單原子催化劑由于其特殊的結(jié)構(gòu)而呈現(xiàn)出顯著不同于常規(guī)納米催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性。批量生產(chǎn)高效，耐用和廉價(jià)的單原子催化劑的是當(dāng)前單原子催化劑大規(guī)模應(yīng)用的主要挑戰(zhàn)。

最近北京科技大學(xué)數(shù)理學(xué)院宋玉軍教授團(tuán)隊(duì)與天津大學(xué)鄧意達(dá)教授以及美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室吳天品博士合作開(kāi)發(fā)了一種單原子催化劑合成的簡(jiǎn)單通用策略，該策略使用簡(jiǎn)單的超聲霧化與熱解和煅燒過(guò)程相結(jié)合，能大批量的合成單原子FeNC催化劑（FeNC SAC）。研究成果以“Mass Production of High Performance Single Atomic FeNC Electrocatalysts via Sequenced Ultrasonic Atomization and Pyrolysis Process”為題，在線發(fā)表在國(guó)際期刊SCIENCE CHINA Materials（中科院JCR分區(qū)1區(qū)，2019年影響因子為6.098）上。北京科技大學(xué)宋玉軍教授為通訊作者，博士研究生馬炬剛為第一作者。

圖1. 超聲霧化結(jié)合熱解和煅燒制備FeNC SAC的示意圖

該工作綜合運(yùn)用多種物理表征手段，如球差電鏡、同步輻射和穆斯保爾譜等，證實(shí)鐵的單原子結(jié)構(gòu)：四吡啶N原子螯合的單原子Fe位點(diǎn)。通過(guò)進(jìn)一步的酸浸提純和熱解后的煅燒處理，F(xiàn)eNC SAC形成了具有粗糙表面的高爾夫球狀形狀，提供了較大的接觸面積和更多暴露的活性位點(diǎn)，這有效地增強(qiáng)了反應(yīng)物的質(zhì)量擴(kuò)散。

圖2. FeNC SAC的球差電鏡和和同步輻射表征結(jié)果

圖3. FeNC SAC的ORR性能和在鋅空電池中應(yīng)用示意圖

FeNC SAC的電化學(xué)性能參數(shù)，包括正半波電勢(shì)（E1/2=0.87 V）和動(dòng)電流密度（Jk=10.44 mVcm-2），比貴金屬商業(yè)Pt/C催化劑要好。合成的FeNC SAC表現(xiàn)出出色的耐甲醇性和對(duì)ORR的高選擇性，表明它們?cè)谥苯蛹状既剂想姵氐年帢O中顯示出巨大的潛力。

特別地，通過(guò)煅燒步驟增強(qiáng)了FeNC SAC的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。最后，我們使用FeNC SAC作為鋅-空氣電池的陰極催化劑，與使用商用Pt/C催化劑制造的電池相比，它們具有更大的容量和更長(zhǎng)的放電時(shí)間。更重要的是，這種合成策略為商業(yè)應(yīng)用的SAC的大規(guī)模、低成本合成提供了一種新的通用有效方法。另外，鑒于其金屬-氮配位的獨(dú)特單原子位點(diǎn)結(jié)構(gòu)，催化劑可以繼續(xù)和各類藥物偶聯(lián)成為單原子位點(diǎn)納米藥物，用于特殊疾病的治療上。

這項(xiàng)工作得到了傳染病防治國(guó)家科技重大專項(xiàng)“原始創(chuàng)新型納秒刀精準(zhǔn)消融肝癌抗復(fù)發(fā)轉(zhuǎn)移的研發(fā)及臨床應(yīng)用研究（2018ZX10301201）”和國(guó)家自然基金面上項(xiàng)目“具有多重刺激響應(yīng)和多模成像功能口服型肝癌納米藥物結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和制備及藥理研究（51971029）”及國(guó)家自然科學(xué)基金委國(guó)際(地區(qū))合作與交流項(xiàng)目(NSFC-BRICS)“具有高磁光效應(yīng)和自旋-軌道相互作用的納米結(jié)構(gòu)（51861145309）“的資助。

http://engine.scichina.com/doi/10.1007/s40843-020-1464-6

來(lái)源：北京科技大學(xué)數(shù)理學(xué)院