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1. 中南大學(xué)梁叔全&周江NSR: 穩(wěn)定高性能鋅離子電池鋅負(fù)極的“一體化”策略

?電池頂刊集錦：NSR、EES、NML、JACS、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Nano Lett.等成果

目前許多優(yōu)化策略已被用于穩(wěn)定鋅離子電池 (ZIB) 的鋅負(fù)極，這些常用的策略雖然可以提高負(fù)極性能，但同時(shí)往往也會(huì)引發(fā)特定的問題。

在此，中南大學(xué)梁叔全教授、周江教授等人同時(shí)結(jié)合結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、界面改性和電解液優(yōu)化，開發(fā)了一種“一體式”（AIO）電極。與常規(guī)液體電解質(zhì)中的三維 (3D) 負(fù)極相比，新型AIO電極可以極大地抑制氣體逸出和活性水分子引起的副反應(yīng)的發(fā)生，同時(shí)保留了3D負(fù)極的優(yōu)點(diǎn)。此外，集成的AIO策略實(shí)現(xiàn)了足夠的電極/電解液界面接觸面積，從而使電極能夠促進(jìn)電子/離子轉(zhuǎn)移，確保氧化還原反應(yīng)快速完整。

圖1. AIO電極制備、表征及電池的組裝

因此，“一體式”電極實(shí)現(xiàn)了出色的擱置-恢復(fù)能力（60小時(shí)，4次）和 1200次循環(huán)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，無明顯極化。當(dāng)與ZIB中使用的兩種常見正極材料配對(duì)時(shí)（α -MnO₂和NH₄V₄O₁₀)，具有AIO電極的全電池表現(xiàn)出高容量和良好的穩(wěn)定性?！耙惑w式”設(shè)計(jì)的策略為解決先進(jìn)鋅基電池中鋅負(fù)極的問題提供了啟示。

圖2. 基于AIO電極的對(duì)稱電池和全電池的電化學(xué)性能

Integrated ‘a(chǎn)ll-in-one’ strategy to stabilize zinc anodes for high-performance zinc-ion batteries, National Science Reviews 2021. DOI: 10.1093/nsr/nwab177

2. 張強(qiáng)教授Sci. Adv.: 固態(tài)鋰合金負(fù)極中從鋰原子到鋰空位的載流子躍遷

高能量密度固態(tài)電池的穩(wěn)定循環(huán)高度依賴于動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定的固態(tài)鋰合金化反應(yīng)。固-固界面的鋰（Li）金屬沉積是界面波動(dòng)和電池失效的主要原因，其形成需要明確的機(jī)制解釋，尤其是關(guān)鍵動(dòng)力學(xué)方面存在短板。

圖1. 連續(xù)鋰化過程中Li-In的鋰動(dòng)力學(xué)演變

在此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授等人將Li-In合金作為模型系統(tǒng)，用于篩選Li動(dòng)力學(xué)中的速率決定步驟和載體種類。作者發(fā)現(xiàn)了從合金化到金屬沉積的動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)變，并通過恒電流電化學(xué)阻抗譜 (GEIS) 對(duì)弛豫時(shí)間分布 (DRT) 進(jìn)行分析，原位監(jiān)測(cè)了它們的演變過程。在整個(gè)鋰化過程中對(duì)鋰原子擴(kuò)散和電荷轉(zhuǎn)移進(jìn)行量化和比較，表明了速率決定步驟為不同鋰化階段的電荷轉(zhuǎn)移或鋰原子擴(kuò)散。

圖2. Li動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)變的速率決定步驟和主要載體

具體而言，快速的鋰原子擴(kuò)散（>10^-11 cm² s^-1) 和避免鋰金屬成核的快速電荷轉(zhuǎn)移保證了穩(wěn)定的合金化過程，而衰減的電荷轉(zhuǎn)移將觸發(fā)從合金化到金屬沉積的轉(zhuǎn)變。鋰動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)變證明了主導(dǎo)載流子從鋰原子到鋰空位的交替，構(gòu)成了特定動(dòng)力學(xué)特征的內(nèi)因，包括決速步驟和界面穩(wěn)定性。鋰合金負(fù)極中的速率決定步驟和載體的知識(shí)提供了下一代固態(tài)鋰電池應(yīng)用所需的關(guān)鍵洞察力。

圖3. 全固態(tài)電池鋰鋁合金電極鋰化過程中的動(dòng)力學(xué)特性

The carrier transition from Li atoms to Li vacancies in solid-state lithium alloy anodes, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abi5520

3. 倫敦大學(xué)學(xué)院EES: 提高鋰離子電池放電倍率性能的多尺度微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

汽車電池的快速放電能力不僅影響電動(dòng)汽車的加速和爬坡性能，而且影響復(fù)雜駕駛循環(huán)下的可行駛里程。了解多尺度下的復(fù)雜物理和化學(xué)過程對(duì)于協(xié)助電極的戰(zhàn)略設(shè)計(jì)以提高倍率性能至關(guān)重要。

圖1. 放電倍率性能對(duì)NMC粒子表面形態(tài)的依賴性

在此，倫敦大學(xué)學(xué)院（UCL）Paul R Shearing, Xuekun Lu等人將富鎳NMC正極的放電倍率性能與電極結(jié)構(gòu)相關(guān)聯(lián)，從單粒子水平的晶體取向、表面形態(tài)和裂紋，到影響電極水平的固態(tài)和液態(tài)傳輸（SST和LST）優(yōu)勢(shì)的因素。研究表明初級(jí)粒子的隨機(jī)取向會(huì)導(dǎo)致SST電阻在5C下增加2.35倍，并導(dǎo)致粒子內(nèi)不均勻的鋰化，內(nèi)部裂紋顯著限制了活性材料的可及性。雙層顆粒被證明是比單晶顆粒更有希望的候選者。

圖2. LST和SST在決定電池放電倍率性能方面的競(jìng)爭(zhēng)分析

在電極水平，作者首次量化了SST優(yōu)勢(shì)深度以指導(dǎo)微結(jié)構(gòu)調(diào)控，并為各種結(jié)構(gòu)的電極提出了合理的工作窗口。電池前端反應(yīng)穿梭于電極深度以減輕極化，這可以為電池管理開發(fā)提供有價(jià)值的見解。最后，通過比較單晶和多晶NMC811電極的性能，表明電極厚度和孔隙率對(duì)于提高單晶電極放電倍率性能更為關(guān)鍵，而多晶電極則相反，其中梯度粒子占比和尺寸分布相對(duì)更重要。

圖3. 實(shí)驗(yàn)和建模綜合比較單晶和多晶NMC811電極的放電倍率性能

Multi-length scale microstructural design of lithium-ion battery electrodes for improved discharge rate performance, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE01388B

4. 浙大姜銀珠NML: 碳酸鹽電解液中的溶劑化/表面協(xié)同策略實(shí)現(xiàn)可逆鎂金屬負(fù)極

由于其二價(jià)氧化還原和無枝晶的性質(zhì)，鎂金屬負(fù)極在未來高能量和安全的可充電鎂電池技術(shù)方面具有巨大的潛力。基于路易斯酸化學(xué)的電解液能夠?qū)崿F(xiàn)可逆的鎂電鍍/剝離，但它們無法與大多數(shù)正極材料組裝成高壓鎂電池。

在此，浙江大學(xué)姜銀珠教授等人通過溶劑化/表面工程的協(xié)同策略，在傳統(tǒng)的碳酸鹽電解液中實(shí)現(xiàn)了可逆的鎂電鍍/剝離。來自電解液中MgCl₂添加劑的強(qiáng)電負(fù)性Cl削弱了Mg…O = C相互作用，從而降低了加速氧化還原動(dòng)力學(xué)的Mg²⁺去溶劑化勢(shì)壘，而Mg表面上的Mg²⁺導(dǎo)電聚合物涂層確保了Mg²⁺遷移和電解液的有效隔離。

圖1. 合作戰(zhàn)略的原理和效果

因此，在2000次循環(huán)中，以0.7 V的低過電位實(shí)現(xiàn)了Mg的可逆電鍍和剝離。此外，受益于碳酸鹽電解液的寬電化學(xué)窗口，通過組裝鎂金屬負(fù)極和普魯士藍(lán)基正極的電極對(duì)，實(shí)現(xiàn)了高電壓（> 2.0 V）可充電鎂電池。這項(xiàng)工作提供了一種協(xié)同工程策略，以促進(jìn)鎂負(fù)極在碳酸鹽電解液中實(shí)現(xiàn)高能可充電電池的應(yīng)用。

圖2. 鎂離子全電池的電化學(xué)性能

Reversible Magnesium Metal Anode Enabled by Cooperative Solvation/Surface Engineering in Carbonate Electrolytes, Nano-Micro Letters 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00716-1

5. 韋恩州立大學(xué)JACS: 鋰離子電池?zé)o鎳鈷硫?qū)僭鼗龢O中陰陽離子的混合氧化還原

隨著過渡金屬層狀氧化物的傳統(tǒng)陽離子氧化還原中心達(dá)到理論容量極限，陽離子和陰離子混合氧化還原正極化學(xué)應(yīng)運(yùn)而生。然而，由于金屬-氧配體共價(jià)性較弱，過渡金屬氧化物正極中過量鋰離子的陰離子氧化還原反應(yīng)會(huì)導(dǎo)致穩(wěn)定性問題。

在此，美國(guó)韋恩州立大學(xué)Leela Mohana Reddy Arava等人報(bào)道了一種新的基于 Sn的硫?qū)僭卣龢O，并且其Li⁺嵌入和提取特性遵循雙重陰離子和陽離子氧化還原機(jī)制。硫?qū)僭仃庪x子氧化還原是通過改進(jìn)金屬-配體共價(jià)方法觸發(fā)的，其中部分填充的d軌道氧化還原對(duì)被引入基于硫?qū)僭氐腖i₂SnS₃結(jié)構(gòu)框架。電化學(xué)研究表明，這種硫?qū)倩Y(jié)構(gòu)骨架即使在高負(fù)載條件下也表現(xiàn)出可逆的Li⁺嵌入和提取性能，利用Fe^2+/³⁺氧化還原反應(yīng)和S^2-/S₂^n-氧化還原反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了電荷補(bǔ)償。

圖1. Sn基硫?qū)僭仃庪x子氧化還原正極的電化學(xué)性能

此外，電子能量損失譜（EELS）揭示了可能的Fe和S的氧化還原貢獻(xiàn)，并用X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)分析（XANES）光譜確定了Sn⁴⁺在活性物質(zhì)組成中的電化學(xué)失活。詳細(xì)的高分辨TEM和高環(huán)形暗場(chǎng)SEM表征揭示了循環(huán)過程中多氧化還原誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)修飾和納米孔形成的表面非晶化。這項(xiàng)研究首次探索了具有Fe氧化還原對(duì)晶相的Sn基硫?qū)僭毓羌茉阡囯x子正極材料中的潛在應(yīng)用。

圖2. 在不同充電狀態(tài)下循環(huán)的活性正極的結(jié)構(gòu)演變

Mixed Cationic and Anionic Redox in Ni and Co Free Chalcogen-Based Cathode Chemistry for Li-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06828

6. Jean-Marie Tarascon教授Nat. Commun.: 陰離子摻雜激活d⁰過渡金屬硫?qū)倩衔锏年庪x子氧化還原

層狀富鋰過渡金屬（TM）氧化物L(fēng)i_xTM_yO₂（x>y）是一種極有前途的高容量正極材料，其通過陽離子和陰離子氧化還原過程進(jìn)行電荷補(bǔ)償。但陰離子氧化還原的開發(fā)受到不可逆容量、動(dòng)力學(xué)遲滯、滯后和電壓衰減等問題的嚴(yán)重阻礙。

圖1. Li₂TiS_3-xS_x的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)特性

在此，法蘭西公學(xué)院（Collège de France）Jean-Marie Tarascon教授等人成功合成一系列全富鋰層狀硫系化合物L(fēng)i₂TiS_3-xS_x，發(fā)現(xiàn)Se的部分取代使得Li₂TiS₃具有鐘形電化學(xué)活性。得到的Li₂TiS_2.4Se_0.6可以提供高達(dá)260 mAh/g的重量容量，這與層狀氧化物相比，并沒有電壓衰減和高極化損失等問題。XPS/HAXPES、EPR和NMR等表征技術(shù)結(jié)果表明，Li₂TiS_2.4Se_0.6的容量來源于陰離子（S^2-/S^n-；Se^2-/Se^n-，n<2）和陽離子氧化還原（Ti^3+/4+）氧化還原過程之間的復(fù)雜平衡。

圖2. Li_yTiS_2.4Se_0.6的晶體結(jié)構(gòu)

此外，DFT計(jì)算表明，如果沒有過渡金屬電子態(tài)的動(dòng)態(tài)參與，陰離子氧化還原過程就不會(huì)發(fā)生。在性能方面，LTFS和Li₂TiS_3-xS_x都顯示出類似的可持續(xù)的比能量密度。因此，這種類型的硫化物為固態(tài)電化學(xué)調(diào)節(jié)陽離子/陰離子帶位置（和氧化還原電位）打開了大門，從而增加了富鋰硫化物的電化學(xué)容量。

圖3. Li_yTiS_3-xSe_x的理論計(jì)算

Activation of anionic redox in d⁰ transition metal chalcogenides by anion doping, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25760-8

7. 朱才鎮(zhèn)&林志群Nano Lett.: 新型的導(dǎo)電支化聚合物固態(tài)電解質(zhì)

為了進(jìn)一步提高聚合物電解質(zhì)（PEs）的離子電導(dǎo)率，支化聚合物（BPs）應(yīng)運(yùn)而生。與線性聚合物相比，支化結(jié)構(gòu)有效地增加了聚合物的鏈段遷移率，抑制結(jié)晶，減少鏈纏結(jié)，從而大大增強(qiáng)了鋰的傳輸。然而，支化聚合物電解質(zhì)的快速發(fā)展在很大程度上被忽視。

在此，深圳大學(xué)朱才鎮(zhèn)研究員、佐治亞理工學(xué)院林志群教授等人從不同鏈結(jié)構(gòu)的 BPs對(duì)BP-PEs的一系列物理、機(jī)械和電化學(xué)性能的影響的角度，全面評(píng)估了用于鋰導(dǎo)電高性能BP-PEs。首先，根據(jù)其有趣的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和性質(zhì)，討論和比較了各種BP，包括星狀聚合物 (SP)、梳狀聚合物 (CP)、瓶刷狀聚合物 (BBP) 和超支化聚合物 (HBP)。隨后，總結(jié)了通過調(diào)整合成參數(shù)來提高物理、機(jī)械和電化學(xué)性能的BP-PE的設(shè)計(jì)策略，包括離子電導(dǎo)率、離子轉(zhuǎn)移數(shù)、機(jī)械性能、熱穩(wěn)定性、以及界面化學(xué)和電化學(xué)穩(wěn)定性。

圖1. 星狀聚合物的常見結(jié)構(gòu)示意

最后，作者提出了用于高性能鋰基電池的BP-PE未來發(fā)展的挑戰(zhàn)和機(jī)遇：（1）BP-PE通常缺乏全面的表征和精確控制的結(jié)構(gòu)；（2）室溫下BP-PE的電導(dǎo)率仍然低于USABC發(fā)布的目標(biāo)值；（3）為復(fù)合PE制作支化聚合物/無機(jī)物；（4）缺乏對(duì)所得BP-PE薄膜或凝膠形態(tài)的研究審查。作者認(rèn)為，BP作為PE的制備和應(yīng)用仍將是下一代鋰電池以及其他金屬電池的活躍探索領(lǐng)域。

圖3. BP-PEs中鋰傳輸?shù)挠绊懸蛩?/strong>

Lithium-Conducting Branched Polymers: New Paradigm of Solid-State Electrolytes for Batteries, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02558

8. 新加坡科技研究局Nano Lett.: 無氯化物鎂電池電解液形成的堅(jiān)固負(fù)極-電解液納米界面

雙(六甲基二硅疊氮)鎂（Mg(HMDS)₂）基電解液與鎂（Mg）金屬負(fù)極具有良好的相容性，是目前備受關(guān)注的可充電Mg電池候選材料。然而，通常的Mg(HMDS)₂與氯化鹽的組合會(huì)導(dǎo)致電池組件嚴(yán)重的腐蝕，負(fù)極穩(wěn)定性低等問題，嚴(yán)重限制了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，新加坡科技研究局（A*STAR）Zhi Wei Seh等人首次報(bào)道了一種在1,2-二甲氧基乙烷（DME）中的無氯化物Mg(HMDS)₂基電解液。采用四丁基硼氫化銨（TBABH4）作為除濕劑，通過化學(xué)控制微水含量，Mg(HMDS)₂– DME電解液在鍍鎂/剝離中表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，在150次循環(huán)中平均庫(kù)侖效率達(dá)到98.3%，且對(duì)電池組分無腐蝕性。

圖1. 含該改性電解液的鎂半電池性能

此外，鎂金屬負(fù)極的表面分析和深度分析揭示了在負(fù)極-電解液納米界面處形成了堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面（SEI），這使得鎂電鍍/剝離可逆發(fā)生。該電解液還表現(xiàn)出與硫化銅納米材料正極的良好相容性，其初始放電容量高達(dá)261.5 mAh g^-1?？傊捎谄錈o腐蝕性和高負(fù)極穩(wěn)定性，Mg(HMDS)₂ + TBABH₄代表了一種有前途的無氯化物電解液體系。

圖2. 改性電解液中負(fù)極的穩(wěn)定性

Using a Chloride-Free Magnesium Battery Electrolyte to Form a Robust Anode-Electrolyte Nanointerface, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02655

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