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鋰離子電池（LIBs）的性能取決于其電極容納鋰離子的能力和可逆性。特別是，陰極在高電位下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性是限制其實際功率和能量密度的主要障礙。一個典型的例子是層狀鈷酸鋰（LiCoO₂，LCO），它是20世紀(jì)90年代第一個鋰離子電池的陰極，由于其易于制備、優(yōu)良的導(dǎo)電性和高能量密度，在今天仍然具有與其他陰極化學(xué)的競爭優(yōu)勢。

然而，當(dāng)電位高于4.35 V（vs. Li/Li⁺）時，其結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性阻止了實現(xiàn)其274 mAh/g的理論容量。在高電壓下，當(dāng)大多數(shù)嵌入的Li⁺被移除時，層狀結(jié)構(gòu)就會崩潰。已經(jīng)有原位粉末X射線衍射（PXRD）和固態(tài)核磁共振（SSNMR）技術(shù)證明了這一點。因此，在LCO結(jié)構(gòu)中，只有大約一半的插入Li⁺可以可逆性使用，導(dǎo)致容量為~140 mAh/g。為了使LCO在更高的電壓下穩(wěn)定，人們采用了許多策略，其中的保護處理，如表面摻雜和涂層，在防止陰極/電解液界面惡化方面表現(xiàn)出明顯的優(yōu)勢。

北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒教授和林聰（博士后）/北京大學(xué)孫俊良研究員/美國陸軍實驗室許康教授等人在Nature Nanotechnology上發(fā)表文章，Structural origin of the high-voltage instability of lithium cobalt oxide，來揭示鈷酸鋰高壓下不穩(wěn)定的根源，以及為什么最近發(fā)展的高壓鈷酸鋰能夠耐高壓。

一些高壓LCO（H-LCO）材料最近已經(jīng)商業(yè)化，比如La，Al摻雜實現(xiàn)了182.4 mAh/g，Mg，Al，Ti摻雜實現(xiàn)了174 mAh/g。然而，這些微量元素在穩(wěn)定LCO層中的確切結(jié)構(gòu)作用仍然是難以捉摸的。盡管各種原位工具，如PXRD，SSNMR和x射線吸收光譜，已被用于監(jiān)測它們的結(jié)構(gòu)演變，這些技術(shù)提供了微觀尺度上的平均結(jié)構(gòu)信息，這不足以辨別高電位下H-LCO層穩(wěn)定性的確切結(jié)構(gòu)來源。

在透射電子顯微鏡（TEM）的基礎(chǔ)上發(fā)展起來的許多新興技術(shù)提供了一種強大的納米探針。例如，球面像差校正的透射電子顯微鏡已經(jīng)被廣泛用于提供真實空間中鋰離子電池材料的原子信息，但是在倒空間中的三維電子衍射（3D ED）在鋰離子電池領(lǐng)域的應(yīng)用卻很少。

該技術(shù)提供了兩個主要優(yōu)勢：一是快速和自動化的大長度尺度上的結(jié)構(gòu)信息（單晶），這是傳統(tǒng)二維選區(qū)ED無法獲得的；二是比PXRD更容易解釋局部結(jié)構(gòu)無序或雙晶信息。連續(xù)旋轉(zhuǎn)電子衍射（cRED）是一種先進的3D ED技術(shù)，它已經(jīng)證明了它在表征其他納米材料方面的獨特能力，但迄今為止還沒有應(yīng)用于鋰離子電池材料。

在這里，作者使用cRED作為主要的表征工具來研究兩個商用LCO陰極:一個正常的LCO（N-LCO）和一個耐高壓LCO（H-LCO），在不同的截止電壓下的結(jié)構(gòu)。作者選擇了商用而不是實驗室合成的LCOs，以便能夠直接將實現(xiàn)的理解與實際應(yīng)用聯(lián)系起來。作者研究了這兩種材料在高電位下的性能和宏觀結(jié)構(gòu)演變，然后結(jié)合cRED和高分辨率TEM（HRTEM）圖像檢查其微觀結(jié)構(gòu)。

作者發(fā)現(xiàn)，發(fā)生在表面附近的鈷氧化物層的曲率決定了材料在高電位下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，進而決定了電化學(xué)性能。在理論計算的支持下，這種對層狀LCO材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的原子理解為未來設(shè)計高電壓下具有優(yōu)越結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的新型陰極材料提供了有用的指導(dǎo)。