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三天兩篇JACS,北大馬丁團(tuán)隊(duì)在制氫領(lǐng)域取得成果豐碩!

三天兩篇JACS,北大馬丁團(tuán)隊(duì)在制氫領(lǐng)域取得成果豐碩!
名師簡(jiǎn)介
三天兩篇JACS,北大馬丁團(tuán)隊(duì)在制氫領(lǐng)域取得成果豐碩!
馬丁博士,2005-2007,副研究員/中國(guó)科學(xué)院百人計(jì)劃,中科院大連化學(xué)物理研究所;2007-2009,研究員,中科院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;2009-至今,北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院研究員/教授。課題組主頁(yè):www.chem.pku.edu.cn/mading。
三天兩篇JACS,北大馬丁團(tuán)隊(duì)在制氫領(lǐng)域取得成果豐碩!
研究興趣
針對(duì)能源和環(huán)境中的催化問(wèn)題,在環(huán)境友好、資源合理利用的前提下,對(duì)于催化劑結(jié)構(gòu)在原子尺度進(jìn)行調(diào)變和操控,從而達(dá)到構(gòu)建新型高效催化劑體系的目的。研究工作集中圍繞能源相關(guān)的催化反應(yīng)進(jìn)行,著力于發(fā)展新的催化體系,結(jié)合operando表征手段來(lái)解決催化過(guò)程中的重要科學(xué)問(wèn)題,包括:1)煤基/生物質(zhì)基/天然氣基合成氣的催化轉(zhuǎn)化:合成氣和二氧化碳轉(zhuǎn)化新路線的催化劑設(shè)計(jì)和反應(yīng)機(jī)理研究;2)氫氣制備和輸運(yùn)新催化劑過(guò)程設(shè)計(jì);3)甲烷(頁(yè)巖氣)活化的新路徑研究;高值化學(xué)品催化合成新體系;
三天兩篇JACS,北大馬丁團(tuán)隊(duì)在制氫領(lǐng)域取得成果豐碩!
榮譽(yù)獎(jiǎng)勵(lì)
2019年:北京大學(xué)十佳導(dǎo)師;騰訊科學(xué)探索獎(jiǎng);中國(guó)化學(xué)會(huì)-巴斯夫青年知識(shí)創(chuàng)新獎(jiǎng);上海光源杰出用戶獎(jiǎng);國(guó)家自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)(第四完成人);
2018年:教育部長(zhǎng)江學(xué)者特聘教授;中組部萬(wàn)人計(jì)劃創(chuàng)新領(lǐng)軍人才;2017年:中國(guó)科學(xué)十大進(jìn)展;國(guó)家杰出青年基金獲得者;中國(guó)催化青年獎(jiǎng);
2016年:英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士;
2014年:王選青年學(xué)者獎(jiǎng);
2013年:北京大學(xué)青年教師教學(xué)比賽一等獎(jiǎng);
2012年:國(guó)家優(yōu)秀青年基金獲得者。
近期,《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(Journal of the American Chemical Society, JACS)分別在12月28日和12月31日登出該團(tuán)隊(duì)在制氫領(lǐng)域取得的成果。下面,對(duì)這兩篇成果進(jìn)行簡(jiǎn)要的介紹,以供大家學(xué)習(xí)和了解!
三天兩篇JACS,北大馬丁團(tuán)隊(duì)在制氫領(lǐng)域取得成果豐碩!
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非貴金屬催化最高析氫活性!原子分散Ni/α-MoC催化劑從甲醇/水中制氫氣

三天兩篇JACS,北大馬丁團(tuán)隊(duì)在制氫領(lǐng)域取得成果豐碩!
甲醇-水重整法是一種很有前途的生產(chǎn)和運(yùn)輸氫氣的方法。然而,開(kāi)發(fā)具有足夠高活性、選擇性和穩(wěn)定性的廉價(jià)催化劑仍然具有挑戰(zhàn)性。
基于此,北京大學(xué)馬丁教授、中國(guó)科學(xué)院大學(xué)周武研究員和內(nèi)蒙古大學(xué)高瑞研究員(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種由面心立方(fcc)相α-MoC負(fù)載鎳(Ni)原子的新型復(fù)合催化劑(Ni/α-MoC),其可以有效地催化甲醇-水重整反應(yīng),在低于240 ℃的水溶液中具有高活性和選擇性。Ni原子分散在α-MoC表面,通過(guò)碳橋鍵在α-MoC基體上形成孤立的Ni位點(diǎn),從而形成具有超高活性位點(diǎn)密度和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的Ni1-Cx基序(高達(dá)2 wt%的Ni負(fù)載量)。其中,2%Ni/α-MoC催化劑在240 ℃的溫度下,具有171 μmolH2/gcat/s(ATOF=1805 h-1)的高析氫活性,比傳統(tǒng)的2%Pt/Al2O3催化劑的析氫速率高出6倍左右,是目前報(bào)道的析氫活性最高的非貴金屬催化劑。研究發(fā)現(xiàn),在原子分散的Ni上進(jìn)行有效的C-H鍵解離和CO重整以及在以Mo為末端的α-MoC上進(jìn)行高效的O-H活化具有出色的協(xié)同作用,是該反應(yīng)具有優(yōu)異催化性能的關(guān)鍵。此外,Ni1-Cx基序與α-MoC之間的協(xié)同作用產(chǎn)生了一種活性界面結(jié)構(gòu),可用于水分解、甲醇活化和具有相容活性的連續(xù)重整過(guò)程。
Lili Lin et al. Atomically Dispersed Ni/α-MoC Catalyst for Hydrogen Production from Methanol/Water. J. Am. Chem. Soc., 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c10776.
https://doi.org/10.1021/jacs.0c10776
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最佳金屬標(biāo)準(zhǔn)化活性!CoNi催化劑與α-MoC協(xié)同高效且穩(wěn)定的制氫

三天兩篇JACS,北大馬丁團(tuán)隊(duì)在制氫領(lǐng)域取得成果豐碩!
基于前期研究成果,作者發(fā)現(xiàn)通過(guò)與α-MoC的強(qiáng)金屬-載體相互作用可調(diào)控金(Au)和鉑(Pt)的幾何和電子特性,可在303 k溫度下活化水并保持羥基物種的高表面覆蓋率,且在低溫水煤氣變換和甲醇重整反應(yīng)中表現(xiàn)出非凡的活性。α-MoC的這些獨(dú)特性質(zhì)促使作者探索其表面羥基在其它催化反應(yīng)中的應(yīng)用。
基于此,北京大學(xué)馬丁教授、浙江大學(xué)姚思宇研究員和中國(guó)科學(xué)院大學(xué)周武研究員(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種負(fù)載在α-MoC上的高分散CoNi雙金屬催化劑(CoNi/α-MoC),該復(fù)合催化劑可以通過(guò)氨硼烷(NH3·BH3, AB)的高效水解來(lái)制氫。其中,1.5Co1.5Ni/α-MoC催化劑(在α-MoC上負(fù)載1.5 wt%Co和1.5 wt%Ni)在25 °C時(shí)的金屬標(biāo)準(zhǔn)化活性達(dá)到了128.5 molH2·mol-1CoNi·min-1,分別比單金屬3Co/α-MoC和3Ni/α-MoC催化劑高出了3.2和3.6倍。研究發(fā)現(xiàn),1.5Co1.5Ni/α-MoC的催化性能提高是由于幾乎原子分散的Co和Ni原子之間具有協(xié)同作用。此外,將反應(yīng)介質(zhì)從中性改為堿性時(shí),其最佳金屬標(biāo)準(zhǔn)化活性甚至達(dá)到了321.1 molH2·mol-1CoNi·min-1,超過(guò)了已報(bào)道的所有非貴金屬催化劑,同時(shí)達(dá)到了工業(yè)Pt/C催化劑的4倍以上。該研究結(jié)果為低溫水解和制氫反應(yīng)中具有高度分散的非均相活性中心以及協(xié)同作用的催化劑的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供了新的見(jiàn)解。
Yuzhen Ge et al. Maximizing the Synergistic Effect of CoNi Catalyst on α-MoC for Robust Hydrogen Production. J. Am. Chem. Soc., 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c11285.

https://doi.org/10.1021/jacs.0c11285

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