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北科曲選輝/劉永暢AFM：過渡金屬空位制造和鈉位摻雜實現(xiàn)高性能層狀氧化物正極

激發(fā)層狀氧化物正極中的陰離子氧化還原化學(xué)反應(yīng)已成為有效提高鈉離子電池（SIBs）能量密度的典型方法。然而，它們的實際應(yīng)用仍然受到不可逆晶格氧釋放和有害結(jié)構(gòu)畸變的困擾。

在此，北京科技大學(xué)曲遠輝教授、劉永暢研究員等人報道開發(fā)了一種新型正極材料P2-Na_0.76Ca_0.05[Ni_0.23□0.08Mn_0.69]O₂，其中陽離子和陰離子氧化還原化學(xué)協(xié)同提供電荷補償，過渡金屬 (TM) 層中產(chǎn)生天然空位，Ca離子鉚接在Na層中。

TM 位點中的隨機空位導(dǎo)致非鍵合O 2p軌道的出現(xiàn)以激活陰離子氧化還原，這通過系統(tǒng)電化學(xué)測量、非原位XPS、原位XRD和DFT計算得到證實。受益于Na位點中固定的Ca離子，實現(xiàn)了具有抑制P2-O2相變和增強的充電/放電陰離子氧化還原可逆性的堅固層狀結(jié)構(gòu)。

圖1. 揭示Na存儲機制的原位XRD測量

因此，該電極顯示出優(yōu)異的倍率能力（153.9 mAh g^-1@0.1 C；74.6 mAh g^-1@20 C) 和優(yōu)異的循環(huán)壽命（在0.1 C時50次循環(huán)后容量保持率為87.1%）。

由該正極和硬碳負極組裝的鈉離子全電池能量密度高達257.6 Wh kg^-1，顯示出實際應(yīng)用的廣闊前景。這項研究通過調(diào)整局部化學(xué)環(huán)境為設(shè)計高能量密度和高穩(wěn)定性鈉離子電池層狀氧化物正極提供了新的機會。

圖2. 鈉離子全電池的電化學(xué)性能

Transition-Metal Vacancy Manufacturing and Sodium-Site Doping Enable a High-Performance Layered Oxide Cathode through Cationic and Anionic Redox Chemistry, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106923

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