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1. 潘鋒/尹祖?zhèn)?/strong>Chem. Soc. Rev.: 電化學(xué)石英晶體微天平在電池研究中的應(yīng)用

了解電池（如鋰離子、鈉離子、Li-O₂電池等）運(yùn)行過(guò)程中的電極本身和界面行為對(duì)于性能的持續(xù)改進(jìn)具有重要意義。電化學(xué)石英晶體微天平 (EQCM) 是實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的有力工具，因?yàn)樗梢栽谎芯扛鞣N現(xiàn)象，包括電極內(nèi)的離子插入/脫嵌、電解液中的固體成核、界面形成/演化和固液配位。因此，EQCM 是研究電池電化學(xué)現(xiàn)象和機(jī)理的有力工具。

在此，北京大學(xué)新材料學(xué)院潘鋒教授、尹祖?zhèn)?/strong>等人總結(jié)了通過(guò) EQCM 技術(shù)實(shí)現(xiàn)的電池研究的最新進(jìn)展。作者首先回顧了常用表征技術(shù)的現(xiàn)狀和EQCM 的基礎(chǔ)知識(shí)，包括獨(dú)特的能力、背景（如操作的理論和原理、歷史概述等）、對(duì)電池研究的益處，以及與其他原位技術(shù)（例如，XRD、AFM、微分電化學(xué)質(zhì)譜 (DEMS)等）的組合。此外，還進(jìn)一步回顧了最近應(yīng)用EQCM（重量及其他）來(lái)研究電極和電解質(zhì)中的現(xiàn)象以及界面反應(yīng)機(jī)制的工作。

圖1. 用于研究可充電電池的典型EQCM實(shí)驗(yàn)裝置

具體而言，電極和電解質(zhì)中的現(xiàn)象包括電極中的離子（脫）插入行為（例如，電荷存儲(chǔ)機(jī)制，電極結(jié)構(gòu)演變和電化學(xué)離子交換合成等）和源自電解液的成核（例如，離子電沉積堿金屬負(fù)極上的成核、金屬-O₂電池正極上的成核等）。界面反應(yīng)包括固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成/演化（例如，在惰性電極和活性電池電極上）和固液配位。最后，作者給出了關(guān)于EQCM未來(lái)在電池研究中的應(yīng)用的展望，盡管 EQCM 具有非凡的優(yōu)勢(shì)，但 EQCM 存在不能提供直接的結(jié)構(gòu)和化學(xué)成分信息的局限性。此外，迄今為止大多數(shù)研究人員僅將 EQCM 用作固/液系統(tǒng)中的重量測(cè)量工具。這篇綜述將為研究人員在進(jìn)一步的現(xiàn)象和機(jī)制分析以及開(kāi)發(fā)下一代電池方面激發(fā)新的思路。

圖2. EQCM 技術(shù)發(fā)展歷史概覽

From bulk to interface: electrochemical phenomena and mechanism studies in batteries via electrochemical quartz crystal microbalance, Chemical Society Reviews 2021. DOI: 10.1039/D1CS00629K

2. 楊勇/歐星/趙文高最新Nature子刊: 高壓?jiǎn)尉Ц绘囌龢O中原位構(gòu)建無(wú)機(jī)導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)

基于高鎳含量的LiNi_xCo_yMn_zO₂（NCM，x≥0.8，x+y+z=1）層狀正極材料的鋰離子電池具有較高的比能量密度。然而，在長(zhǎng)時(shí)間的電池循環(huán)過(guò)程中，富含鎳的 NCM 正極會(huì)出現(xiàn)性能下降、機(jī)械和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定。盡管使用單晶富鎳NCM 可以減輕這些缺點(diǎn)，但大單晶顆粒中的離子擴(kuò)散會(huì)降低其倍率性能。

在此，廈門(mén)大學(xué)楊勇教授、中南大學(xué)歐星副教授及瑞士聯(lián)邦材料科學(xué)與技術(shù)實(shí)驗(yàn)室（EMPA）趙文高等人設(shè)計(jì)了一種原位改性策略以在單晶NCM88（SC-NCM88）顆粒表面構(gòu)建鈉超離子導(dǎo)體型（NASICON）Li_1.4Y_0.4Ti_1.6PO₄ (LYTP) 層，形成連接活性粒子的均勻共形3D導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)。LYTP 網(wǎng)絡(luò)促進(jìn)了SC-NCM88顆粒之間的鋰離子傳輸，減輕了機(jī)械不穩(wěn)定性并防止了有害的晶相轉(zhuǎn)變。

當(dāng)與鋰金屬負(fù)極結(jié)合使用時(shí)，基于含LYTP的SC-NCM88基正極的紐扣電池在 25°C 和2.75-4.4 V范圍內(nèi)以5 C速率循環(huán)500 次后仍可實(shí)現(xiàn)130 mAh g^-1的高容量。在軟包鋰離子電池（石墨作負(fù)極）中的測(cè)試表明，含LYTP 的SC-NCM88正極在25°C及2.75-4.4 V 范圍內(nèi)以0.5 C速率1000 次循環(huán)后容量保持率為85% 。這項(xiàng)研究為開(kāi)發(fā)可在惡劣條件和實(shí)際面容量下工作的高能量密度單晶富鎳NCM正極提供了指導(dǎo)。

圖1. 軟包全電池的電化學(xué)性能

圖2. 電池循環(huán)過(guò)程中相變研究

In situ inorganic conductive network formation in high-voltage single-crystal Ni-rich cathodes, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25611-6

3. 林志群&楊應(yīng)奎Mater. Today: 用于可持續(xù)鋰離子電池的羰基聚合物鏈工程

羰基聚合物作為鋰離子電池的候選電極材料，由于其高容量、快速氧化還原動(dòng)力學(xué)、鏈可設(shè)計(jì)性、豐富的資源、加工兼容性和機(jī)械靈活性而引起了廣泛關(guān)注。

在此，美國(guó)佐治亞理工學(xué)院林志群教授及中南民族大學(xué)楊應(yīng)奎教授等人總結(jié)了用于鋰離子電池的羧基聚合物的最新進(jìn)展。作者首先簡(jiǎn)要概述了羰基聚合物的氧化還原機(jī)制和儲(chǔ)存機(jī)理，然后評(píng)估了分子結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能之間的關(guān)系。通過(guò)定制羰基單元、間隔接頭、芳香共軛、構(gòu)象、拓?fù)浼捌浣M合，特別關(guān)注鏈工程方面的基本理解和調(diào)控策略，還包括與導(dǎo)電碳結(jié)合以生產(chǎn)聚合物復(fù)合材料。此外，作者總結(jié)了聚合物的羰基利用，強(qiáng)調(diào)通過(guò)鏈工程提高電化學(xué)活性。

圖1. 羰基的一般氧化還原機(jī)制

最后，作者提出了當(dāng)前的挑戰(zhàn)和未來(lái)研究方向的展望：（1）通過(guò)結(jié)構(gòu)修飾（例如吸電子/給電子基團(tuán)）和定位取代（例如雜原子）進(jìn)行分子工程；（2）通過(guò)鏈結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)和可控合成的羰基聚合物大分子工程；（3）通過(guò)原位聚合和異位重組方法摻入導(dǎo)電碳，進(jìn)行羰基聚合物復(fù)合材料的合成工程；（4）可逆氧化還原活性單元和聚合物鏈的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的理論計(jì)算研究；（5）具有良好離子遷移率且與電極材料高度兼容的優(yōu)化電解液體系對(duì)于實(shí)現(xiàn)高性能電池也很重要。本綜述旨在深入了解下一代高性能電池開(kāi)發(fā)氧化還原聚合物的新興主題，以響應(yīng)經(jīng)濟(jì)和社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的迫切需要。

圖2. 提升羰基聚合物電極電化學(xué)性能的鏈工程總結(jié)與展望

Chain engineering of carbonyl polymers for sustainable lithium-ion batteries, Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.08.006

4. 顏清宇/李述周/文勇剛AM: 機(jī)器學(xué)習(xí)用于鋰離子電池材料開(kāi)發(fā)和狀態(tài)預(yù)測(cè)

鋰離子電池 (LIB) 是現(xiàn)代社會(huì)至關(guān)重要的儲(chǔ)能設(shè)備。然而，其在能量密度、功率密度、循環(huán)壽命、安全性等方面的性能和成本仍然不盡如人意。為了進(jìn)一步提高電池的性能，傳統(tǒng)的“試錯(cuò)”過(guò)程需要進(jìn)行大量繁瑣的實(shí)驗(yàn)，計(jì)算化學(xué)和人工智能 (AI) 可以顯著加快新型電池系統(tǒng)的研發(fā)。

圖1. 新材料發(fā)現(xiàn)方法的發(fā)展

在此，新加坡南洋理工大學(xué)顏清宇、李述周及文勇剛等人總結(jié)了用于預(yù)測(cè)和發(fā)現(xiàn)電池材料以及估計(jì)電池系統(tǒng)的狀態(tài)的機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）研究的進(jìn)展。作者首先簡(jiǎn)要介紹ML或AI在電池領(lǐng)域的應(yīng)用的三種類(lèi)別（規(guī)定性、描述性和預(yù)測(cè)性）；然后總結(jié)了關(guān)于ML在電池性能預(yù)測(cè)（電極、電解質(zhì)、電池狀態(tài)）和新材料發(fā)現(xiàn)與設(shè)計(jì)的最新研究，并給出了成功示例。同時(shí)概述了在現(xiàn)實(shí)場(chǎng)景和集成框架中應(yīng)用AI/ML的挑戰(zhàn)，包括數(shù)據(jù)采集稀缺性和成本安全問(wèn)題等。

圖2. 綜述內(nèi)容總結(jié)

為了應(yīng)對(duì)這些挑戰(zhàn)，作者建議將不同性質(zhì)的ML算法（即規(guī)定性、描述性和預(yù)測(cè)性ML/AL）集成到一個(gè)統(tǒng)一的框架中，以數(shù)字孿生為中心促進(jìn)電池系統(tǒng)經(jīng)濟(jì)中的先進(jìn)應(yīng)用。提議的框架包括三個(gè)模塊，即物理系統(tǒng)/場(chǎng)景、數(shù)字孿生和人工智能引擎。這三個(gè)模塊通過(guò)不同的力量（即人工智能能力）相互影響，具有數(shù)據(jù)豐富、效率和安全部署等優(yōu)點(diǎn)。

圖3. 通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)方法發(fā)現(xiàn)和設(shè)計(jì)電池材料的基本工作流程

Machine Learning: An Advanced Platform for Materials Development and State Prediction in Lithium-Ion Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202101474

5. 最新IF 25.405! 余彥&吳飛翔InfoMat: 用于高能量密度鋰電池的空氣穩(wěn)定無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)的挑戰(zhàn)、策略和前景

固態(tài)電池被認(rèn)為是有潛力的下一代儲(chǔ)能設(shè)備，具有更高的能量密度和更好的安全性。然而，大多數(shù)固態(tài)電解質(zhì)（SSE）對(duì)空氣敏感，這導(dǎo)致了電池組裝復(fù)雜且昂貴，此外，界面也易受影響。

圖1. 不同SSE材料的性能雷達(dá)圖

為此，中科大余彥教授及中南大學(xué)吳飛翔教授等人總結(jié)了不同類(lèi)型無(wú)機(jī)SSE的空氣穩(wěn)定性相關(guān)問(wèn)題以及相應(yīng)的策略。首先概述了SSE和固態(tài)電池的發(fā)展歷史和優(yōu)缺點(diǎn)。然后，選擇不同類(lèi)型的SSE（硫化物、石榴石、鈣鈦礦、反鈣鈦礦、聚合物和NA/LISICON型SSE）作為例子來(lái)說(shuō)明在空氣中的不利相互作用和影響。此外，作者總結(jié)了構(gòu)建不同類(lèi)型的空氣穩(wěn)定無(wú)機(jī)SSE的有效策略。最后，提供了設(shè)計(jì)空氣穩(wěn)定SSE的觀(guān)點(diǎn)，旨在實(shí)現(xiàn)在大氣中組裝高性能固態(tài)電池。

圖2. 當(dāng)前固態(tài)電池SSE的挑戰(zhàn)和未來(lái)研究方向

作者認(rèn)為，在空氣穩(wěn)定的SSE中，首先要有排列有序的整體框架且鋰離子位于框架中心。在充放電循環(huán)中，將有一個(gè)鋰離子傳輸通道以滿(mǎn)足鋰離子在負(fù)極和正極之間有序傳輸。然后，還可以實(shí)現(xiàn)材料的優(yōu)化和加速鋰離子傳輸，有利于快速充電和快速放電 SSB 的發(fā)展。這樣，將有可能實(shí)現(xiàn)具有安全性好、能量密度高、靜態(tài)和動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性長(zhǎng)、循環(huán)壽命長(zhǎng)的空氣穩(wěn)定全固態(tài)電池。

圖3. 未來(lái)在大氣中組裝固態(tài)電池的示意圖

Air-stable inorganic solid-state electrolytes for high energy density lithium batteries: Challenges, strategies, and prospects, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12248

6. 哈工大何偉東InfoMat: 用于實(shí)用鋰金屬電池的具有鋰潤(rùn)濕和自氟化功能的聚苯并咪唑功能化電解質(zhì)

鋰金屬被認(rèn)為是最有前途的鋰電池負(fù)極材料。傳統(tǒng)的低極性商用聚丙烯/聚乙烯隔膜由于其剛性物理化學(xué)性質(zhì)和鋰金屬的高反應(yīng)性而無(wú)法支持高能量密度鋰負(fù)極的應(yīng)用，導(dǎo)致致命的枝晶形成和與電解質(zhì)的劇烈放熱反應(yīng)。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)何偉東教授等人通過(guò)用不可燃的聚苯并咪唑 (PBI) 對(duì)聚偏二氟乙烯 (PVDF) 隔膜進(jìn)行功能化來(lái)構(gòu)建安全的室溫固態(tài)電解質(zhì)膜，從而開(kāi)發(fā)出一種鋰潤(rùn)濕、阻燃的二元聚合物電解質(zhì)?；谶@種固體聚合物電解質(zhì) (SPE) 的無(wú)枝晶LiFePO₄電池25°C時(shí)在0.5 C (0.15 mA cm^-2)下提供127 mAh g^-1的放電容量，循環(huán)500次后容量保持率為87.5%。即使在 90°C下也能提供~85 mAh g^-1的容量，證明了PBI加入后熱穩(wěn)定性大大增強(qiáng)。

圖1. 固體聚合物電解質(zhì)的分子結(jié)構(gòu)和設(shè)計(jì)理念

相場(chǎng)模擬和DFT計(jì)算表明，PBI的帶負(fù)電荷的苯并咪唑鏈與鋰雙(三氟甲烷磺酰)亞胺 (LiTFSI) 具有較好的親和力，并與鋰負(fù)極具有重疊電子密度。這使得鋰離子在室溫下加速導(dǎo)電，并在電解液/鋰金屬界面上均勻電沉積。SPE 還具有阻燃性，因?yàn)樵诼芬姿箟A咪唑環(huán)和 PBI 中苯并咪唑環(huán)的催化下，通過(guò)PVDF的脫氫/氟化在強(qiáng)熱條件下形成耐熱聚四氟乙烯和致密的阻熱石墨化碳層，而此前在傳統(tǒng)電解質(zhì)中從未報(bào)道過(guò)這種耐火機(jī)制。

圖2. 基于該固體聚合物電解質(zhì)電池的電化學(xué)性能

Polybenzimidazole functionalized electrolyte with Li-wetting and self-fluorination functionalities for practical Li metal batteries, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12247

7. 原長(zhǎng)洲&秦國(guó)輝Angew: 用于高效儲(chǔ)鉀的聚二萘嵌苯二酰亞胺正極的有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化工程

聚二萘嵌苯二酰亞胺（PDI）作為一種典型的共價(jià)有機(jī)骨架，因其豐富的氧化還原結(jié)構(gòu)單元、有序的骨架和豐富的納米孔而在鉀的儲(chǔ)存中脫穎而出，但具有電導(dǎo)率低、可逆活性位有限、穩(wěn)定性差等缺點(diǎn)。

在此，青島科技大學(xué)秦國(guó)輝副教授及濟(jì)南大學(xué)原長(zhǎng)洲教授等人首次設(shè)計(jì)了一種獨(dú)特的層次化有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料（PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x），其中雙金屬Fe和Sn原子（Fe-Sn）和納米級(jí)的PDI通過(guò)強(qiáng)烈的化學(xué)作用均勻地分布在N-Ti₃C₂T_x中。引入的N-Ti₃C₂T_x有利于提高PDI的電子導(dǎo)電性，為Fe-Sn的均勻沉積提供了錨定位點(diǎn)，并使PDI更易于與K⁺接觸。而極化的Fe-3d和Sn-5s軌道將高自旋電子從Fe-Sn輸運(yùn)至N-Ti₃C₂T_x和PDI，導(dǎo)致PDI的最高占據(jù)分子軌道（HOMO）填充率較高。

圖1. PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x的合成及表征

由于其幾何特性、較強(qiáng)的配位相互作用、電子極化和成分協(xié)同作用，使得雜化體系具有更接近的氧化還原活性位點(diǎn)和加速的動(dòng)力學(xué)行為。因此，PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x復(fù)合正極在可逆容量、倍率容量和循環(huán)穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出了優(yōu)異的儲(chǔ)鉀性能。此外，基于PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x的PIB在極低的工作溫度下也表現(xiàn)出良好的靈活性和強(qiáng)大的適應(yīng)性，突出了其作為穩(wěn)定而低成本的PIB正極的巨大應(yīng)用前景。

圖2. PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x復(fù)合正極的電化學(xué)性能

Organic-Inorganic Hybridization Engineering of Polyperylenediimide Cathodes for Efficient Potassium Storage, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202110261

8. 宮勇吉&張曉琨Nano Lett.: 自愈成核種子誘導(dǎo)的長(zhǎng)壽命無(wú)枝晶鋰金屬負(fù)極

鋰（Li）種子成核被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)均勻鋰沉積的有前途的策略。然而，團(tuán)聚和粉化問(wèn)題會(huì)迅速使成核種子失效，導(dǎo)致鋰枝晶在重復(fù)充電/放電過(guò)程中生長(zhǎng)。

在此，北京航空航天大學(xué)宮勇吉教授及電子科技大學(xué)張曉琨副研究員等人報(bào)道了均勻裝飾在多孔碳層表面的具有自修復(fù)結(jié)構(gòu)的液態(tài)鎵銦（GaIn）納米粒子（GaIn NPs@C）可以保護(hù)鋰金屬免受枝晶和死鋰的形成。GaIn NPs 在鍍鋰之前經(jīng)歷鋰化反應(yīng)，這導(dǎo)致形成Ga-In-Li合金并降低Li成核勢(shì)壘。此外，均勻分散的GaIn NPs 消除了鋰離子通量的不均勻性，緩解了電極邊緣或尖銳突起處的優(yōu)先成核和沉積。更重要的是，在脫鋰后GaIn NPs 轉(zhuǎn)變回具有高變形能力的液態(tài)二元共晶，從而實(shí)現(xiàn)大體積變化引起的結(jié)構(gòu)損傷的自修復(fù)。這使得GaIn NPs能夠維持誘導(dǎo)均勻Li成核和沉積的功能，并具有長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. GaIn NPs@C的制備和表征

憑借這些優(yōu)勢(shì)，GaIn NPs@C電極在超過(guò)400次循環(huán)中表現(xiàn)出極大改善的循環(huán)穩(wěn)定性，平均庫(kù)侖效率高達(dá)99.03%，即使經(jīng)過(guò)數(shù)百次循環(huán)也可以保持超低的成核過(guò)電位（接近0 mV）。對(duì)稱(chēng)電池在1.0 mA cm^-2下循環(huán)壽命超過(guò)900 h，容量達(dá)2 mAh cm^-2。此外，與磷酸鐵鋰（LFP）正極配對(duì)的全電池具有優(yōu)異的倍率性能和穩(wěn)定的循環(huán)性能，在 0.5 C下可循環(huán)超過(guò)320次，具有高容量利用率（N/P = 1.875），表明在實(shí)際應(yīng)用中具有巨大潛力。

圖2. 全電池的電化學(xué)性能

Self-Healing Nucleation Seeds Induced Long-Term Dendrite-Free Lithium Metal Anode, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02521

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