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Nat. Commun.：陰離子摻雜激活d0過(guò)渡金屬硫?qū)倩衔锏年庪x子氧化還原

層狀富鋰過(guò)渡金屬（TM）氧化物L(fēng)i_xTM_yO₂（x>y）是一種極有前途的高容量正極材料，其通過(guò)陽(yáng)離子和陰離子氧化還原過(guò)程進(jìn)行電荷補(bǔ)償。但陰離子氧化還原的開發(fā)受到不可逆容量、動(dòng)力學(xué)遲滯、滯后和電壓衰減等問(wèn)題的嚴(yán)重阻礙。

圖1. Li₂TiS_3-xS_x的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)特性

在此，法蘭西公學(xué)院（Collège de France）Jean-Marie Tarascon教授等人成功合成一系列全富鋰層狀硫系化合物L(fēng)i₂TiS_3-xS_x，發(fā)現(xiàn)Se的部分取代使得Li₂TiS₃具有鐘形電化學(xué)活性。

得到的Li₂TiS_2.4Se_0.6可以提供高達(dá)260 mAh/g的重量容量，這與層狀氧化物相比，并沒(méi)有電壓衰減和高極化損失等問(wèn)題。XPS/HAXPES、EPR和NMR等表征技術(shù)結(jié)果表明，Li₂TiS_2.4Se_0.6的容量來(lái)源于陰離子（S^2-/S^n-；Se^2-/Se^n-，n<2）和陽(yáng)離子氧化還原（Ti^3+/4+）氧化還原過(guò)程之間的復(fù)雜平衡。

圖2. Li_yTiS_2.4Se_0.6的晶體結(jié)構(gòu)

此外，DFT計(jì)算表明，如果沒(méi)有過(guò)渡金屬電子態(tài)的動(dòng)態(tài)參與，陰離子氧化還原過(guò)程就不會(huì)發(fā)生。在性能方面，LTFS和Li₂TiS_3-xS_x都顯示出類似的可持續(xù)的比能量密度。

因此，這種類型的硫化物為固態(tài)電化學(xué)調(diào)節(jié)陽(yáng)離子/陰離子帶位置（和氧化還原電位）打開了大門，從而增加了富鋰硫化物的電化學(xué)容量。

圖3. Li_yTiS_3-xSe_x的理論計(jì)算

Activation of anionic redox in d⁰ transition metal chalcogenides by anion doping, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25760-8

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