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盡管二氧化鈰（CeO₂）被廣泛應(yīng)用于水煤氣轉(zhuǎn)換（WGS）反應(yīng)，但是CeO₂基催化劑中Au和Pt的活性形式是一個(gè)仍不清楚的問(wèn)題。因?yàn)殡x子物質(zhì)可能會(huì)削弱Ce-O鍵，從而增加氧遷移率和WGS活性。同時(shí)，Au或Pt原子與金屬CeO₂界面處的CeO₂氧空位的緊密接觸可能為有效反應(yīng)提供活性位點(diǎn)。

基于此，西班牙塞維利亞大學(xué)Miriam Gonzalez-Casta?o和Tomas R. Reina（共同通訊作者）等人報(bào)道了他們使用原位X射線吸收光譜，證明了Au和Pt在WGS反應(yīng)過(guò)程中都保持未被氧化狀態(tài)。

通過(guò)NM/CeO₂/Al₂O₃催化劑的Operando X射線吸收數(shù)據(jù)，作者確定了金屬動(dòng)力學(xué)的差異以及WGS反應(yīng)條件下的Au和Pt活性位點(diǎn)。除了可歸因于在Pt催化劑上進(jìn)行的H₂預(yù)處理的差異之外，Pt和Au催化劑都證明了類似的還原行為以及在約2 ?處存在配位球，這對(duì)應(yīng)于羥基或水基團(tuán)與部分還原的CeO₂表面的相互作用，表明水解吸或分裂比CeO₂氧空位更有利。

對(duì)于還原的Pt催化劑，Pt氧化態(tài)沒(méi)有變化，表明Pt⁰原子是主要的WGS活性位點(diǎn)。關(guān)于Pt結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)，保持了相當(dāng)恒定的顆粒尺寸，并且Pt顆粒可以在WGS氣氛下外延生長(zhǎng)。在200-250 °C時(shí)，與實(shí)現(xiàn)的CO轉(zhuǎn)化率的重要增加相一致，Pt粒子中間層和底層的相對(duì)尺寸的變化，表明Pt原子重建為立方八面體顆粒，其中中間層由比底部更多的原子組成。

關(guān)于Au動(dòng)力學(xué)，當(dāng)溫度從25 °C升至100 °C時(shí)，Au表面原子相對(duì)于Au塊體的比例顯著增加，表明Au完全再分散。總的Au再分散伴隨著Au-Ce和Au-O信號(hào)的增加，這意味著Au原子位于氧空位附近?？紤]到水活化步驟在氧空位上進(jìn)行，Au-CeO₂界面是克服這一限速步驟的關(guān)鍵。

作者證明了靠近氧空位的金屬Au原子被氧原子包圍。沒(méi)有注意到Au催化劑的白線和吸附能轉(zhuǎn)移表明Au-O接觸是靜電相互作用，指出Au^O物種是WGS反應(yīng)的主要活性相。因此，活性金物種在被氧氣包圍時(shí)保持未被氧化狀態(tài)，結(jié)束了文獻(xiàn)中關(guān)于氧化Au還是金屬Au是活性WGS相的爭(zhēng)論。

Au and Pt Remain Unoxidized on a CeO₂-Based Catalyst during the Water-Gas Shift Reaction. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c10481.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c10481.

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JACS：CeO2基催化劑上Au和Pt在WGS反應(yīng)中有何變化？

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