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1. Nat. Commun.：葡萄糖作粘結(jié)劑，顯著提升鋰硫電池性能！

電池頂刊集錦：Nat. Commun.、JACS、Adv. Sci.、Matter、AM、Mater. Today等

鋰硫電池作為儲能技術(shù)的可行性取決于解鎖其長期循環(huán)穩(wěn)定性。大多數(shù)不穩(wěn)定性源于多硫化物從正極的釋放和傳輸，這會造成鋰負(fù)極上苔蘚生長，從而導(dǎo)致電解液的持續(xù)消耗。因此，開發(fā)具有少多硫化物逸出量的耐用正極至關(guān)重要。

澳大利亞莫納什大學(xué)Mahdokht Shaibani、Matthew R. Hill、Mainak Majumder等人提出了一種糖基粘結(jié)劑體系（葡萄糖），由于其還原特性，它具有調(diào)節(jié)多硫化物的能力。此外，粘合劑在制備電極過程中可促進(jìn)粘彈性細(xì)絲的形成，從而賦予硫正極所需的網(wǎng)狀微觀結(jié)構(gòu)。

葡萄糖的重要貢獻(xiàn)可以概括為兩個方面。首先，葡萄糖是一種強(qiáng)還原劑，能夠?qū)⒏唠A多硫化物轉(zhuǎn)化為低階多硫化物，同時還能提高多硫化物的保持能力——這些特性通過減緩多硫化物的穿梭來改善電池化學(xué)。其次，葡萄糖作為粘結(jié)劑液體的粘度調(diào)節(jié)劑具有很強(qiáng)的作用，這允許在典型電極制備過程中理想地成形粘彈性細(xì)絲，從而賦予硫正極所需的網(wǎng)狀微觀結(jié)構(gòu)。

圖1 多硫化物吸附研究

利用上述協(xié)同效應(yīng)，可獲得97%的硫利用率， 1000次的循環(huán)壽命和高容量保持率（500次循環(huán)后為1106 mAh g^-1，1000次循環(huán)后為700 mAh g^-1），同時實現(xiàn)> 99%的庫倫效率(CE)，這清楚地證明了對鋰金屬負(fù)極損害的減輕。進(jìn)一步為證明該粘結(jié)劑體系的穩(wěn)健性，作者制備了具有10.5 mg cm^-2的高負(fù)載量的正極，實現(xiàn)了12.56 mAh cm^-2的面容量和>98%的CE。此外，這項工作還制備出比能量高達(dá)206 Wh kg^-1的軟包電池原型，展示了實際應(yīng)用的潛力。

圖2 CMC正極和CMC/葡萄糖正極之間的循環(huán)性能比較

A saccharide-based binder for efficient polysulfide regulations in Li-S batteries. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25612-5

2. ACS Nano：固態(tài)鋰金屬電池中鋰穿透固態(tài)電解質(zhì)和死鋰動力學(xué)的原位可視化

固態(tài)鋰金屬電池(SSLMBs)的兩個最大優(yōu)勢是固態(tài)電解質(zhì)(SSE)可抑制鋰枝晶并實現(xiàn)高能量密度鋰負(fù)極。然而，由于鋰枝晶生長導(dǎo)致短路，LMBs并未達(dá)到預(yù)期。事實上，鋰枝晶在SSE中比在液態(tài)電解質(zhì)中更容易生長，但其原因尚不清楚。

燕山大學(xué)黃建宇、唐永福、張利強(qiáng)等人報道了通過原位透射電子顯微鏡觀察到的鋰枝晶穿透SSE和SSLMB中“死”鋰的形成動力學(xué)。

實驗的直接證據(jù)表明，強(qiáng)大的電化學(xué)機(jī)械應(yīng)力會在SSE中產(chǎn)生裂紋，并直接驅(qū)動鋰穿透SSE。在沉積過程中，鋰枝晶在每個放電循環(huán)中會從新位置成核，然后在接下來的充電循環(huán)中產(chǎn)生新的“死”鋰，并且這個過程不斷重復(fù)，從而造成鋰源耗盡、庫侖效率下降并最終導(dǎo)致SSLMB失效。

圖1 延時TEM圖像顯示鋰枝晶穿透LLZTO并通過鋰沉積生成LLZTO碎片

最后作者指出了緩解SSLMB中鋰枝晶的潛在方向，即減小缺陷尺寸以增加SSE的機(jī)械應(yīng)力，或降低SSE的電子導(dǎo)電性以緩解SSE中的鋰成核。

圖2 延時TEM圖像顯示鋰枝晶頂起LLZTO

In Situ Visualization of Lithium Penetration through Solid Electrolyte and Dead Lithium Dynamics in Solid-State Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04864

3. Adv. Sci.：快速充電下鋰離子電池的結(jié)構(gòu)演化和轉(zhuǎn)化動力學(xué)

電動汽車（EV）用鋰離子電池（LIBs）的快速充電（<15分鐘）被廣泛認(rèn)為是極大刺激電動汽車市場的關(guān)鍵因素，其實現(xiàn)主要受到Li⁺擴(kuò)散緩慢的阻礙。

美國橡樹嶺國家實驗室Jue Liu、Zhijia Du等人為探究LIBs中Li⁺的擴(kuò)散機(jī)理，通過原位中子粉末衍射研究了高面負(fù)載（2.78 mAh cm^-2）富鎳LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂ (NMC622)||石墨圓柱電池在不同充電倍率下的電極結(jié)構(gòu)演變。

作者采用連續(xù)Rietveld精修獲得并分析了NMC622和石墨在中速和快速充電（從0.27C到4.4 C）期間的結(jié)構(gòu)變化。結(jié)果，無論倍率如何，NMC622都表現(xiàn)出相同的結(jié)構(gòu)演變。

圖1 原位中子衍射的實驗裝置

而對于Li_xC₆的相變，當(dāng)充電速率增加時，階段I（LiC₆）在較低電荷狀態(tài)下的逐步嵌入期間出現(xiàn)較早，階段II（LiC₁₂）→階段I（LiC₆）轉(zhuǎn)變是快速充電期間的限速步驟。這通過使用JMAK模型定量研究LiC₁₂和LiC₆的演變進(jìn)一步得到證實，其中Avrami指數(shù)n隨著充電倍率從0.27 C增加到4.4 C，從 ≈1.3減小到≈0.5。這表明階段II（LiC₁₂）→階段I（LiC₆）轉(zhuǎn)變是一維擴(kuò)散控制的生長，隨著充電倍率增加，成核動力學(xué)降低?？傊?，這項研究闡明了對使用石墨負(fù)極的 LIBs倍率性能的全面理解和進(jìn)一步優(yōu)化。

圖2 不同充電倍率下石墨負(fù)極在充電過程中的相演變

Structural Evolution and Transition Dynamics in Lithium Ion Battery under Fast Charging: An Operando Neutron Diffraction Investigation. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202102318

4. AM：鈉離子電池高性能負(fù)極NiCr₂S₄的儲鈉機(jī)理研究

贗層狀硫化物NiCr₂S₄作為鈉離子電池(SIBs)的負(fù)極材料表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

德國基爾克里斯蒂安·阿爾布雷希特大學(xué)Wolfgang Bensch等人通過基于同步輻射的X射線散射和吸收技術(shù)以及電化學(xué)測量研究了NiCr₂S₄的Na存儲機(jī)制。

其完全放電過程包括不可逆地生成嵌入納米晶Na₂S中的Ni⁰和Cr⁰納米粒子，從而縮短擴(kuò)散長度，并以表面控制電荷存儲為主。在充電過程中，Ni⁰和Cr⁰被氧化，Na₂S被消耗，形成無定形的Ni和Cr硫化物。此外，作者發(fā)現(xiàn)將電壓窗口限制在 3.0-0.3 V會發(fā)生一種不尋常的鎳擠壓鈉嵌入機(jī)制：Ni²⁺可以可逆地從空位層擠出/嵌入，然后通過氧化還原過程形成納米晶fcc-Ni和NaCrS₂。

圖1 NiCr₂S₄的Na存儲機(jī)制示意圖

由于Na⁺可在放電和充電過程中在高度結(jié)晶的NiCr₂S₄和NaCrS₂之間穿梭，因此可實現(xiàn)3000次循環(huán)的卓越長期穩(wěn)定性。該結(jié)果不僅為轉(zhuǎn)化材料的電化學(xué)提供了有價值的見解，而且考慮到可逆鎳擠壓鈉嵌入反應(yīng)作為SIBs的新概念，擴(kuò)展了層狀電極材料的范圍。

圖2 在電壓窗口為3.0-0.3 V時的電化學(xué)性質(zhì)

Superior Sodium Storage Properties in the Anode Material NiCr₂S₄ for Sodium-Ion Batteries: An X-ray Diffraction, Pair Distribution Function, and X-ray Absorption Study Reveals a Conversion Mechanism via Nickel Extrusion. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202101576

5. ACS Energy Lett.：打破常規(guī)，重新審視鹽包水電解液優(yōu)異性能的原因

水系鋅電池在電網(wǎng)規(guī)模儲能方面的應(yīng)用受到其較差可逆性和競爭性水分解反應(yīng)的限制。最近發(fā)明的鹽包水(WIS)電解液概念提供了一條新途徑，可實現(xiàn)穩(wěn)定且高度可逆的水系鋅電池化學(xué)。

美國芝加哥大學(xué)Andrei Tokmakoff、科羅拉多大學(xué)Michael F. Toney、圣母大學(xué)Edward J. Maginn等人采用組合的X射線總散射、X射線吸收光譜、FTIR光譜和經(jīng)典分子動力學(xué)模擬研究了混合Zn(TFSI)₂和LiTFSI WIS電解質(zhì)中的Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)。

在這里，Zn(TFSI)₂的濃度為1 m，LiTFSI的濃度為1、5、10 和20 m。模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性通過實驗性X射線總散射和FTIR進(jìn)行了驗證。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，添加1 m Zn(TFSI)₂后，Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)沒有改變，并且與LiTFSI WIS電解液中的相似。本研究中使用的各種實驗和模擬技術(shù)都表明，這些混合WIS電解液具有相同的溶劑化結(jié)構(gòu)，即Zn(H₂O)₆ ²⁺。即使在最高鹽濃度下，在Zn²⁺的第一個溶劑化殼中也不存在顯著程度的TFSI?陰離子。

圖1 基于具有不同LiTFSI濃度的1 m Zn(TFSI)₂水溶液的MD模擬

此外，作者在373 K下也進(jìn)行了模擬，結(jié)果發(fā)現(xiàn)了相同的溶劑化結(jié)構(gòu)。這些發(fā)現(xiàn)與之前提出見解有根本的不同。這項工作的意義是雙重的。首先，必須重新審視之前對該系統(tǒng)異常高穩(wěn)定性的解釋，即隨著鹽濃度的增加，TFSI?從Zn²⁺溶劑化環(huán)境中取代水。整體溶劑化環(huán)境的變化似乎不是報道的電化學(xué)性能的原因。其次，需要進(jìn)行額外的工作來解釋潛在的機(jī)制。作者認(rèn)為界面電化學(xué)過程最有可能發(fā)揮重要作用，未來的實驗和計算研究應(yīng)致力于了解高濃度水系電解液的界面結(jié)構(gòu)、反應(yīng)性和動力學(xué)。

圖2 (a)自由和配位TFSI?在 Zn²⁺?O(TFSI)相互作用方面的實驗和計算概率(b)Zn(TFSI)₂水溶液中Zn²⁺和O(TFSI)之間計算的徑向分布與Zn(TFSI)₂濃度的函數(shù)

Water or Anion? Uncovering the Zn²⁺ Solvation Environment in Mixed Zn(TFSI)₂ and LiTFSI Water-in-Salt Electrolytes. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01624

6. Matter：理解混合離子-電子傳導(dǎo)引起的固態(tài)電解質(zhì)中金屬傳播

金屬滲透到固態(tài)電解質(zhì)（SE）中是阻礙固態(tài)電池實際應(yīng)用的關(guān)鍵問題之一。

美國加利福尼亞大學(xué)Gerbrand Ceder等人研究了SE的電子電導(dǎo)率可能導(dǎo)致SE內(nèi)金屬沉積和斷裂的條件。

作者確定了SE中空隙填充的三個不同階段（金屬沉積開始、金屬生長和金屬壓縮）。完成每個階段所需的時間是推導(dǎo)出來的，并且與空隙中沉積引起的壓力有關(guān)，當(dāng)空隙中產(chǎn)生的壓力大于SE材料可以承受的最大壓力時，負(fù)極附近SE中的微米級隔離空隙可以被金屬快速填充并破裂。此外，作者系統(tǒng)地研究了空隙幾何形狀（孔徑、位置）、SE材料特性（離子/電子電導(dǎo)率和斷裂韌性）和電極化學(xué)勢對空隙中金屬沉積的影響。

圖1 SSB電池中的電位和電流密度分布

研究發(fā)現(xiàn)，負(fù)極電壓、電流密度和整體電池電位在確定SE中金屬沉積的脆弱性方面起著非常重要的作用。基于上述分析，作者提出了兩種減少/防止電子電導(dǎo)驅(qū)動的金屬傳播的有效策略，包括表面涂層（或致密化）和負(fù)極合金化。

圖2 由空隙填充引起的連續(xù)開裂的示意圖

Understanding metal propagation in solid electrolytes due to mixed ionic-electronic conduction. Matter 2021. DOI: 10.1016/j.matt.2021.08.004

7. JACS：自給自足，會自充電的鋅-有機(jī)電池！

鋅有機(jī)電池正引起廣泛關(guān)注，但其能量密度受到有機(jī)正極低容量（<400 mAh g^-1）和電位（<1 V vs. Zn/Zn²⁺）的限制。

復(fù)旦大學(xué)王永剛等人報道了一種長壽命、高倍率的鋅-有機(jī)電池，它由聚（1,5-萘二胺）（poly(1,5-NAPD)）正極、鋅箔負(fù)極和堿性電解液（6 M KOH + 0.2 M Zn(CH₃COO)₂）組成，其中正極反應(yīng)基于K⁺和C=N基團(tuán)之間的配位反應(yīng)（即 C=N/C-N-K轉(zhuǎn)化）。

有趣的是，作者發(fā)現(xiàn)放電后的鋅-有機(jī)電池可以在O₂的存在下快速恢復(fù)到初始狀態(tài)，即進(jìn)行化學(xué)自充電，理論計算表明放電正極中的K-N 鍵很容易被O₂通過氧化還原反應(yīng)破壞。

圖1 Poly(1,5-NAPD)//Zn電池的化學(xué)自充電機(jī)制

得益于優(yōu)異的自充電能力，該有機(jī)正極可在高倍率下進(jìn)行100次恒電流放電/化學(xué)充電循環(huán)，這使得有機(jī)正極實現(xiàn)了16264 mAh g^-1的累積容量，相應(yīng)的鋅-有機(jī)電池表現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的625.5 Wh kg^-1高能量密度。

圖2 Poly(1,5-NAPD)//Zn電池的自充電性能

Chemically Self-Charging Aqueous Zinc-Organic Battery. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06936

8. Mater. Today：固態(tài)鋰金屬電池中的聚合物電解質(zhì)和界面

基于聚合物電解質(zhì)的固態(tài)鋰金屬電池（SSLMBs）是具有高安全性和穩(wěn)定性的高能電化學(xué)儲能有前景的候選者。此外，聚合物電解質(zhì)的固有特性以及電解質(zhì)與電極之間的界面接觸對于決定固態(tài)鋰金屬電池的綜合性能起到了關(guān)鍵作用。

北京工業(yè)大學(xué)尉海軍、郭現(xiàn)偉等人概述了聚合物電解質(zhì)的研究進(jìn)展、界面問題和穩(wěn)定界面接觸的補(bǔ)救策略。

首先討論了聚合物電解質(zhì)的發(fā)展和功能單元調(diào)整的設(shè)計策略。在此，簡要總結(jié)了各種聚合物電解質(zhì)的發(fā)展，重點(diǎn)關(guān)注具有官能團(tuán)的結(jié)構(gòu)、離子傳輸機(jī)制和化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性，以及為SSLMBs選擇具有高離子電導(dǎo)率和寬電化學(xué)穩(wěn)定性窗口的聚合物電解質(zhì)。同時，主要討論了通過調(diào)整功能單元來設(shè)計聚合物電解質(zhì)的策略。

圖1 基于聚合物電解質(zhì)的具有多個界面的SSLMB的架構(gòu)

然后介紹了聚合物電解質(zhì)和正極/負(fù)極之間的界面，包括界面問題、穩(wěn)定界面接觸的補(bǔ)救策略以及原位聚合以提高界面兼容性和組裝性能良好的SSLMBs。最后，提出了通過功能單元調(diào)整合理設(shè)計聚合物電解質(zhì)的觀點(diǎn)，以及增強(qiáng)界面接觸的有效方法，旨在促進(jìn)基于聚合物電解質(zhì)的高性能SSLMB的實際應(yīng)用。

圖2 各種聚合物電解質(zhì)中離子遷移機(jī)制的示意圖

Polymer electrolytes and interfaces in solid-state lithium metal batteries. Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.08.005

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