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串聯(lián)反應(yīng)由于其高效的原子利用率以及可以減少能源消耗和浪費(fèi)等優(yōu)點(diǎn)，近些年來(lái)吸引了人們的廣泛研究。然而由于在一個(gè)反應(yīng)系統(tǒng)中多個(gè)活性位點(diǎn)的協(xié)同以及不同反應(yīng)條件的不相容性，對(duì)于構(gòu)建高效串聯(lián)催化體系仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。近年來(lái)，多孔共價(jià)三嗪骨架材料(CTFs)以其優(yōu)秀的熱穩(wěn)定性,化學(xué)穩(wěn)定性和高比表面積吸引了人們的廣泛關(guān)注。然而，之前CTFs材料催化方面的應(yīng)用主要集中在使用其催化單步反應(yīng)而利用其催化多步串聯(lián)的反應(yīng)體系卻鮮有報(bào)道。

最近，中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所、結(jié)構(gòu)化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室曹榮和黃遠(yuǎn)標(biāo)研究團(tuán)隊(duì)在科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、基金委、中科院先導(dǎo)及前沿計(jì)劃項(xiàng)目、中科院青促會(huì)優(yōu)秀會(huì)員項(xiàng)目支持下，開(kāi)發(fā)了一種咪唑鎓鹽官能化的陽(yáng)離子共價(jià)三嗪骨架材料(ICTF)，之后通過(guò)雙溶劑法將尺寸僅為1.4nm 的金納米顆粒(AuNPs)封裝在ICTF上?(Au@ICTF)，ICTF中原位生成的氮雜環(huán)卡賓以及豐富的氮位點(diǎn)可以有效的穩(wěn)定AuNPs并保持其高效催化活性。

在Au@ICTF中，主客協(xié)同的活性位點(diǎn)完美結(jié)合，ICTF材料框架上的咪唑鎓鹽離子對(duì)作為路易斯酸、堿位點(diǎn)、客體Au團(tuán)簇氫化反應(yīng)使得Au@ICTF實(shí)現(xiàn)了deacetalization-Knoevenagel condensation-reduction reaction這一串聯(lián)反應(yīng)的高效催化，最終產(chǎn)物是重要的藥物及化工生產(chǎn)中間體。Au@ICTF 卓越的化學(xué)穩(wěn)定性使其可以在循環(huán)催化6輪這一串聯(lián)反應(yīng)后仍保持較高的催化活性，并且可以實(shí)現(xiàn)底物的克級(jí)擴(kuò)大反應(yīng)。據(jù)我們所知，這是首次使用CTF作為具有多個(gè)活性位點(diǎn)的多功能催化劑來(lái)協(xié)同催化串聯(lián)反應(yīng)的報(bào)道。這為設(shè)計(jì)和制備功能化多孔催化劑用于未來(lái)綠色有機(jī)合成提供了新途徑。

相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在中國(guó)化學(xué)會(huì)旗艦雜志CCS Chemistry上（CCS Chem.?2020.2, 2368–2380），文章第一作者是福建物構(gòu)所博士生何暢。

此外，該研究團(tuán)隊(duì)還利用離子型框架首次在MOF領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)了常壓下無(wú)需額外添加助催化劑催化CO2加成反應(yīng)（Chem. Sci., 2017, 8, 1570）；離子型卟啉基框架高效光催化六價(jià)鉻的無(wú)毒化轉(zhuǎn)化（Appl. Cataly. B: Environment.?2019, 253, 323）。

論文鏈接：

https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.020.202000460

文章來(lái)源：中國(guó)科學(xué)院海西研究院

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/24/6dd3937e7d/

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福建物構(gòu)所離子型框架高效催化串聯(lián)反應(yīng)取得新進(jìn)展

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