COF電極相比，醌功能化COF電極（HAQ-COF）顯著增強(qiáng)了Zn²⁺/H⁺的吸收能力，同時(shí)提高了Zn²⁺嵌入對(duì)H⁺的競(jìng)爭(zhēng)力。

此外，密度泛函理論(DFT)模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，HAQ-COF材料中最低未占分子軌道(LUMO)的能級(jí)降低和更有利的O?Zn?N配位協(xié)同增加了正極中Zn²⁺調(diào)節(jié)和水溶液中ZIBs 的還原電位，這揭示了ZIBs的結(jié)構(gòu)-活性相關(guān)性。這項(xiàng)研究表明，醌功能化的COF材料提高了比容量和還原電位，為構(gòu)建高性能的水系ZIBs正極提供了一種有效的策略。

圖1 HAQ-COF和HA-COF電極的電化學(xué)性能

圖2 HAQ-COF電極在（放電）過(guò)程中的電荷存儲(chǔ)機(jī)制分析

Molecular Engineering of Covalent Organic Framework Cathodes for Enhanced Zinc-Ion Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202103617

6. ACS Energy Lett.：LiNiO₂在固態(tài)電池中的循環(huán)性能和局限性

固態(tài)電池(SSB)被視為電化學(xué)儲(chǔ)能的下一個(gè)重要里程碑，可提高安全性并實(shí)現(xiàn)更高的能量密度。LiNiO₂(LNO)長(zhǎng)期以來(lái)一直被認(rèn)為是一種很有前景的正極材料。然而，由于穩(wěn)定性問(wèn)題，包括對(duì)電解液成分的反應(yīng)性，其商業(yè)實(shí)施變得復(fù)雜。

德國(guó)卡爾斯魯厄理工學(xué)院Yuan Ma、Torsten Brezesinski等人首次提出了一項(xiàng)詳細(xì)研究，該研究結(jié)合銀礦石Li₆PS₅Cl固態(tài)電解質(zhì)（SE）和Li₄Ti₅O₁₂負(fù)極，以探討顆粒堆疊SSB電池中LNO的電化學(xué)行為。

具體而言，裸LNO在0.2 C和 45°C下循環(huán)60次后可提供105 mAh/gLNO的比放電容量，并顯示出合理的倍率性能（在1.0 C下約為60 mAh/gLNO）。然而，與基于液態(tài)電解液的鋰離子電池相比，固態(tài)環(huán)境中的LNO顯示出低得多的首次循環(huán)庫(kù)侖效率（可逆性）。

根據(jù)XRD、原位微分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）、XPS、EIS 和電子顯微鏡結(jié)果，作者發(fā)現(xiàn)容量損失是由于多個(gè)問(wèn)題造成的：（i）循環(huán)過(guò)程中LNO體積變化引起的機(jī)械降解；（ii）產(chǎn)氣（尤其是高荷電狀態(tài)下的晶格氧損失）對(duì)材料特性造成不可逆的變化；(iii)SE降解并伴隨著正極活性物質(zhì)（CAM）/SE界面處鈍化副產(chǎn)物的積累。這些發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了SSB中有害副反應(yīng)、氣體和化學(xué)機(jī)械過(guò)程的關(guān)鍵相關(guān)性。鈍化層的形成被證明是性能下降的主要原因。進(jìn)一步，通過(guò)用LiNbO₃保護(hù)層對(duì) CAM進(jìn)行表面涂層，能夠顯著提高電池的循環(huán)性能。這項(xiàng)研究表明，LNO在 SSB 應(yīng)用方面具有巨大潛力，對(duì)表面化學(xué)和/或循環(huán)協(xié)議的進(jìn)一步修改是提高其循環(huán)性能和穩(wěn)定性的關(guān)鍵。這些發(fā)現(xiàn)也與其他層狀富鎳氧化物系統(tǒng)具有普遍相關(guān)性，并可能指導(dǎo)未來(lái)研究它們?cè)赟SB電池中的應(yīng)用。

圖1 LNO-SSB和LNO-LIB在0.2 C和 45°C下的性能

圖2 SSB電池中LNO CAM的結(jié)構(gòu)演變

Cycling Performance and Limitations of LiNiO2 in Solid-State Batteries. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01447

7. EnSM：N, S共摻雜碳點(diǎn)作為穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極沉積的電解液添加劑

鋰金屬負(fù)極由于具有超高的理論比容量和最低的電化學(xué)勢(shì)而被廣泛研究。然而，鋰離子的不均勻沉積容易加速鋰枝晶的出現(xiàn)，這會(huì)阻礙鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用。

中南大學(xué)紀(jì)效波、侯紅帥等人利用氮、硫共摻雜的碳點(diǎn)（N,S-CDs）作為沉積調(diào)節(jié)的電解液添加劑，以引導(dǎo)鋰離子均勻沉積。

N,S-CDs在常規(guī)醚類(lèi)電解液中分散良好，并且由于存在大量官能團(tuán)而表現(xiàn)出親鋰性質(zhì)。因此，在鋰沉積過(guò)程中，N,S-CDs能夠吸收周?chē)腖i⁺并進(jìn)一步與 Li⁺共沉積，從而形成均勻的鋰沉積層。正如預(yù)期的那樣，在0.3 mg/mL N,S-CDs 的存在下，Li|Li對(duì)稱(chēng)電池在1.0和3.0 mA cm^?2的電流密度下分別實(shí)現(xiàn)了1200 小時(shí)和300 小時(shí)的低極化長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。

同時(shí)，含和不含N,S-CDs的電池在Li-S全電池中的容量保持率存在明顯差異。在1.0 C下循環(huán)200次后，N,S-CDs可以將Li-S全電池的容量從491顯著提高到~600 mAh/g。此外，值得注意的是，N,S-CDs 對(duì)穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極的有益作用也首次通過(guò)共聚焦激光掃描顯微鏡得到證實(shí)。

圖1 N,S-CDs對(duì)穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極的影響

圖2 Li|Li對(duì)稱(chēng)電池中Li⁺沉積的SEM圖像

N, S-Codoped Carbon Dots as Deposition Regulating Electrolyte Additive for Stable Lithium Metal Anode. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.008

8. AFM：理解鈷單原子和小納米粒子的協(xié)同效應(yīng)：提高鋅-空電池的氧還原反應(yīng)催化活性和穩(wěn)定性

開(kāi)發(fā)具有高催化活性、良好穩(wěn)定性和資源豐富的氧還原反應(yīng)（ORR）催化劑用于實(shí)用的金屬-空氣電池仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

新加坡南洋理工大學(xué)Zheng Liu、Xuehong Lu、海南大學(xué)Yipu Liu等人報(bào)道了一種高效且耐用的ORR催化劑（Co-SAs/SNPs@NC），它由以Co-N₄形式存在的原子分散的Co 單原子（Co-SAs）和共錨定在氮摻雜多孔碳納米籠上的小 Co納米粒子（Co-SNPs）組成。

Co-SNPs可以有助于石墨層的形成，石墨層也可以作為Co-N₄位點(diǎn)的載體，而不會(huì)犧牲碳載體的高度多孔結(jié)構(gòu)。

得益于Co-SAs和Co-SNPs的協(xié)同作用以及石墨化程度提高帶來(lái)的碳基體抗腐蝕性能增強(qiáng)，所得的Co-SAs/SNPs@NC催化劑在堿性條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性和顯著的穩(wěn)定性，性能優(yōu)于Co-SAs基催化劑 (Co-SAs@NC)和Pt/C催化劑。密度泛函理論計(jì)算表明，Co-SNPs和 Co-N₄位點(diǎn)之間的強(qiáng)相互作用可以增加Co-SAs/SNPs@NC中活性Co原子的價(jià)態(tài)，并降低ORR中間體的吸附自由能，從而促進(jìn)O₂的還原。

此外，采用Co-SAs/SNPs@NC催化劑組裝的實(shí)用鋅-空電池顯示出223.5 mW cm^-2的最大功率密度、在50 mA cm^-2下742 Wh kg^-1的高比容量和優(yōu)越的循環(huán)穩(wěn)定性能。該研究中發(fā)現(xiàn)的Co-SAs和Co-SNPs之間的強(qiáng)協(xié)同效應(yīng)表明，通過(guò)精確控制Co-SAs/Co-SNPs的比例，有可能通過(guò)優(yōu)化進(jìn)一步提高Co基電催化劑的ORR性能。

圖1 材料制備及表征

圖2 鋅-空電池性能

Understanding the Synergistic Effects of Cobalt Single Atoms and Small Nanoparticles: Enhancing Oxygen Reduction Reaction Catalytic Activity and Stability for Zinc-Air Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104735

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