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1. 領(lǐng)跑國內(nèi)期刊，首個IF 28.905！張久俊院士EER綜述：鈉超離子導(dǎo)體 (NASICON) 作為鈉離子電池正極材料

?電池頂集錦：8篇頂刊！EER、Nat.Commun.、Sci. Adv.、EnSM、ACS Nano、Small等成果

在用于鈉離子電池（SIB）的各種材料中，具有顯著結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和高離子電導(dǎo)率的鈉超離子導(dǎo)體 (NASICON) 基電極材料是最有前途的候選材料之一。然而，相對較低的電子電導(dǎo)率使其顯示出較差的電化學性能，極大地限制了其實際應(yīng)用。

基于此，上海大學張久俊教授、王琳琳以及倫敦大學學院（UCL）李文堯等人從合成、表征、儲能機制和性能驗證/優(yōu)化方面回顧了基于NASICON的SIB正極材料的最新進展。作者分析了此類SIB正極材料的優(yōu)缺點，強調(diào)了電極結(jié)構(gòu)與電化學性能之間的關(guān)系以及提高其導(dǎo)電性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的策略，包括：（1）涂覆碳涂層并與碳基材料結(jié)合以提高電子導(dǎo)電性；(2)探索創(chuàng)新合成方法，合成小粒徑正極材料，提高離子擴散速度；(3)通過元素摻雜實現(xiàn)電化學反應(yīng)中的多電子轉(zhuǎn)移；(4)置換陰離子，得到工作電壓更高、結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定的正極材料。

圖1. Na₃V₂(PO₄)₃（NTP）材料的晶體結(jié)構(gòu)及儲鈉機制

盡管近年來SIBs發(fā)展迅速，但仍有一些未解決的挑戰(zhàn)仍然使SIBs遠離商業(yè)化。這些挑戰(zhàn)總結(jié)如下：（1）材料合成方法不足，尤其是大規(guī)模生產(chǎn)；（2）對材料功能機制的基本了解不足；（3）對適用NASICON正極材料的高壓電解液的探索不足；（4）SIB全電池的設(shè)計和制造不足；（5）基于NASICON正極材料的SIB運行條件需要優(yōu)化研究?？偟膩碚f，可以肯定的是，這種基于NASICON的正極材料在電化學儲能系統(tǒng)中的實際應(yīng)用具有良好的前景。

圖2. Na₃V₂(PO₄)₂F₃（NVPF）的晶體結(jié)構(gòu)及儲鈉機制

Sodium Superionic Conductors (NASICONs) as Cathode Materials for Sodium-Ion Batteries, Electrochemical Energy Reviews 2021. DOI: 10.1007/s41918-021-00120-8

2. 陸俊&金輝樂Nature子刊: 反應(yīng)不均勻性與金屬重排耦合引發(fā)富鋰層狀正極的電化學退化

高能量密度富鋰層狀氧化物是下一代儲能最有希望的候選材料之一。然而這些材料易遭受嚴重的電化學退化，包括長期循環(huán)過程中的容量損失和電壓衰減。目前的研究工作主要集中在了解電壓衰減現(xiàn)象，而忽略了容量退化的根源。

在此，溫州大學金輝樂教授聯(lián)合美國阿貢實驗室陸俊研究員、Tianpin Wu等人徹底研究了電化學性能下降的原因，重點是富鋰層狀氧化物的容量損失，以及反應(yīng)途徑和動力學。作者結(jié)合了基于同步加速器的X射線成像技術(shù)和X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）在長期循環(huán)期間直接捕獲高容量Li_1.2Ni_0.13Co_0.13Mn_0.54O₂（LR-NCM）正極中的空間結(jié)構(gòu)演變，突出了各種過渡金屬（鎳和錳）在次級粒子水平上的不同行為，揭示了錳的失活和相關(guān)各向異性反應(yīng)性以及鎳的離子重排。

此外，作者發(fā)現(xiàn)在異步固體反應(yīng)的誘導(dǎo)下，初級晶體之間形成的大應(yīng)變和晶界會在 LR-NCM 顆粒中形成裂紋。電化學不穩(wěn)定性與錳失活和各向異性反應(yīng)密切相關(guān)。當與鎳重排相結(jié)合時，這種不穩(wěn)定性會導(dǎo)致LR-NCM正極的電化學退化。該研究提供了對電化學退化的新見解和進一步理解，有助于促進正極材料設(shè)計的改進。

圖1. TXM-XANES技術(shù)表征的各向異性反應(yīng)

圖2. 結(jié)構(gòu)演化的原子可視化

Reaction inhomogeneity coupling with metal rearrangement triggers electrochemical degradation in lithium-rich layered cathode, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25686-1

3. 姚建年院士/王熙教授ACS Energy Lett.: 低極化Li-CO₂電池中W-O鍵打破碳酸鹽的穩(wěn)定三角

Li-CO₂電池作為固定溫室氣體CO₂以及能量轉(zhuǎn)換和存儲設(shè)備的有前途的技術(shù)被廣泛研究。然而，它們的進一步發(fā)展受到難熔放電產(chǎn)物的阻礙，導(dǎo)致極化電壓大和往返效率低。

在此，天津大學姚建年院士與北京交通大學王熙教授等人通過在受控的煅燒溫度下對WO₃前體進行滲碳，成功合成了由CNT支撐的純相W₂C納米粒子（表示為W₂C-CNT）。具有W₂C-CNTs 正極的高效Li-CO₂電池顯示出超低充電電壓 (3.2 V) 和高往返效率 (90.1%)。作者通過實驗證據(jù)和理論計算研究了W₂C的催化機理。

結(jié)果表明，在 CO₂還原過程中，反應(yīng)產(chǎn)物之一的碳酸鋰通過形成W-O鍵與W₂C 相互作用，所得的非晶放電產(chǎn)物在充電過程中很容易且可逆地分解。拉曼光譜和 XAS光譜為W-O鍵提供了直接而可靠的證據(jù)。富含電子的W原子將電子轉(zhuǎn)移到碳酸鋰的O原子上，打破了碳酸鹽的穩(wěn)定三角，從而有利于Li₂CO₃的解離。DFT計算表明W₂C (101) 表面和 Li₂CO₃之間通過W-O鍵相互作用，導(dǎo)致W₂C基底上Li₂CO₃的分解勢壘較低。

圖1. W₂C-CNT的反應(yīng)機理研究

圖2. Li-CO₂電池的倍率和循環(huán)性能

Breaking the Stable Triangle of Carbonate via W–O Bonds for Li-CO₂ Batteries with Low Polarization, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01428

4. 美國桑迪亞國家實驗室Sci. Adv.: 首次！金屬外殼紐扣電池的核磁共振光譜

通常認為帶有金屬外殼的電池與核磁共振 (NMR) 光譜不兼容，因為負責激發(fā)和檢測NMR活性核的振蕩射頻磁場（“rf 場”）不會穿透金屬。

在此，美國桑迪亞國家實驗室Brennan J. Walder等人研究表明rf場仍然可以有效地穿透帶有金屬外殼的紐扣電池的非金屬層。作者使用外部NMR線圈在紐扣電池中實現(xiàn)了靈敏的、化學解析的、非侵入性的operando核磁共振測試，只需將紐扣電池的圓柱對稱軸定向為垂直于入射B1射頻場的方向。在使用外部發(fā)夾NMR線圈描述功能設(shè)置后，作者繼續(xù)在未經(jīng)修改的商用產(chǎn)品 (COTS) 紐扣電池上展示化學分解的in-situ和operando核磁共振光譜。

圖1. 帶有金屬外殼的紐扣電池核磁共振波譜測試準備

這不僅是對未改性COTS電池的首次原位NMR測量，而且是對具有Li-Al負極的電池進行的首次原位NMR測量。Operando ⁷Li NMR報告了β-鋁化鋰 (β-LiAl) 金屬間相和正極的基于MnO₂的鋰嵌入化合物內(nèi)的實時變化。作者測量了β-LiAl ⁷Li NMR奈特位移和橫向自旋弛豫參數(shù)T2’的實時變化，這些特性與材料中晶格空位的濃度有關(guān)。該研究表明核磁共振波譜可以輕松輕松地獲取來自真實紐扣電池的豐富、實時的化學和動力學信息。

圖2. COTS紐扣電池前三個電化學循環(huán)⁷Li NMR 結(jié)果

NMR spectroscopy of coin cell batteries with metal casings, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abg8298

5. 浙大韓偉強&韓高榮EnSM: 硝酸鋰誘導(dǎo)的穩(wěn)定全固態(tài)鋰金屬電池的富Li₃N-LiF界面

全固態(tài)鋰金屬電池 (ASSLMB) 在高能量密度和增強安全性方面顯示出巨大潛力。然而，無法控制的枝晶生長和有限的循環(huán)穩(wěn)定性仍然阻礙了其實際應(yīng)用。

在此，浙江大學韓偉強教授、韓高榮教授等人通過引入硝酸鋰（LiNO₃）在聚（環(huán)氧乙烷）（PEO）基固體電解質(zhì)和鋰負極之間原位誘導(dǎo)了穩(wěn)定的富含Li₃N-LiF的界面。結(jié)合表面表征和分子動力學模擬研究表明，作者揭示了LiNO₃的添加促進了雙（三氟甲基磺?；﹣啺蜂嚕↙iTFSI）的分解，從而優(yōu)先形成 LiF。富含 Li₃N-LiF的界面極大地改善了固體電解質(zhì)和鋰負極之間的界面接觸，從而實現(xiàn)了均勻的鋰沉積。

圖1. 添加LiNO₃前后固態(tài)電解質(zhì)的表征

添加LiNO₃后，PEO基電解質(zhì)的臨界電流密度可以提高到> 0.9 mA cm^-2的高值。同時與LiFePO₄正極結(jié)合組裝的ASSLMB顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和庫侖效率 (CE)，尤其是在0.5 C時，初始CE高達94.12%。即使與高電位NCM111正極配對也可以提高電化學性能，在0.3 C下200次循環(huán)后容量保持率為91.4%。此外，這項工作從阻抗和過電位之間的關(guān)系的角度說明了ASSLMB中界面改性的重要性。

圖2. 固態(tài)LiFePO₄電池的電化學性能

Stable All-Solid-State Lithium Metal Batteries with Li₃N-LiF-Enriched Interface Induced by Lithium Nitrate Addition, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.002

6. 徐志偉&王家鈞ACS Nano: 過渡金屬硒化物結(jié)構(gòu)調(diào)控提高儲鉀穩(wěn)定性的機理研究

原子級結(jié)構(gòu)工程是減少電池負極機械退化和提高離子傳輸動力學的有效策略，然而，潛在的摻雜科學以及容量退化與機械行為的相關(guān)性仍不清楚。

在此，天津工業(yè)大學徐志偉教授聯(lián)合哈爾濱工業(yè)大學王家鈞教授等人選擇了一種用于鉀離子電池（PIB）的典型的六方纖鋅礦負極，即由超薄納米片構(gòu)建的Mn摻雜ZnSe花球，以研究Mn摻雜劑如何提高循環(huán)性能。通過先進的同步輻射X射線顯微斷層掃描技術(shù)、納米壓痕和DFT計算，作者證明了Mn摻雜的ZnSe花球可以成功地適應(yīng)鉀化/脫鉀時的結(jié)構(gòu)變化，而高機械剛度的二維交錯納米片可以顯著提高電極和電解液之間的接觸面積。

圖1. 基于ZnSe和Mn摻雜的ZnSe的PIB的電化學性能

這種從電子結(jié)構(gòu)調(diào)制到晶格機械應(yīng)力強化的摻雜效應(yīng)可以有效抑制晶內(nèi)裂紋并提高循環(huán)穩(wěn)定性，這表明了一種對抗基于轉(zhuǎn)化的負極機械分解的策略。更重要的是，開發(fā)的簡單有效的元素取代方法也可以擴展到設(shè)計和制造其他金屬物種（例如，Na⁺、Co²⁺、Cu²⁺、Ni²⁺、Fe³⁺）取代的過渡金屬硫?qū)僭鼗镓摌O。該研究對基于轉(zhuǎn)換的負極摻雜工程的全面理解為設(shè)計高性能電極材料提供了啟示。

圖2. 鉀離子擴散和容量下降的機制研究

Mechanistic Insights into the Structural Modulation of Transition Metal Selenides to Boost Potassium Ion Storage Stability, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04493

7. 北航李彬EnSM: 推動鋰硫電池中多硫化物快速轉(zhuǎn)化的納米高熵合金

高熵合金（HEAs）作為一種特殊的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，具有許多獨特的優(yōu)勢，包括各組分的遺傳優(yōu)點和電子特性的協(xié)同調(diào)節(jié)，在催化復(fù)雜的氧化還原轉(zhuǎn)化方面具有巨大潛力。

基于此，北京航空航天大學李彬等人揭示了合成的納米HEA在鋰硫電池 (Li-S) 中多硫化鋰 (LiPS) 的多電子和多相轉(zhuǎn)換中所起的獨特作用。由于與LiPSs的強親和力，納米HEA使電極周圍LiPSs的活性比對照樣品（未添加納米HEA）高17倍以上，顯著降低了濃度極化。此外，較低的塔菲爾斜率、更高的交換電流密度以及來自掃描電化學顯微鏡 (SECM) 的更大電流響應(yīng)都證明了納米HEA催化劑極大地抑制了活化極化。DFT計算進一步揭示了表面電荷平滑連續(xù)的重新分布，有利于LiPS的多電子反應(yīng)。

圖1. 納米HEA的合成與表征

因此，采用納米 HEA 改性隔膜組裝的Li-S電池分別具有 83.3%（紐扣電池在 2 C下循環(huán)500 次）和 82%（軟包電池在0.1 C下循環(huán)150次）的出色容量保持率。這項工作揭示了高熵效應(yīng)在催化LiPSs氧化還原反應(yīng)方面的優(yōu)勢，并激發(fā)了 HEA在其他復(fù)雜多電子多相轉(zhuǎn)化催化領(lǐng)域的探索。

圖2. Li-S全電池的電化學性能（在25 °C下測試）

Nano high-entropy alloy with strong affinity driving fast polysulfide conversion towards stable lithium sulfur batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.003

8. 趙川教授Small: “糖包水”電解液實現(xiàn)超快和穩(wěn)定的電化學裸質(zhì)子存儲

質(zhì)子是可充電電池的理想電荷載體，因為它具有較小的離子半徑、超快的擴散動力學和廣泛的可用性。然而，在常用的酸性電解液中，極化的水和質(zhì)子（即水合氫）與電極材料的相互作用往往會導(dǎo)致電極結(jié)構(gòu)扭曲，電極表面上的水合氫吸附也促進了析氫副反應(yīng)。

在此，澳大利亞新南威爾士大學趙川教授等人報道了一種“糖包水”電解液，即將高濃度葡萄糖溶解在酸中以實現(xiàn)裸質(zhì)子嵌入，實現(xiàn)擴展的3.9 V工作電位窗口，且循環(huán)時在電極表面形成葡萄糖衍生的有機薄膜。分子動力學模擬揭示了大量電解液中自由水的顯著減少，而DFT計算表明，葡萄糖優(yōu)先結(jié)合到電極表面，可以抑制水的吸附。游離水的稀缺和有機膜的保護性的協(xié)同作用可以抑制水與電極表面的相互作用，從而實現(xiàn)裸質(zhì)子（脫）嵌入。

圖1. 糖包水電解液的電化學性能

因此，糖包水電解液使MoO₃負極在30 A g^-1下具有超過100000次循環(huán)的超長循環(huán)壽命、≈100% 的庫侖效率，以及從4到40 A g^-1的優(yōu)異倍率性能，連同可觀的可逆容量≈205 mAh g^-1。作者認為，也許比質(zhì)子存儲性能更重要的是有機中間相和糖添加劑導(dǎo)致的游離水的稀缺性，這為水性質(zhì)子電化學開辟了新的途徑。

圖2. 糖包水電解液循環(huán)前后的示意圖

“Water-in-Sugar” Electrolytes Enable Ultrafast and Stable Electrochemical Naked Proton Storage, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202102375

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