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宮勇吉/張曉琨Nano Lett.: 自愈成核種子誘導(dǎo)的長(zhǎng)壽命無(wú)枝晶鋰金屬負(fù)極

鋰(Li)種子成核被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)均勻鋰沉積的有前途的策略。然而,團(tuán)聚和粉化問(wèn)題會(huì)迅速使成核種子失效,導(dǎo)致鋰枝晶在重復(fù)充電/放電過(guò)程中生長(zhǎng)。
宮勇吉/張曉琨Nano Lett.: 自愈成核種子誘導(dǎo)的長(zhǎng)壽命無(wú)枝晶鋰金屬負(fù)極
在此,北京航空航天大學(xué)宮勇吉教授及電子科技大學(xué)張曉琨副研究員等人報(bào)道了均勻裝飾在多孔碳層表面的具有自修復(fù)結(jié)構(gòu)的液態(tài)鎵銦(GaIn)納米粒子(GaIn NPs@C)可以保護(hù)鋰金屬免受枝晶和死鋰的形成。GaIn NPs 在鍍鋰之前經(jīng)歷鋰化反應(yīng),這導(dǎo)致形成Ga-In-Li合金并降低Li成核勢(shì)壘。
此外,均勻分散的GaIn NPs 消除了鋰離子通量的不均勻性,緩解了電極邊緣或尖銳突起處的優(yōu)先成核和沉積。更重要的是,在脫鋰后GaIn NPs 轉(zhuǎn)變回具有高變形能力的液態(tài)二元共晶,從而實(shí)現(xiàn)大體積變化引起的結(jié)構(gòu)損傷的自修復(fù)。這使得GaIn NPs能夠維持誘導(dǎo)均勻Li成核和沉積的功能,并具有長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。
宮勇吉/張曉琨Nano Lett.: 自愈成核種子誘導(dǎo)的長(zhǎng)壽命無(wú)枝晶鋰金屬負(fù)極
圖1. GaIn NPs@C的制備和表征
憑借這些優(yōu)勢(shì),GaIn NPs@C電極在超過(guò)400次循環(huán)中表現(xiàn)出極大改善的循環(huán)穩(wěn)定性,平均庫(kù)侖效率高達(dá)99.03%,即使經(jīng)過(guò)數(shù)百次循環(huán)也可以保持超低的成核過(guò)電位(接近0 mV)。
對(duì)稱電池在1.0 mA cm-2下循環(huán)壽命超過(guò)900 h,容量達(dá)2 mAh cm-2。此外,與磷酸鐵鋰(LFP)正極配對(duì)的全電池具有優(yōu)異的倍率性能和穩(wěn)定的循環(huán)性能,在 0.5 C下可循環(huán)超過(guò)320次,具有高容量利用率(N/P = 1.875),表明在實(shí)際應(yīng)用中具有巨大潛力。
宮勇吉/張曉琨Nano Lett.: 自愈成核種子誘導(dǎo)的長(zhǎng)壽命無(wú)枝晶鋰金屬負(fù)極
圖2. 全電池的電化學(xué)性能
Self-Healing Nucleation Seeds Induced Long-Term Dendrite-Free Lithium Metal Anode, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02521

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